二氧化碳甲烷化催化剂的研究Ⅰ.活性组分及担载量的选择

采用水溶液浸渍法制备一系列无机氧化物(SiO2、α-Al2O3、γ-Al2O3、ZrO2)担载的Ⅷ族金属(Fe、Co、Ni、Cu)催化剂.研究了它们在CO2甲烷化反应中的催化性能.结果表明,催化剂性能与金属本性有关.Ni在各种载体上均具有较高活性,Fe的活性较低,而Cu基本上无活性.Mn作为双金属成分添加在Ni基催化剂中可提高CO2的转化率.而且,3%Ce-6%Ni-6%Mn/α-Al2O3催化剂在反应中表现出很高的催化活性.     

非贵金属钙钛矿复合氧化物催化剂对NO的直接分解活性研究

采用溶胶-凝胶方法合成了Cu,Zn,Ni改性的钙钛矿复合氧化物系列催化剂.X射线衍射分析表明,750℃焙烧的此类催化剂在掺杂范围内均具有钙钛矿基本结构.红外光谱分析表明,Cu,Zn,Ni掺入后没改变钙钛矿型的晶体结构,只是随着Cu掺杂量的增加,571cm-1附近的谱带整体趋势是向波数方向移动.在实验条件下,对NO的活性测试结果表明,La0.9Ce0.1Fe0.8-xCo0.2YxO3(Y=Cu,Zn,Ni)系列催化剂在600～800℃范围内,掺杂Cu的复合氧化物具有较高的催化分解活性,其转化率始终保持在80%以上,反应温度为750℃时,几乎100%转化.H2-TPR结果证明,其催化分解活性高的原因是Cu的掺入使晶格氧活动性增强.     

二氧化碳甲烷化催化剂的研究I.活性组分及担载量的选择

采用水溶液浸渍法制备一系列无机氧化物（SiO2、α-Al2O3、γ-Al2O3、ZrO2）担载的Ⅷ族金属（Fe、Co、Ni、Cu）催化剂,研究了它们在co2甲烷化反应中的催化性能。结果表明,催化剂性能与金属本性有关。Ni在各种载体上均具有较高活性,Fe的活性较低,而Cu基本上无活性,Mn作为双金属成分添加在Ni催化剂中可提高CO2的转化率,而且,3?-6%Ni-6%Mn/α-Al2O3催化剂在反应中表现出很高的催化活性。     

金属离子对LDH的抑制作用与底物对其保护作用研究

采用紫外光谱测定方法,分析比较了Fe3+,Cu2+,Ni2+,Co2+4种金属离子在0.5~2.5mmol·L-1的浓度范围内对LDH活性的影响,其抑制作用程度次序为Fe3+Cu2+Ni2+≈Co2+.研究了在Fe3+,Cu2+,Ni2+,Co2+作抑制剂时,丙酮酸钠和NADH对酶的保护作用.结果表明,丙酮酸钠对LDH具有明显的保护作用,NADH则没有体现类似的保护作用.Cu2+对LDH的抑制作用有不可逆抑制成分,Fe3+对酶的抑制机制可能是可逆抑制.     

溶剂热法制备单质铜及其催化性能研究

采用溶剂热法,分别以异丙醇和乙二醇为溶剂,通过调变溶剂的用量合成铜催化剂.采用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)和N_2-吸附技术对合成的Cu催化剂进行表征,并对其形貌及催化4-NP性能进行研究.结果表明,溶剂不同,合成的铜催化剂的形貌也不同,进而得到的催化性能也不同.     

Fe3+-TiO2/SiO2负载型光催化剂降解气相中甲苯研究

用浸渍法制备了Fe3+-TiO2/SiO2负载型光催化剂并进行了光催化降解气相中甲苯的实验研究.结果表明,Fe3+掺杂量(nFe3+/Ti4+)为0.3%时光催化降解甲苯的效率最高.水气的存在提高了Fe3+-TiO2/SiO2负载型催化剂的光催化活性,但使Fe3+-TiO2纳米粉的光催化活性降低;而02的存在使Fe3+-TiO2纳米粉和Fe3+-TiO2/SiO2负载型催化剂的催化活性均有所降低.动力学研究表明,光催化降解气相中甲苯的动力学为一级反应.     

