V2分子的解析势能函数和Vn（n=2～4）分子的自旋极化效应

基于密度泛函BLYP方法,使用DZVP-GGA基组,研究了V₂分子的基态平衡几何结构和能量,并拟合得到了V₂基态分子的九参数Murrell-Sorbie解析势能函数,根据拟合的参数值导出其力常数和光谱数据.在此基础上,研究了V_n（n=2～4）分子的自旋极化效应.计算结果表明:V₂,V₃的基态电子状态分别是X³∑_g^-,X⁴A₁,存在自旋极化效应,V₄分子的基态电子状态为X¹A_g,不存在自旋极化效应.     

应力导致的Fe2CrGe从反铁磁基态到铁磁半金属相变的计算研究

运用第一性原理计算研究了惠斯勒(Heusler)合金Fe₂CrGe的电子结构和磁性质,发现其基态是Fe离子处于低自旋态(S=0),而Cr离子处于高自旋态(S=1)的反铁磁金属相,反铁磁态能量比铁磁态能量约低0.103 eV.此外还发现,如果施加+1.7%和–1.7%的应变, Fe₂CrGe会从反铁磁有序变成铁磁有序,并出现半金属特性;当应变达到±5%时,出现了大约0.2 eV的半金属能隙.通过平均场理论估算了Fe₂CrGe的居里(Curie)温度,发现其对应的居里温度为393 K,远高于室温.这表明Fe₂CrGe是有潜力的自旋电子材料.     

反铁磁CrS2到铁磁MoSe2/CrS2磁性转变研究

通过第一性原理研究了二维单层CrS₂与双层CrS₂/MoSe₂体系的原子结构和磁性结构.利用广义布洛赫条件计算了自旋螺旋的能量与自旋螺旋波矢之间的色散关系E(q),并通过海森堡模型拟合该曲线,分别得到了单层CrS₂体系和CrS₂/MoSe₂双层体系的多近邻海森堡作用(HBI)参数J1–J6.然后通过拟合得到的HBI参数作出全布里渊区的E(q).研究发现,非磁性单层MoSe₂与单层CrS₂形成异质结后改变了单层CrS₂的磁性结构,使其从层内反铁磁排布转变成层内铁磁排布.MoSe₂层使得Cr原子的态密度更延展,并且CrS₂/MoSe₂中电子气从金属性的CrS₂转移到半导体的MoSe₂中,这导致CrS₂中反铁磁作用的RKKY相互作用的减小,最终使得CrS₂/MoSe₂呈现铁磁性.本文为更好地探索二维磁性材料的各种相互作用机制,如双交换、超交换和RKKY交换,设计、寻找高居里温度磁性材料和分析各种二维磁性体系奠定了一定的基础.     

外尔半金属Co3Sn2S2薄膜的制备和电磁性质研究

外尔半金属Co₃Sn₂S₂是一种新型的拓扑量子材料，具有独特的拓扑能带结构，被认为是一种非常有潜力的自旋电子材料，而制备电子器件的重要一步是该材料的薄膜化.采用磁控溅射方法分别在Si O₂(300 nm)/Si(100)和Al₂O₃(0001)衬底上生长Co₃Sn₂S₂薄膜.X射线衍射(XRD,X-ray Diffraction)显示Co₃Sn₂S₂薄膜的结构随厚度而变化.在不同衬底上，Co₃Sn₂S₂薄膜的生长情况也不同，较薄的Co₃Sn₂S₂ (<200 nm)适合生长在Al₂O₃(0001)衬底上，而较厚的Co₃Sn     

交换场和非共振光对单层MoS2能带结构的调控

基于紧束缚近似下的低能有效哈密顿模型,研究了外部磁近邻交换场和非共振圆偏振光对单层二硫化钼（MoS₂）电子能带结构的调控.研究结果表明,磁近邻交换场能有效调控导带和价带的自旋劈裂,单层MoS₂ K谷附近能隙随着非共振圆偏振光引起的有效能的增大而增大,K′谷附近能隙随着非共振圆偏振光引起的有效能的增大先减小后增大,实现半导体-金属-半导体转变.因而,可以利用磁近邻交换场和非共振圆偏振光将单层MoS₂调制成自旋和光电特性优异的新带隙材料.     

