镍钴双金属氧化物催化过硫酸氢钾效能和机理

为了探究双金属催化剂对PMS(过硫酸氢钾)强氧化活性的活化效果,以酸性橙7(AO7)为目标污染物,采用溶胶-凝胶法(sol-gel method)制备Co-NiO_x(镍钴双金属氧化物)催化剂,考察了镍钴催化剂的活性以及催化PMS降解AO7的影响因素;并对其反应机理进行了探究。结果表明,Co-NiO_x催化PMS氧化AO7的效果明显优于单金属催化,以及单独氧化。随着催化剂投量的增加,AO7降解率明显增大;AO7的降解率随着PMS初始浓度的增加而增大,且150μmol/L为最佳投量。当AO7初始浓度从32μmol/L逐渐升至96μmol/L,在反应20 min时AO7降解率由92.5%降至67.07%;初始pH在4左右时AO7有最大降解率95.02%。添加乙醇(EA)和叔丁醇(TBA)的自由基抑制剂试验结果表明,氧化体系中起主要氧化作用的是SO_4~-·(硫酸根自由基)。XPS结果显示,Co-NiO_x催化剂中Co、Ni主要以Co~(2+)、Ni~(2+)的形式存在,O主要以表面羟基氧、吸附氧和水的形式存在。研究表明,Co-NiO_x催化剂具有良好的催化性能,能够有效活化PMS产生SO_4~-·和·OH,进而实现对水体污染物的降解。     

铁镍物质的量比对双金属催化剂性能的影响

采用溶胶-凝胶法制备铁镍双金属氧化物((Fe-NiO_x)催化剂以避免均相体系金属离子污染的问题。制备不同物质的量比的铁镍双金属催化剂,利用X线衍射(XRD)、X线光电子能谱(XPS)、扫描电子显微镜(SEM)、傅里叶变换红外线光谱(FT-IR)对催化剂表面特性进行表征;同时以邻苯二甲酸二甲酯(DMP)的降解率为指标衡量其异相催化臭氧(O_3)的能力,并且重复使用5次以探究催化剂的稳定性。研究结果表明:制备的上述5种催化剂均表现出优越的催化性能,实验进行5 min后DMP降解率分别为85.93%,63.33%,83.92%,78.58%和80.93%;投加催化剂后,O_3分解率与DMP降解率具有相似的趋势。Fe-NiO_x催化剂表面组成主要为Fe_3O_4,NiFe_2O_4和NiO;Fe-NiO_x催化剂微粒主要由0.1~0.3μm颗粒集聚形成,并产生较多孔洞;Fe-NiO_x催化剂表面存在表面羟基(—OH),由此推测催化过程主要为多价态金属元素及—OH共同作用的结果。