α-MnO_2纳米颗粒的可控制备及其催化性能

以高锰酸钾和硫代硫酸钠为前驱物,采用氧化还原沉淀法可控制备了α-MnO2纳米颗粒,并以邻二甲苯为目标污染物评价了α-MnO2纳米颗粒对其深度催化氧化性能的影响.考察了pH值、反应物的摩尔比、焙烧温度对催化剂结构和活性的影响.采用X射线衍射、扫描电子显微镜和比表面积分析仪对催化剂进行了表征.结果发现,该类α-MnO2纳米颗粒的催化活性和稳定性良好,在400~700℃保持晶型稳定,粒径为25~50nm.其中,当反应原料的反应摩尔比为8∶3、pH=5、焙烧温度400℃时所制备的催化剂可在220℃时使0.06%(体积分数)的邻二甲苯完全转化为CO2和H2O,表现出最好的催化活性,并且其活性在连续60h的测试中保持稳定.     

负载型铜、钴催化剂的室温固相合成及对邻二甲苯的深度催化氧化

采用低温固相法制备了系列负载型铜、钴以及铜钴复合催化剂,用于邻二甲苯的深度催化氧化,以邻二甲苯的分解率和二氧化碳产率综合评价催化剂的活性.考察了制备方法、活性组分及载体对催化剂活性的影响.采用XRD,BET,SEM,TPR等技术对催化剂进行表征,结果表明:室温固相法制备的催化剂,具有低结晶度、小晶体粒度和高比表面积等结构特点;铜钴复合催化剂的活性高于单-金属氧化物催化剂,载体对催化剂活性影响显著.     

氯代苯基卟啉-氨基酸及锌配合物的合成和光谱性质

为了探索氯的空间位置及不同的氨基酸对卟啉氨基酸化合物性能的影响,合成了氯代苯基酪氨酸卟啉化合物和氯代苯基组氨酸卟啉化合物等6种新型的尾式卟啉氨基酸化合物及其锌配合物,用元素分析、紫外可见光谱确证了其结构,并研究了氯代苯基在苯环上的不同位置时卟啉化合物光谱性质的变化.     

Ag/Co-OMS-2催化氧化邻二甲苯性能研究

采用氧化还原沉淀法和沉积沉淀法得到Ag/Co-OMS-2催化剂,并用于邻二甲苯的催化氧化.结果表明,Ag/Co-OMS-2催化活性高,其T₁₀₀,T₅₀,T₂₀分别为180,162,152℃,较OMS-2分别降低了30,32,35℃.各种表征结果表明,Co掺入OMS-2晶格中,使OMS-2发生晶格畸变.结构的改变增加了催化剂氧空位的含量、提升了其晶格氧的低温还原能力以及分子氧的活化能力.这些可能是Ag/Co-OMS-2催化活性高的原因,而且Ag/Co-OMS-2具有良好的稳定性.     

γ-Al2O3负载的Pt,Pd催化剂上邻二甲苯的深度催化氧化

采用浸渍法制备了不同负载量的Pt/γ-Al2O3,Pd/γ-Al2O3及Pt-Pd/γ-Al2O3双金属催化剂并用于邻二甲苯的深度催化氧化.研究发现,在上述单金属催化剂中,Pd/γ-Al2O3的催化活性明显优于Pt/γ-Al2O3;将一定量的Pt添加到Pd/γ-Al2O3中形成Pt-Pd/γ-Al2O3双金属催化体系时,目标污染物的转化率和二氧化碳的产率较单金属催化剂都有显著增加,表明贵金属Pt的添加对Pd/γ-Al2O3的活性有促进作用.同时发现,Pt-Pd/γ-Al2O3具有良好的稳定性,是一种很好的深度催化氧化苯系污染物的催化剂.     

氢气还原对钴铝尖晶石结构及催化活性的影响

以异丙醇铝和硝酸钴为前驱体,采用溶胶-凝胶法制备了系列CoAl2O4类催化剂,并以邻二甲苯为目标污染物评价了氢气还原对CoAl2O4类催化剂活性的影响,考察了n(Co)/n(Al)、还原温度和接触时间等对催化剂活性的影响.结果表明:当n(Co)/n(Al)为0.5,500℃氢气还原处理的CoAl2O4在4000h-1空速下,可使φ为0.08%邻二甲苯在275℃完全转化为CO2和H2O,其完全转化温度较未还原的CoAl2O4催化剂降低了100℃.BET,XRD和XPS测试结果显示,经500℃氢气还原处理后CoAl2O4结晶程度降低,表面积明显增大.而且,还原还引起了Co的2p和Al的2p结合能的低移和晶格氧含量的增加.     

锰氧化物的制备及其催化氧化性能研究

采用氧化还原沉淀法和水热法等分别制备α-,β-,γ-,δ-MnO2,Mn2O3和Mn3O4.考察了锰氧化物的种类和晶型对邻二甲苯深度催化氧化性能的影响.研究发现,4种晶型MnO2的催化氧化活性顺序为δ-≈α->γ->β-MnO2,α-MnO2可在260℃将邻二甲苯完全分解.通过X射线衍射、扫描电子显微镜和比表面分析仪对催化剂进行了表征.     

Cu-OMS-2中氧化铜掺杂位置对催化氧化邻二甲苯性能的影响

以高锰酸钾、丙醛和斐林试剂为原料,采用同步氧化还原法制备了不同比例的铜掺杂的隐钾锰矿八面体分子筛（0.01Cu-OMS-2,0.025Cu-OMS-2,0.05Cu-OMS-2）催化剂,并用于完全催化氧化邻二甲苯.结果表明,0.025Cu-OMS-2催化活性高;其T₁₀₀,T₅₀,T₂₀分别为180,158,146℃,较OMS-2分别降低了20,13,12℃.各种测试表明,在0.025Cu-OMS-2催化剂中,氧化铜掺杂到OMS-2的晶格中,氧空位含量较OMS-2增多,晶格氧流动性增强,分子氧转化为活性氧的能力增强,使0.025Cu-OMS-2具有高的催化活性.此外,0.025Cu-OMS-2还具有良好的稳定性.     

KMnO4改性活性炭对Zn2+ 和Cd2+ 的吸附研究

研究了KMnO4改性的颗粒活性炭对Zn2+和Cd2+的吸附去除性能.考察了pH、吸附时间、投加量对Zn2+和Cd2+吸附率的影响,并研究了吸附等温线.结果表明:KMnO4改性活性炭对Zn2+和Cd2+且有强的吸附去除能力,随着pH的增大吸附率增大,对Zn2+的吸附能力高于Cd2+;在25℃及pH=7.0的条件下,Cd2+的吸附比Zn2+进行得快,吸附平衡时间分别为60和120min,吸附行为符合Langmuir吸附模型;在25℃及pH=7.0时,对Zn2+和Cd2+饱和吸附量分别为10.80和4.56mg/g,分别是未改性颗粒活性炭的1.2和1.4倍,升高温度可显著提高Zn2+和Cd2+的吸附量.     

Tm~(3+)/Yb~(3+)共掺新型氟氧化物玻璃上转换发光

在980nm近红外激光激发下,Tm3+/Yb3+共掺的新型氟氧化物玻璃呈现了强烈的上转换蓝光、红光和近红外光发射.随着Tm3+和Yb3+含量的增加,上转换蓝光和红光的强度都先增大后减小,它们的最佳掺杂物质的量分数分别为0.06%和3%.对上转换发光强度和激发光功率的关系进行了研究,研究表明上转换蓝光和红光发射都是三光子的吸收过程,近红外光的发射是两光子吸收过程.