Pt/Nd2O3-WO3/ZrO2催化甘油氢解制1,3-丙二醇

制备不同Nd2O3质量分数的2％ Pt/Nd2O3-WO3/ZrO2催化剂.通过N2物理吸附,NH3程序升温脱附(NH3-TPD)、H2程序升温脱附(H2-TPD)、CO脉冲吸附等方法表征催化剂的物理化学性质.用固定床连续流动反应器考察催化剂对甘油氢解制1,3-丙二醇反应的催化性能.结果表明,引入Nd2 O3提高了催化剂的H2吸附量,进而提高了催化剂的催化活性;焙烧温度对催化剂性能有重要影响.在4 MPa、130℃、质量分数为60％甘油水溶液进料、液体体积空速(LHSV)0.25 h-1反应条件下,2％ Pt/0.25NdWZ (700,450)催化剂催化甘油氢解反应,甘油转化率为75.2％,1,3-丙二醇产率达28.9％,产物中n(1,3-丙二醇)/n(1,2-丙二醇)达到21.9.     

可见光响应氮-磷共掺杂TiP2纳米管制备及光催化性能

采用水热-浸渍两步法合成了一系列N—P／TiO2纳米管光催化剂，采用X射线衍射（XRD）、透射电子显微镜（TEM）、X射线光电子能谱（XPS）和紫外-可见漫反射吸收光谱（UV—vis）等测试手段对其结构进行了表征．结果表明，300℃焙烧后的N-P／TiO2纳米管为锐钛矿相，氮和磷高度分散进入TiO2中．P和N掺杂含量分别为0．99％和0．56%．与纯TiO2纳米管相比，N—P／TiO2纳米管在可见光区的有较大的吸收，光吸收阈值产生红移．氮磷共掺杂可以明显提高TiO2纳米管的对甲基橙的光催化活性，其原因在于氮阴离子以N—Ti—O的结构进入TiO2，磷替换TiO2部份Ti^4＋，从而降低了电子和空穴复合几率．     

负载Pt催化剂在卤代硝基苯氢化反应中的催化性能研究

考察了常压、303K反应条件下，γ—Al2O3、TiO2和ZrO2上负载的铂催化剂在卤代硝基苯的氢化反应中的催化性能，同时考察了过渡金属(Cr，Mn，Fe，Co，Ni和Cu)改性Pt/ZrO2的催化性能．不同负载的铂催化剂加氢活性次序为：Pt／TiO2＞Pt／γ—Al2O3＞Pt/ZrO2，相应的对氯苯胺(p—CAN)选择性次序为：Pt／TiO2＞Pt／ZrO2＞Pt／γ—Al2O3．KBH4处理过的催化剂显示了较高的催化活性．Mn、Fe和Co的引入同时提高了Pt／ZrO2催化剂的催化活性和p—CAN选择性．PtNi／ZrO2催化剂随着Ni含量的增加，催化活性降低，但产物p—CAN的选择性都超过99％．     

连续催化湿式过氧化降解丙烯腈研究

以金属Mn和Ce的硝酸盐为活性组分的前驱物,以介孔分子筛SBA—15为载体,浸渍焙烧法制备了负载型催化剂MnOx/SBA—15、CeOx/SBA—15及MnOx—CeOx/SBA—15;并以H2O2为氧化剂,在温和条件下连续催化湿式过氧化处理丙烯腈废水,采用元素分析仪测定N含量。结果表明,MnOx-CeOx/SBA—15催化剂表现出较好的催化活性和稳定性。实验选择了连续流固定床反应装置,考察了反应温度、进料流量、催化剂投加量、H2O2投加量等因素对N去除率的影响。由实验得出,在150℃,进料流量25 mL/min,催化剂投加30g/L,H2O2投加5%时,模拟废水的N去除率大于75%。     