包裹SiO2薄层的Fe3O4纳米颗粒体系中增强的隧穿磁电阻效应

Fe₃O₄是一种半金属材料,在金属磁性氧化物当中有着较高的居里温度(858K), 因此在自旋电子应用当中有广阔的前景。通过在直径大约200 nm的单分散Fe₃O₄微球外包裹一层绝缘的SiO₂壳层而人工引入晶界,再冷压烧结成块状制成样品。与包膜前相比,样品的磁电阻效应大为增强,而且两者磁电阻的行为明显不同,后者在高场下出现一个线性关系,这是由SiO₂ 晶界引起的,相关的探索给出了一条新的提高磁电阻效应的途径。     

以铁磁绝缘体和铁磁半导体为势垒层的隧道结中的隧穿时间与自旋极化率

基于Winful的隧穿时间模型,对普通金属/铁磁绝缘体/普通金属(NM/FI/NM)、普通金属/铁磁半导体/普通金属(NM/FS/NM) 2种隧道结中的隧穿时间(居留时间和相位时间)和自旋极化率进行了研究.NM/FI/NM结中隧穿电子的自旋极化源于FI层的自旋过滤效应.而NM/FS/NM结中隧穿电子的自旋极化则源于FS层中磁性和Rashba自旋轨道耦合效应的共同作用.计算结果表明:在NM/FI/NM隧道结中,随着铁磁绝缘体层势垒厚度的增加,自旋极化率变化逐渐增加到趋于饱和并始终保持为正值.与之相应的自旋上下电子的居留时间和相位时间也随着增加,但自旋向下电子的隧穿时间总是大于自旋向上电子.铁磁绝缘体层中分子场的增加会导致自旋极化率逐渐增大并始终为正,相应的自旋向下电子的居留时间和相位时间总是大于自旋向上电子,但自旋向上电子的时间逐渐增加而自旋向下电子则相应减少.铁磁绝缘层势垒高度的变化会导致自旋极化率从负到正的转变.当自旋极化率为负时,相应的自旋向上电子的隧穿时间大于自旋向下电子的隧穿时间.在NM/FS/NM结中,由于Rashba自旋轨道耦合作用,自旋向上电子和自旋向下电子的隧穿时间随铁磁半导体层的厚度、分子场和Rashba耦合系数的变化呈现出周期性振荡变化的趋势.与之相应的自旋极化率从正到负,也呈周期性的振荡变化.但当自旋向下电子的隧穿时间大于自旋向上电子的时候,极化率为负,反之为正;这个结果和NM/FI/NM隧道结中的情况刚好相反.     

[Fe(H2O)m(OH)n]x配合物电子结构的理论研究

在B3PW91/6-31G(d, p)计算水平上，对铁离子配合物［Fe(H₂O)_m(OH)_n］^x(m+n=4; x=3+,2+,1+,0,1-)的5种可能构型进行优化计算，分析比较了优化结果的几何构型、电荷布居以及能量。计算结果表明：这5种配合物在理论上都有可能稳定存在，配体以氧原子与铁离子配位并形成四面体构型，有部分电荷从氧原子转移到铁离子，OH^-与Fe³⁺的配位作用较强。铁离子的d电子以高自旋的形式排布，形成开壳层的电子结构，其中Fe(OH)₄^-的d电子最难以发生跃迁。比较具有相同数量Fe³⁺、H₂O和OH^-的［Fe(H₂O)_m(OH)_n+jH₂O+kOH^-］体系的能量，发现随着［Fe(H₂O)_m(OH)_n］^x中OH^-数量的增加，H₂O数量的减少，体系的能量逐渐降低。所以，［Fe(OH)₄^-+6H₂O+2OH^-］体系最稳定，与布居分析中OH^-与Fe³⁺的配位作用较强的结果相一致。     

元素掺杂对二维Ga2O2电子性质的影响

基于密度泛函理论的VASP(Vienna ab-initio simulation package)软件包计算5种金属和非金属掺杂对二维Ga₂O₂晶体结构和电子性质的影响. 结果表明： 掺杂B,C,Mg,Si,P元素可使晶体结构发生改变, 并改变掺杂体系的电子性质； 与本征Ga₂O₂晶体相比, 这几种掺杂元素体系的带 隙均减小, 这是由于掺杂原子与近邻原子间电荷重新分布所致.     