MOF为前驱体制备Cu/C催化剂及催化性能研究

为制备单金属相Cu/C催化剂,在室温条件下以苯三甲酸(H_3BTC)为配体制备了Cu-MOF前驱体,在制备过程中选取乙醇为溶剂,并考察了在N_2氛围下的焙烧温度和Cu~(2+)与H_3BTC的物质的量比.采用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)和N_2-吸附技术对合成的Cu/C催化剂进行表征,并以NaBH_4还原4-硝基苯酚(4-NP)为探针反应评价其催化性能.     

2-巯基-6-羟基-4,5-二氨基嘧啶螯合-浊点萃取-HPLC测试金属离子的研究

合成了2-巯基-6-羟基-4,5-二氨基嘧啶螯合剂,采用红外光谱法、核磁共振波谱法、X射线能谱分析法对其结构及元素组成进行了分析测试.将螯合剂与水中Cu2+,Hg2+,Fe3+反应生成金属螯合物,通过非离子表面活性剂的浊点特性萃取螯合物,采用高效液相色谱对萃取物进行分离测定.外标法定量,在0.2~1.0 mg/L范围内,金属离子浓度和色谱峰面积呈现良好的线性关系,线性相关系数(R2)分别为0.998 3,0.998 7,0.999 2,Cu2+,Hg2+,Fe3+的最低检出限分别为3.4,3.7,1.6μg/L.     

Fe/SiO2催化剂的快速制备及催化生长碳纳米管

以纳米二氧化硅吸附和分散FeCl3.6H2O,采用旋转蒸发-高温还原法合成出Fe/SiO2催化剂。采用化学气相沉积法制备碳纳米管,使用SEM和TEM对产物进行了表征。结果表明,当Fe/(SiO2 Fe)(物质的量比)为17.5%时,能够制备出高质量的直径为30~50nm的多壁碳纳米管。     

2-巯基-6-羟基-4,5-二氨基嘧啶螯合-浊点萃取-HPLC测试金属离子的研究

合成了2-巯基-6-羟基-4,5-二氨基嘧啶螯合剂,采用红外光谱法、核磁共振波谱法、X射线能谱分析法对其结构及元素组成进行了分析测试.将螯合剂与水中Cu2+,Hg2+,Fe3+反应生成金属螯合物,通过非离子表面活性剂的浊点特性萃取螯合物,采用高效液相色谱对萃取物进行分离测定.外标法定量,在0.2¹.0 mg/L范围内,金属离子浓度和色谱峰面积呈现良好的线性关系,线性相关系数(R2)分别为0.998 3,0.998 7,0.999 2,Cu2+,Hg2+,Fe3+的最低检出限分别为3.4,3.7,1.6μg/L.     

磷钨酸锌绿色催化合成苯甲醛

用磷钨酸和氯化锌为起始原料合成了磷钨酸锌,并用来催化30%双氧水氧化苯甲醇制备苯甲醛的反应.讨论了焙烧温度、催化剂用量、氧化剂用量、反应温度、反应时间五种因素对催化活性的影响,从而确定了最佳反应条件,同时还研究了催化剂的重复使用性能和在其他醇氧化反应中的活性.     

草酸过氧钒催化氧化α-蒎烯反应研究

以草酸过氧钒为催化剂,过氧化氢为氧化剂,研究了α-蒎烯的氧化反应.考察了溶剂、温度、催化剂用量、反应时间等因素对催化性能的影响.结果表明高价态V5+与草酸形成的双过氧配合物催化剂,在催化剂质量分数为8.0％、反应温度40℃、丙酮溶剂中反应8h条件下,α-蒎烯转化率达到68.7％,主产物马鞭草烯酮的选择性为34.9％.对催化剂进行了初步的回收利用.     

固体超强酸SO_4~(2-)/Fe_2O_3催化合成丙酸丁酯

用Fe2SO4.7H2O直接焙烧制得的固体超强酸SO42-/Fe2O3作催化剂,对丙酸和丁醇的酯化反应进行了研究.结果表明,SO42-/Fe2O3具有超强酸性,对丙酸丁酯具有较好的催化性能,适宜的反应条件为:n(酸)∶n(醇)为1.0∶1.2,催化剂用量8 g/mol丙酸,反应时间2 h,丙酸的转化率达96%以上.     

CrⅥ载体氧化试剂的制备和应用研究——紫苏醇选择氧化合成紫苏醛

研究了紫苏醇选择氧化合成紫苏醛的反应,考察了氧化剂负载量、氧化剂用量和反应温度对紫苏醛产率的影响.结果表明,采用负载量为2 mmol/g的CrO3/SiO2载体氧化试剂,在二氯甲烷溶剂中于室温下搅拌反应1.5 h,可将紫苏醇选择性氧化成紫苏醛,产率为82.6%.     