CuO/TiO2和CuO-ZrO2/TiO2催化剂对NO+CO反应性能的影响

以TiO2为载体，采用浸渍法制备了不同负载量的CuO／TiO2和CuO-ZrO2/TiO2催化剂，并在色谱—微反装置上考察了催化剂对NO CO反应性能，并通过TPR、XRD和NO-TPD技术对上述催化剂进行了表征．结果表明催化剂经500℃ H2气氛中还原1h与空气氛中处理的相比，活性有明显的改善，CuO／TiO2(6％)对NO完全转化的T99%＝325℃，而CuO-ZrO2/TiO2(6％，10％)对NO完全转化的T99%＝300℃；TPR结果表明CuO／TiO2在TPR过程中出现4个还原峰，而CuO／TiO2只有2个还原峰，说明ZrO2的引入使CuO在TiO2上的还原物种发生了变化；空气氛处理的CuO／TiO2催化剂XRD检测到的是CuO的特征衍射峰，而H2气氛处理是金属Cu的特征衍射峰；NO-TPD结果表明两种气氛处理的催化剂，NO吸附在其上的热脱附产物中质谱能检测到4种物种(NO，N2O，N2和O2)，低温脱附物种为吸附在弱位上的NO，高温脱附物种则是吸附在强位上的NO；CuO／TiO2上引入ZrO2后NO的脱附峰温明显降低，这表明NO在CuO-ZrO2/TiO2表面的分解活性大于No在CuO／TiO2表面的分解活性;NO CO反应低温时形成中间产物N2O，高温时产生N2;NO-TPD脱附峰温与两种气氛处理的催化剂活性有很好的对应关系，且NO在催化剂表面的解离是NO CO反应的速控步骤．     

介孔TiO2的孔结构调控及其蛋白质固定化性能

以水合二钛酸(H2Ti2O5 ·xH2O)为前驱体,通过改变热处理条件制备不同孔径尺寸的介孔TiO2.采用X线衍射仪、场发射扫描电子显微镜、N2吸附-脱附方法对TiO2的结构进行表征,同时以牛血清蛋白(BSA)为模型蛋白,考察介孔TiO2的孔结构对BSA固定化性能的影响.结果表明:介孔TiO2的孔径可实现9～30 nm范围内可调,其中650 ℃焙烧得到的介孔TiO2孔径为21.6 nm,对BSA的吸附量达69.6 mg/g,优于其他孔径尺寸的介孔TiO2,且与纳米TiO2(P25)的吸附量相当.吸附的BSA分子进入TiO2的孔道内,介孔TiO2比P25具有较好的吸附稳定性,经过6次循环后吸附的BSA残余量仍有65％,而P25上BSA的残余量仅为17％.介孔TiO2为微米级颗粒,有利于从反应体系中分离回收,是一种极有潜力的生物分子固定化载体.     

TiO2/Ce0.45Zr0.45Mn0.05La0.05OX光催化降解气相苯

采用等孔体积浸渍法经500℃焙烧得到了负载型光催化剂TiO2／Ce0．45Zr0．45Mn0．05La0．05Ox以气相苯模拟室内挥发性气体,在静态反应装置中考察该催化剂对气相苯的光催化降解性能,结果表明,TiO2负载在TiO2／Ce0．45Zr0．45Mn0．05La0．05O上能显著提高对苯的光催化降解性能,TiO2／Ce0．45Zr0．45Mn0．05La0．05Ox上苯降解率是纯TiO2上的2．8倍．XRD结果显示没有检测到TiO2的衍射峰．TiO2结合能向低值移动、负载型光催化剂在紫外一可见区吸收增强、表面氧物种增多和晶格缺陷增多可能是该催化剂能显著提高光催化活性和延长寿命的重要原因．     

TiSiW12O40／TiO2催化合成葡萄糖五丙酸酯

报道了新型催化剂TiSiW12O40／TiO2催化酯化合成葡萄糖五丙酸酯的糖酸比、催化剂用量、反应时间、反应温度诸因素对产率的影响。实验表明：TiSiW12O40／TiO2是合成葡萄糖五丙酸脂的良好催化剂。最佳反应条件为：糖酸摩尔比1：6．催化剂的用量为反应液的2．0％．酯化反应时间为2.0h,反应温度95℃～105℃．反应产率可达84．5％。     

从钛酸盐制备介孔锐钛/金红石型双晶TiO2及其光催化性能

以二钛酸钾(K2Ti2O5)经离子交换得到的二钛酸(H2Ti2O5.xH2O)为原料,与NH4Cl-HCl溶液在150℃进行水热反应,制备出介孔锐钛/金红石型双晶TiO2。通过X线衍射仪(XRD),场发射扫描电子显微镜(FE-SEM)、低温N2吸附-脱附以及紫外拉曼等对试样进行表征,并考察TiO2光催化剂降解甲基橙的活性及其稳定性。结果表明:金红石质量分数为22.6%时的介孔双晶TiO2的活性最高,是商业纳米TiO2(A91)的2.6倍,并与商用TiO2催化剂P25的活性相当。此外,介孔双晶TiO2经10次循环使用后,活性为新鲜催化剂的92%,其具备的微米尺寸形貌更容易回收再利用,具有潜在的工业应用价值。     

