| 摘 要： | (1)应用量子理论,在Marcus理论基础之上,研究了蓝色磷光体系三芳基Pt配合物的发光性质,并提出了量子效率优化方案。扭曲结构D-A分子具有局域和电荷转移杂化态HLCT性质,在理论上形成单三线态激子时也有可能突破量子自旋统计,即单线态激子的形成比例会超过25%,同时材料本身也有较高的光致发光效率,因而在电致发光器件方面可能会有很好的性能。(2)设计合成了一系列含有配位碳原子的四齿配体,并进一步合成了基于这些刚性配体的铂(II)配合物,通过稳态光谱和超快光谱对铂(II)配合物的光物理性质进行了深入研究,利用密度泛函理论对配合物的基态和激发态性质进行了理论分析,总结了电荷跃迁位置和类型变化的控制因素,探索了这些强磷光材料在光电器件中的应用。(3)在强磷光发射和长激发态寿命的金(III)和钯(II)配合物及其在光催化太阳能转换、能量上转换、双光子吸收和磷光OLED中的应用等方面取得了阶段性进展。(4)在廉价金属(锌、铜和钨)配合物荧光/磷光材料的设计合成及光电应用、不含金属的有机小分子磷光发射方面取得突破性进展,观察到了有机分子的电致磷光。(5)以三核吡唑基d10金属(Cu I,Ag I,Au I)配位单元为主要研究对象,通过合成和配体设计对三核单元间的聚集态结构进行调节,实现了对其聚集体的光物理过程的调控。(6)利用晶态光功能配位超分子聚集体的协同作用、异相反应和动态孔性,进行了研磨致发光变色、异相催化和染料降解、选择性发光传感等应用研究。对于非晶相光功能配位超分子聚集体这类软物质材料,主要探索了其在纳米结构和生物体系中的抗癌活性等方面的应用研究。(7)将动态共价键引入到超分子聚集体的合成中,通过次级组分自组装的技术,成功制备了两类新型的咪唑配位超分子聚集体,首次实现了次级组分自组装合成,为合成新的光功能配位超分子聚集体提供了新思路。(8)设计和合成了16个光敏剂和催化剂。系统研究了这些化合物光的吸收、电子的激发和电荷传递过程。在电子给体存在时,对3组分光催化制氢体系的产氢活性进行了研究。此外,对光催化化学转换研究和转换机制研究也取得了新的研究结果。(9)发现了具有低三线态能级的蓝光磷光主体材料,为新型磷光主体材料的设计提供了新的思路;提出了"Hot exciton"机理及杂化局域-电荷转移(HLCT)态材料,有可能成为低成本高效率的新一代材料。
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