BeH分子A2Ⅱ1/2和2Ⅱ3/2电子态的势能函数

采用多组态简并微扰理论计算了自旋轨道耦合下的BeH分子第一激发态A2Ⅱ的分裂,得到了这些分裂态的Murrell-Sorbie势能函数,在此基础上推导出了电子态2Ⅱ1/2和2Ⅱ3/2的光谱常数.2Ⅱ1/2到23/2的垂直激发能为78.422 crn-1,对于电子态2Ⅱ1/2和2Ⅱ3/2的光谱数据在我们的计算中首次给出.     

浓磁半导体材料的制备、磁性和自旋极化的输运

成功制备出过渡金属元素含量高的Zn_1-xCo_xO、Ti_1-xCo_xO₂、(In_1-xCo_x)2O3铁磁半导体(浓磁半导),发现这些氧化物浓磁半导体具有高于室温的居里温度、高自旋极化率、巨磁光克尔效应等优良材料特性。还对浓磁半导的输运性质进行了系统的实验和理论研究,提出了自旋依赖的电子变程跃迁理论模型。这些用新方法制备的氧化物浓磁半导体,不同于常规的稀磁半导体,有望成为高效自旋注入源和半透明磁光新材料。     

Bi2Te3基热电材料的电输运性能研究进展

Bi₂Te₃基化合物是热电领域的代表性材料之一,被广泛应用于余热发电、固态制冷、温度探测等方面.该类材料具有复杂的能带结构,利用强自旋轨道和能带反转,有望对Bi₂Te₃基材料的热电性能实现优化.通过分析对比近些年Bi₂Te₃基材料的能带结构计算数据与部分实验结果,总结了Bi₂Te₃、N型Bi₂Te_3-xSe_x和P型Bi_2-xSb_xTe₃材料的能带结构的特点,影响能带结构以及电输运性能的关键因素.相关结论将为提高Bi₂Te₃基材料的热电性能提供依据.     

硼元素含量对非晶态合金Co-Ni-B磁性的影响

为探究不同B元素含量对非晶态合金Co-Ni-B体系磁学性质的影响,在已有Co-Ni原子比例基础上分别构建出单硼模型Co₃NiB与双硼模型Co₃NiB₂.基于密度泛函理论在B3LYP/Lanl2dz水平下运用Gaussian09和Multiwfn程序对各团簇模型进行相关理论计算,通过着重分析不同团簇模型s、p、d轨道上未成对电子数和态密度图发现,无论是单硼模型还是双硼模型,团簇的磁性均主要由d轨道中自旋向上的α成单电子贡献;仔细研究团簇的态密度图发现,α电子与β电子在一定条件下可以相互转化,且针对不同的轨道使电子自旋方向发生改变的能量值不同;从电子自旋态密度入手对团簇进行分析发现,所有构型s轨道一定会在某处发生电子自旋方向的改变,d轨道则无此现象,而从未被探究过的p轨道同s轨道一样,其上电子的自旋方向一定会在某处发生改变,这从理论上对Stern-Gerlach实验的结论进行了有力的论证与补充.     

团簇NiCo2S4的极化率与反应活性

通过密度泛函理论（DFT）在B3LYP/Lan12dz水平下对团簇NiCo₂S₄进行优化计算，确定单、三重态下的12种优化构型，并对其极化率和反应活性进行研究.结果表明：构型2^（1）的平均极化率最小，即在外场作用下，结构最稳定；构型3^（1）则最大，即结构最不稳定.此外，平均极化率和极化率各向异性不变量均受自旋多重度和结构多样性的影响.在强吸电子环境中，构型3^（3）、4^（3）和6^（1）的反应活性较强，构型2^（3）和4^（1）的较弱；在强给电子环境中，构型2^（3）、3^（1）和5^（1）的反应活性较强，构型1^（1）和4^（3）的较弱；在相对稳定的环境中，构型3^（3）和6^（1）的反应活性较强，构型1^（1）和4^（1）     

团簇Co2Mo2P3电子性质的研究

为了探究团簇Co2Mo2P3的微观电子性质,使用密度泛函理论中B3LYP/Lanl2dz方法对设计出的36种初始构型进行优化分析,共得到8种稳定构型,二、四重态各4种.通过对团簇Co2 Mo2 P3的电荷、布居数和原子间的自旋密度进行分析得出结论:P原子是团簇Co2 Mo2 P3的电子供体,是构型内部电子的主要贡献者;...     

