铈钛氧化物介孔毫米球的制备及其催化臭氧氧化特性与机理

开发兼具高催化活性和优良流体力学与传质性能的催化剂对发展高效水处理臭氧氧化技术具有重要意义.本研究开发了以廉价无机金属盐为原料的前驱体溶胶预混-海藻酸水凝胶球模板法,实现了Ce-Ti双金属氧化物介孔毫米球催化剂的经济制备.通过N_2吸附-脱附、XRD、XPS、SEM-EDS、TEM-SAED、拉曼光谱、NH_3-TPD等手段对制备的催化剂进行系统表征,考察Ce/Ti摩尔比和煅烧温度对催化剂结构和催化活性的影响,探究其催化臭氧氧化的特性与机理.结果表明无定形材料催化活性高于晶型材料,催化活性与表面酸性位点密度呈正相关,阐明了羟基自由基为该材料催化臭氧氧化的主要活性物种.优选的Ce_(0.5)Ti_(0.5)O_2介孔毫米球具有高比表面积(199 m~2g~(–1))、适宜的介孔结构(平均孔径3.59 nm),富含Ce–O–Ti键活性位点,催化臭氧氧化活性高,可在90 min内将100 mg L~(–1)草酸几乎完全矿化(99%),连续5轮重复实验后催化活性无明显降低,呈现出优异的催化稳定性.另外, Ce_(0.5)Ti_(0.5)O_2介孔毫米球催化臭氧氧化降解双氯芬酸等四种污染物的矿化率相比无催化剂臭氧氧化提高18.7%～54.0%,展现出优良的应用前景.