Ru/TiO2催化剂上的催化湿式氧化处理H-酸废水反应性能研究

考察了反应温度、反应压力、反应气量、空速以及贵金属担载量等因素对Ru／TiO2催化剂催化湿式氧化法处理H—酸废水处理效果的影响．此外还利用X—荧光光谱(XFD)和X—射线粉末衍射(XRD)等表征手段研究了催化剂TiO2载体的杂质含量和晶型．结果表明：随着催化剂上活性组分担载量的增加，催化剂的催化活性逐步提高．在温度为240℃、压力为6．0MPa、空速为2．5h^-1、气量为150mL／min的反应条件下，经过担载量为ω(Ru)＝3％的Ru／TiO2催化剂的催化湿式氧化处理，模型废水中的COD去除率可达到99．8％．     

氮掺杂纳米TiO_2的制备及光催化性能研究

以双氰胺为氮源,温和条件下采用Sol-Gel法制备氮掺杂TiO2粉末.XRD结果显示:所制备的样品是以锐钛矿相为主、含少量金红石相的混和相;UV-Vis漫反射光谱结果显示:相对于TiO2,氮掺杂纳米二氧化钛(N/TiO2)的光吸收阈值没有发生明显的红移,但可见光吸收强度明显增大.n(N):n(Ti)=0.12:1、煅烧温度400℃、煅烧时间2 h条件下制备的N/TiO2光催化剂的催化活性最佳,可见光下,300 min内可使甲基橙的降解率达到60%.     

Fe/TiO_2-CeO_2催化剂室温高效催化降解甲基橙研究

采用溶胶-凝胶(sol-gel)和浸渍相结合的方法制备Fe/TiO2-CeO2催化剂,以X射线衍射(XRD)和N2物理吸附-脱附对催化剂结构进行了表征.结果表明,Ti的添加抑制CeO2晶粒长大,使TiO2-CeO2具有更小的晶粒尺寸和更高的比表面积.甲基橙催化降解的结果表明当催化剂中Fe,Ti,Ce摩尔比为1∶2∶6时催化剂活性最高,以H2O2为氧化剂对10.0 mg.L-1甲基橙溶液进行催化湿式氧化反应,在低温5~30℃范围内,催化剂均表现出高的催化活性.室温25℃时,当催化剂和氧化剂H2O2(30.0wt%)用量分别为0.07 g和0.04 mol.L-1时,50 min后甲基橙的降解率达96%,且6.0wt%Fe/10.0wt%TiO2-90.0wt%CeO2催化剂的催化性能是6.0wt%Fe/CeO2的1.5倍.同时,催化剂重复性实验结果表明6.0wt%Fe/10.0wt%TiO2-90.0wt%CeO2催化剂具有良好的稳定性.     

超声波浸渍法制备MnOx/TiO2催化剂低温选择性催化还原NO

采用超声波浸渍法、传统浸渍法和溶胶凝胶法制备了一系列的MnOx/TiO2催化剂,采用X射线衍射(XRD)、比表面积测定(BET)、原位红外(in situ FT-IR)、高分辨率扫描电镜(HRTEM)程序升温还原(TPR)等技术进行表征,同时在模拟氨气选择性催化还原NO的反应条件下( NH3-SCR)对催化剂的低温反应...     

固体酸催化剂在醇解聚对苯二甲酸乙二醇酯反应中的催化性能

采用浸渍法制备了SO4^2-／ZnO和S^4^2-／TiO2固体酸催化剂,用XRD、SEM等对催化剂的晶型结构和表面形貌进行了表征,并考察了它们降解聚对苯二甲酸二乙二醇酯制备对苯二甲酸二乙二醇酯的催化性能．实验结果表明,焙烧温度对SO4^2-／ZnO的催化活性影响不大,而对SO4^2-／TiO2的催化活性影响明显,随焙烧温度的升高,其催化活性出现先上升后下降的趋势反应时间、反应温度、催化剂浓度等工艺条件对两种催化剂活性的影响趋势是一致的.     

皮革废水回收DMF工艺中甲酸分解催化剂的制备及性能研究

采用共沉淀法制备甲酸分解催化剂,研究了沉淀、老化、辅助剂、焙烧等条件对催化剂活性的影响。研究结果表明,以醇-水溶液为溶剂,镍锌物质的量比为1∶1.5,柠檬酸为辅助剂,于60℃沉淀、老化4h,在500℃氮气氛围下焙烧4h制备的镍锌复合催化剂,对质量分数为4%的甲酸-DMF溶液中甲酸的分解率可达95.34%。XRD表征结果表明:所制备催化剂为Ni/NiO/ZnO复合催化剂,平均晶粒为40nm。该催化剂用于皮革废水回收DMF工艺中甲酸的分解,效果良好,可用于工业化生产。     