Keggin结构磷钼钒酸催化苯直接羟基化

采用乙醚反萃取方法制备磷钼钒酸催化剂H3＋nPMo12-nVnO40（n=0～5）,利用X射线粉末衍射（XRD）、红外（FTIR）以及等离子体原子发射光谱法（ICP-AES）对催化剂进行表征,并以H2O2为氧化剂,考察催化剂对苯直接羟基化反应的催化性能,探讨不同钒原子数目对所制备磷钼钒酸催化活性的影响,研究了反应时间、催化剂用量、H2O2用量等对催化反应的影响.结果表明,合成磷钼钒酸催化剂具有典型的Keggin结构,钒原子取代数目对催化剂的催化活性有明显影响,其中H7PMo8V4O40表现出最高的催化活性,在实验优化条件下,苯直接羟基化为苯酚的收率达到19.5％.     

Fe_2O_3对神府煤加氢热解气体产率的影响

以Fe(NO_3)_3·9H_2O、FeCl_3·6H_2O为前驱体盐,NH_3·H_2O、CO(NH_2)_2为沉淀剂,制取Fe_2O_3-CN、Fe_2O_3-N、Fe_2O_3-Cl催化剂。并以神府煤为加氢热解研究对象,在常压固定床反应器上,热解温度为550~750℃,系统考察了原煤及添加Fe_2O_3-CN、Fe_2O_3-N、Fe_2O_3-Cl催化剂对气体产率的影响。结果表明,原煤热解的气体产率随温度的增加而增加,750℃时达到18.4%;加入催化剂后气体产率在600~650℃出现最高,尤其是加入10%Fe_2O_3-CN催化剂,气体产率为23.1%;催化剂的添加量小于10%时,Fe_2O_3-CN催化剂添加量的变化对气体产率有显著影响,添加量大于10%后,Fe_2O_3-CN催化剂用量的变化对气体产率影响微小。     

壳聚糖铜催化剂催化H2O2分解反应的研究

以壳聚糖（CS）和CuSO4为原料制备了CS—Cu（Ⅱ）催化剂,利用XRD、红外光谱等方法对催化剂的结构特征进行分析,并研究了该催化剂催化分解H2O2的催化性能,探讨了催化剂用量、反应温度、H2O2浓度、pH值、反应时间等反应参数对催化性能的影响．结果表明：最佳的反应条件是,温度为45℃,pH值=4,H2O2浓度为0．15mol／L,催化剂的用量为0．6g,4h内H2O2分解可达到90％．     

青藤碱A环衍生物的合成

以青藤碱、芳香醇或脂肪醇作为反应物,在三苯基磷(PPh3)和偶氮二甲酸二乙酯(DEAD)的促进下,合成了7个青藤碱A环衍生物,并利用1H NMR,13C NMR,MS和元素分析对目标化合物的结构进行了表征,在以THF作溶剂,室温的温和反应条件下,收率达到78%～94%,这种合成方法简单,条件温和,选择性好,能够广泛地应用于多官能团天然产物的结构修饰中.     

2-巯基-3-（4-羟基-3-甲氧基苯基）丙烯酸的合成

以香草醛为原料,利用Knoevenagel反应,在苯胺的催化条件下,与绕丹宁反应,先合成4-羟基-3-甲氧基苄叉绕丹宁,之后经过碱解,酸化,得到产物2-巯基-3-（4-羟基．3-甲氧基苯基）丙烯酸．考查了反应物的物质的量的比、催化剂用量,吡啶、甲苯用量及反应时间对产品产率的影响．反应的最佳条件是：反应物（香草醛与绕丹宁）的物质的量的比为1：1．5,反应溶剂吡啶15mL,甲苯20mL;催化剂苯胺2mL;加热回流反应2h,产率达到73．7％．     

钨酸均相催化法合成戊二醛

介绍用过氧化氢水溶液一步催化氧化环戊烯合成戊二醛的工艺路线 ,讨论了催化剂、助催化剂、溶剂等因素对戊二醛收率的影响 .在钨酸与三氧化二硼的质量比为 1 1 ,反应温度为 3 5℃ ,反应时间为 4h ,以叔丁醇为溶剂的优化工艺下 ,可得到最高戊二醛收率为 71 .2 % .