一维量子波导中的Rashba电子输运

主要研究了平面一维波导系统中的Rashba电子波函数的输运性质,得到了如下的结果.根据Rashba效应,能量为E的平面电子波,将分裂成波矢分别为k1=k0＋kδ与k2=k0-kδ的两种波函数,其自旋取向与波导的夹角分别为＋π/2（自旋向上态）与＋π/2（自旋向下态）.若在支路的终端是栅极或者铁磁接触,则相应的波函数成为驻波形式exp（±ikδl）sin[k0（l-L）],其中L是支路的长度,l是支路内的坐标.与不考虑自旋的情况不同的是,Rashba电子波函数的相位与支路的取向角度θ有关.此外,两种自旋取向的波传播的群速度相同,都是-k0/m＊.在各支路结点处,由波函数的连续性和流密度守恒条件,得到了Rashba电子波函数所必须满足的边界条件.利用这些边界条件,我们研究了Rashba电子在一些结构中的透射和反射性质,发现自旋向上和向下的Rashba电子波函数的干涉效应将受到铁磁接触或栅极的调制.最后得到了多分支结构中,Rashba电子输运的一般性理论.我们提出的Rashba电子的一维量子波导理论可以被用来设计各种自旋极化器件.     

用第一性原理研究Heusler合金Ni2MnAl的电子结构、 |压力响应及柔和四方变形

运用基于密度泛函理论第一性原理的投影扩充波函数（PAW）方法, 计算了化学计量Ni₂MnAl的晶体结构、 磁性、 电子结构、 压力响应以及柔和四方变形.  结果表明:  在Ni₂MnAl的总磁矩中, Mn原子对总磁矩的贡献最大; 在Ni₂MnAl的总态密度中, 低能部分主要由Al-s的投影态密度决定, 高能部分主要由Ni-d,Mn-d和Al-p的投影态密度决定; Ni和Mn原子间存在较强的键合, Al的p态和Mn的d态存在与自旋相关的杂化; 在Ni₂MnAl的四方变形中,  0.95＜c/a＜1.10内存在一个变化平缓的能量面.     

混自旋σ=3/2和S=2与σ=3/2和S=5/2Ising系统基态性质的比较

研究了混自旋σ=3/2和S=2与混自旋σ=3/2和S=5/2两种Ising系统的基态性质.根据能量最低原理,通过比较各种可能基态构型的基态能,确定出了系统的基态相图.并得到了基态能Eg随DA/(zJ)和DB/(zJ)的变化规律.结果表明,对于混自旋σ=3/2和S=2 Ising系统可存在无序相,而对于混自旋σ=3/2和S=5/2 Ising系统只存在有序相.两种系统的基态能均随着DA/(zJ),DB/(zJ)值的变大而线性升高,但不同区域的斜率不同.DA/(zJ),DB/(zJ)值越大,基态能升高得越慢.此外发现对于混自旋σ=3/2和S=2 Ising系统存在4种构型共存点(0.5,0.5),...     

Met+H2O复合体系手性转变反应中间体电子激发表征

基于M06-2X理论方法, 在加有弥散函数的aug-cc-pVTZ基组水平上, 用含时密度泛函理论(TDDFT)方法进行电子激发计算, 给出隐式溶剂氯仿下Met(甲硫氨酸)+H₂O复合体系手性转变中第一基元反应中间体INT₁-S-Met-CHCl₃+H₂O分子体系的空穴-电子、自然跃迁轨道(NTO)和电荷密度差(CDD)分布等值面图, 并分析中间体激发态的性质及其电子结构. 结果表明： H原子迁移形成中间体, 引起Met分子体系结构发生显著变化; 基于NTO、空穴-电子和CDD等值面与空穴-电子数据分析对INT₁-S-Met-CHCl₃+H₂O分子体系激发态激发类型互认具有一致性.     

质子射频场照射对13C自旋晶格弛豫的影响

用扩展的Solomon方程描述1H受到射频(RF)场照 射时¹³C的自旋晶格弛豫过程. 理论分析表明, 在1H受到射频场照射时, ¹³C自旋晶格弛豫通常是一个三指数过程, 但在特定实验条件下可以变为单指数过程. 数值模拟可显示出满足T^C₁H₁和T C₁>TH₁条件的 ¹³C自旋晶格弛豫过程的明显差别以及不同射频场强度对¹³C自旋晶 格弛豫的影响. 通过实验观察固体L-缬氨酸的甲¹³C自旋晶格弛豫过程, 测定 相应的弛豫时间. 所得结果与理论分析和数值模拟完全吻合.