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Ru/ZrO2催化剂催化氨硼烷水解产氢研究
作者单位:郑州师范学院化学化工学院,河南郑州450044;中国烟草总公司郑州烟草研究院,河南郑州450001
基金项目:国家自然科学基金;国家级大学生创新创业训练计划项目;河南省科技攻关计划;河南省高等学校青年骨干教师培养计划;河南省高等学校重点科研项目;郑州师范学院环境催化科研创新团队项目
摘    要:采用浸渍-化学还原法制备了Ru/ZrO_2催化剂,并考察了钌负载量、硼氢化钠的用量、还原温度以及反应条件对催化剂Ru/ZrO_2催化BH_3NH_3水解产氢的影响。结果表明,在钌的负载量为0.4%,钌与还原剂硼氢化钠的物质的量比为1∶1.6,还原温度为303 K时,Ru微晶尺寸为3.2 nm, Ru/ZrO_2催化剂催化BH_3NH_3水解产氢的转化频率TOF(turn over frequency)为38.4 mol/mol(Ru)·min。搅拌转速为450 r/min时,外扩散限制消除,产氢速率最大;产氢速率与催化剂用量成正比,氨硼烷水解产氢反应由催化剂界面反应控制;随着反应温度的升高,氨硼烷产氢速率系数增大,副产物偏硼酸钠越易从催化剂表面脱附,产氢速率越大。反应动力学计算表明Ru/ZrO_2催化剂催化BH_3NH_3水解产氢速率与氨硼烷浓度无关,活化能为66 kJ/mol。

关 键 词:  二氧化锆  催化剂  氨硼烷  产氢
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