| La/ZSM-5分子筛上1-己烯活化的理论研究 |
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| 引用本文： | 李延锋,朱吉钦,刘辉,贺鹏,王鹏,田辉平.La/ZSM-5分子筛上1-己烯活化的理论研究[J].北京化工大学学报(自然科学版),2011,38(3):6-11. |
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| 作者姓名： | 李延锋 朱吉钦 刘辉 贺鹏 王鹏 田辉平 |
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| 作者单位： | 北京化工大学化工资源有效利用国家重点实验室,北京,100029;中国石油化工股份有限公司石油化工科学研究院,北京,100083 |
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| 基金项目： | 国家“973”计划(2010CB732301) |
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| 摘 要： | 基于 54T 团簇模型，采用 ONIOM 分层计算方法，研究了1-己烯分子与镧改性ZSM-5分子筛的相互作用，并详细描述了1-己烯分子在镧改性ZSM-5分子筛上的催化活化反应机理。计算结果表明，1-己烯与镧改性ZSM-5分子筛之间没有发生π配位吸附，只存在更加微弱的物理吸附，从而导致了镧改性ZSM-5分子筛烯烃吸附能力的降低。镧物种酸性中心的O—H键在活化能作用下通过极性分解直接发生质子迁移使1-己烯被质子化，经过碳正离子过渡态，形成稳定的烷氧基活化产物，从而使1-己烯被活化。计算得到的1-己烯的活化能垒是160.64 kJ/mol，这为文献中报道的镧改性ZSM-5分子筛的烯烃吸附能力和催化活性降低提供理论支持，有助于探究镧改性前后ZSM-5分子筛催化性能改变的原因。
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| 关 键 词： | 分子筛 镧改性 密度泛函理论 1-己烯 活化 |
| 收稿时间： | 2010-12-17 |
Theoretical study of 1-hexene activation over La/ZSM-5 zeolite |
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| LI YanFeng ZHU JiQin LIU Hui HE Peng WANG Peng TIAN HuiPing.Theoretical study of 1-hexene activation over La/ZSM-5 zeolite[J].Journal of Beijing University of Chemical Technology,2011,38(3):6-11. |
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| Authors: | LI YanFeng ZHU JiQin LIU Hui HE Peng WANG Peng TIAN HuiPing |
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| Institution: | 1.State Key Laboratory of Chemical Resource Engineering, Beijing University of Chemical Technology, Beijing 100029; 2.Research Institute of Petroleum Processing, SINOPEC, Beijing 100083, China |
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| Abstract: | Theoretical investigations of the interaction of 1-hexene with an La-modified ZSM-5 zeolite,and the mechanism of the activation reaction of 1-hexene on the surface of the La-modified ZSM-5 zeolite have been carried out using density functional theory and the ONIOM method with 54T cluster models simulating the local structures of the zeolite materials.The study includes the geometry optimization and characterization of the reactant,product,and transition state,and the calculation of the activation energies f... |
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| Keywords: | zeolite lanthanum modification density functional theory 1-hexene activation |
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