D+OT体系的分子反应动力学研究

本文基于DTO(1A1)分子的多体展式分析势能函数,用准经典的Monte-Carlo轨迹法研究了D+OT(0,0)体系的分子反应动力学过程.结果表明,在碰撞能低时(<92.048 kJ mol-1),可以生成长寿命DTO(1A1)络合物,并且该络合反应是有阈能反应,这一结论与用多体项展式理论计算的DTO分子势能曲线结果一致.随碰撞能增加,逐渐出现置换产物DT和OD,最终分子被完全碰散成D,T和O原子,而且反应D+OT(0,0)→OD+T,D+OT(0,0)→DT+O和D+OT(0,0)→D+T+O也是有阈能反应.     

DTO分子结构与势能函数

根据同位素效应,导出OT分子第一激发态的光谱常数．用密度泛函理论的B3P86方法,对氚、氚、氧原子采用6—311G＊＊全电子基集合,应用Gaussian98程序对DTO分子结构进行几何优化计算,得到了其稳定结构的几何构形、能量和力学性质,根据微观可逆性原理分析了其可能的离解极限,并用多体展式理论方法研究其分析势能函数．结果表明,势能函数等值势能面图能清晰地再现DTO分子的结构特征和离解能;氘原子与OT的反应及氚原子与OD的反应均是有阈能的反应,且二者的反应阈能不等．     

金等离子体中连续可逆的电离-复合过程及离子电荷分布

提出用离化复合动力学理论方法来研究金等离子体内电荷态的分布. 根据由全相对论量子力学理论计算得到的Au⁴⁸⁺-Au⁵²⁺离子的平均离子寿命、能级结构和能级简并度, 进而得到离子的一阶电离速率常数和各离子的配分函数, 由此计算离子间的电离-复合平衡常数. 基于这些数据, 求解离子间连续可逆电离-复合反应的微分方程组, 导出在一定电子温度和电子密度下电荷态的分布和平均离化度, 研究某一时刻金等离子体内电荷态分布随体系电子温度和电子密度的变化. 计算所得平均电离度及离子相对分布与美国Livermore实验室的结果符合较好.     

激光金等离子体中Au50+的光谱跃迁和能级寿命的相对论多组态计算

根据扩展的相对论多组态Dirac-Fock理论，采用“多功能相对论原子结构程序（GRASP2）”，计算了类铜金Au^50 的能级寿命和能级宽度及光谱跃迁波长、跃迁几年和振子强度，分析了轨道极化对能级的影响，指出了Au^50 离子内部的确存在轨道极化现象。计算所得波长值与实验值符合较好，能级寿命与能级宽度的大小关系符合海森堡的能量与时间测不准原理。     

O+DT体系分子反应动力学的非对称性

基于考虑了氢同位素效应的DTO(1A1)分子的多体展式分析势能函数,用准经典的Monte-Carlo轨迹法研究了O+DT(0,0)体系的分子反应动力学过程.结果表明,在碰撞能较低时(<209.20kJ/mol),可以生成长寿命DTO(1A1)络合物,并且该络合反应是有阈能反应,这一结论与用多体项展式理论计算的DTO分子势能曲线结果一致.随碰撞能增加,逐渐出现置换产物OT和OD,最终分子被完全碰散成D,T和O原子,而且反应O+DT(0,0)→OT+D,O+DT(0,0)→OD+T和O+DT(0,0)→D+T+O也是有阈能反应.由于D和T原子的同位素效应,置换产物OD与OT的反应特征存在非对称性.