V-Mo-O/γ-Fe2O3磁性催化剂的制备及其催化合成苯甲醛

具有磁性的催化剂在反应与分离过程中具有明显的优势.采用溶胶凝胶法,将磁核引入到催化剂中,制备了V-Mo-O/γ-Fe2O3磁性催化剂,以催化选择氧化甲苯制备苯甲醛为探针反应,对催化剂性能进行了评价;采用现代分析技术,对催化剂结构进行了表征.研究表明,磁核未影响催化剂的基体结构,焙烧温度对催化剂性能影响显著,适宜的焙烧温度为500℃.扫描电镜测试表明,该条件下合成的催化剂呈纤维状结构.通过X-射线衍射分析,催化剂呈现Mo6V9O40和MoO3物相.当催化反应温度为80℃,氧化剂为双氧水,溶剂为冰乙酸时,甲苯在该催化剂上的转化率为34.8%,苯甲醛的选择性为65.9%.     

Pt/HPW/ZrO2催化甘油脱氧制取1,3-丙二醇

以磷钨杂多酸为钨前驱体用浸渍法制备系列具有不同Pt含量和不同HPW/ZrO2焙烧温度的Pt/HPW/ZrO2催化剂。通过BET比表面积、红外光谱和X线衍射方法表征催化剂的结构,在连续流动固定床反应器中考察其对甘油水溶液催化脱氧制取1,3-丙二醇(1,3-PDO)反应催化性能的影响。结果表明:ZrO2负载磷钨杂多酸经500℃以上温度处理,磷钨杂多酸分解为相应的氧化物,单斜相WO3和磷氧化物分散在ZrO2表面。Pt/HPW/ZrO2催化剂对甘油脱氧反应具有较高的催化活性。铂负载量、HPW/ZrO2焙烧温度、反应温度、压力及甘油浓度等因素的变化,对甘油转化率和1,3-PDO收率的影响较大。在4 MPa、130℃、液体体积空速(LHSV)为0.25 h-1的反应条件下,2.0%Pt/HPWZ10(700)催化剂上60%甘油水溶液催化脱氧反应可得到53.4%甘油转化率和44.5%的1,3-PDO选择性,产物中1,3-PDO与1,2-丙二醇(1,2-PDO)摩尔比值达到14.3。100 h稳定性实验表明催化剂性能稳定。     

己二酸绿色合成在有机化学实验教学中的应用

以30%H2O2作为氧化剂,用钨酸和磺基水杨酸作为催化体系,催化氧化己二醇合成己二酸,考察了催化剂体系用量和反应时间对己二酸产率的影响。实验结果表明增加催化剂体系用量可使反应在较短时间获得较高产率,该绿色合成己二酸方法适合学生实验的开展。     

锰锆镧固溶体的制备及负载铜催化剂的性能研究

采用改进的共沉淀法制备锰锆镧复合氧化物(MnxZr1-xLayO2-σ)载体,然后采用等体积浸渍法负载活性组分Cu,制得铜基锰锆镧复合氧化物(Cuλ/MnxZr1-xLayO2-σ)催化剂.考察该催化剂催化CO、C3H6和NO转化反应的三效催化性能,并且利用XRD、TG和SEM等方法研究催化剂结构与性能的关系.实验结果表明:Mn:Zr:La摩尔比为0.9:0.1:0.06,Cu负载量为5%时,制得的Cu5%/Mn0.9Zr0.1La0.06O2-σ催化剂催化CO、NO和C3H6转化反应的活性良好;Mn、Zr和La能够形成稳定的Mn-Zr-La固溶体,可以有效提高催化剂的低温活性和热稳定性,并且不出现Cu、Mn、Zr或者La物种在载体表面富集的现象;因此,Cu5%/Mn0.9Zr0.1La0.06O2-σ催化剂具有良好的性能,在该催化剂上CO、C3H6和NO的起燃温度(T50)分别为112℃,253℃,210℃,完全转化温度(T90)分别为154℃、319℃和288℃,至500℃时转化率分别高达100%、97.5%和99.3%.     

H3PO4修饰TiO2/SO42-固体超强酸催化合成原乙酸三甲酯

以钛酸四正丁酯为前驱体,以硫酸为抑制剂,采用溶胶-凝胶法制备了纯的TiO2/SO24-和TiO2/PO43-/SO42-催化剂.通过使用电镜、红外以及氮气吸附脱附对其进行表征,结果表明催化剂为具有孔结构的球形纳米催化剂,微粒分布较分散.并应用于乙腈的加成反应,以乙腈和甲醇为原料在低温条件下合成了原乙酸三甲酯,并讨论了反应工艺,得到最佳反应条件.