煤直接液化中Fe_7S_8催化剂结构及催化性能研究

为了研究不同方法制备的Fe_7S_8催化剂的煤直接液化性能与其结构的关系,分别采用焙烧法和溶剂热法制备了不同晶体结构的Fe_7S_8.通过催化剂的表征分析(XRD、Raman、SEM)和液化性能评价结果发现,焙烧法、溶剂热法分别制备出了以单斜晶系(Fe_7S_8-B)和六方晶系(Fe_7S_8-R)为主的催化剂,两种催化剂作用下的液化油收率分别为15.84%、36.18%,转化率为67.97%、70.94%,表明溶剂热法是比较适合制备煤直接液化催化剂的方法。结合液化产物的元素分析、Fe_7S_8-R的热重-差热分析(TG-DTA)、原位拉曼(In Situ Raman)及X射线衍射(XRD)的结果发现,液化过程中催化剂起到活化氢气产生活性氢和调节产物中氢、氧元素分布的作用,Fe_7S_8-R在液化过程中随温度和气氛的改变逐渐生成液化反应活性相Fe_(1-x)S.     

磁性负载催化剂Pd/Fe_3O_4的制备及其在Sonogashira反应中的应用

利用浸渍法制备Pd/Fe_3O_4负载型磁性纳米催化剂并对其进行表征,研究Pd/Fe_3O_4在碘苯与苯乙炔的Sonogashira偶联反应中的催化性能.结果表明:在100℃、DMF为溶剂、K_2CO_3为碱源的反应条件下, Pd的负载量摩尔分数为13.7%时, Pd/Fe_3O_4的催化活性最高;其催化活性与负载的纳米Pd粒径有关, Pd粒径为3.56 nm时催化性能最佳;利用外磁场分离回收催化剂,循环使用5次后,其催化产率为75.3%,仍有较高的催化活性.     

溶剂热制备纳米Fe_3O_4及其高效Fenton降解4-氯苯酚

以Fe(NO_3)3·9H_2O为铁源,乙二醇为溶剂和还原剂,采用溶剂热法制备了Fe_3O_4磁性纳米颗粒.利用XRD、FT-IR和TEM对其进行了物相和形貌的表征,以4-氯苯酚(4-CP)为目标污染物,评价了其活化H_2O_2的性能.结果表明:制备的Fe_3O_4纳米颗粒近似呈球形,平均粒径约15 nm,能够有效地活化H_2O_2产生·OH并高效降解4-CP.在25℃,Fe_3O_4用量0.3 g·L~(-1),H_2O_2浓度1.6 mmol·L~(-1),初始pH=5.7时,所建立Fe_3O_4-H_2O_2氧化体系能在15 min内完全降解去除0.4 mmol·L~(-1) 4-CP,较相同条件下超声辅助反相共沉淀法制备的Fe_3O_4效果更好.Fe_3O_4活化H_2O_2降解4-CP的机理主要是因为新的溶剂热法可导致Fe_3O_4磁性纳米颗粒表面的富羟基化和配位作用.     

磁性MOFs复合材料(Fe3O4@HKUST-1)的制备及其对U(VI)的吸附研究

以Fe_3O_4磁性纳米粒子、Cu(NO3)2·3H2O和均苯三甲酸为主要原料合成了一种新型磁性MOFs复合材料-Fe_3O_4@HKUST-1,对其进行XPS、SEM、XRD以及FT-IR表征分析,结果显示该复合材料形貌结构是以Fe_3O_4磁性纳米粒子为核,HKUST-1将其包裹在内.以Fe_3O_4@HKUST-1作为吸附剂,研究不同环境条件下(pH、浓度和吸附时间)对铀的吸附影响.在pH为4的条件下,铀在Fe_3O_4@HKUST-1上有较高的吸附量.Fe_3O_4@HKUST-1对U(Ⅵ)的吸附符合二级动力学模型以及Langmuir等温吸附模型.研究结果表明,Fe_3O_4@HKUST-1对水中U(Ⅵ)有着良好的吸附能力,可作为一种高效的铀吸附材料.     

Sr(Fe_(1-x)Ti_x)O_(3-δ)系陶瓷电导特性的研究

本文借助穆斯堡尔谱学研究了大气烧成条件下Sr(Fe_(1-x)Ti_x)O_(3-δ)系陶瓷材料的电导和电导温度特性,揭示了电导与氧缺位、Fe~(4+)含量的关系。研究发现,SrFeO_(3-δ)系陶瓷中存在过去未知的Fe_((π))~(3+)。     

含铀褐煤灰中球体微粒的物相组成研究

本文介绍利用液体核乳胶显微放射性照相、德拜相机x射线衍射分析、电子探针微区成分分析和显微镜观察等方法,对含铀褐煤灰中的球体微粒进行了物相成分分析,其结果为:球体微粒是由沥青铀矿(U_(1-x)O_2)和四氧化三铁(Fe_3O_4)等物质所组成。     

磁性Fe3O4/In2S3可见光催化剂的制备及其性能

采用简单的油浴法制备出磁性Fe_3O_4/In_2S_3可见光催化剂,利用XRD、SEM、FTIR、BET、UV-Vis DRS以及磁滞回线等手段对其进行表征,以可见光(λ≥420 nm)为光源,以罗丹明B的光催化降解为模型反应,考察不同Fe_3O_4/In_2S_3复合比的磁性Fe_3O_4/In_2S_3可见光催化剂的催化性能及循环使用性能.结果表明,当物质的量n(Fe_3O_4)与n(In_2S_3)之比为6∶5时制备的磁性Fe_3O_4/In_2S_3可见光催化剂具有最好的光催化活性.光照90 min后,罗丹明B的降解率高达96%;磁性Fe_3O_4/In_2S_3可见光催化剂的饱和磁化强度达10.31 A·m2·kg-1,在外加磁场作用下,5 s内可以快速从水相中分离,具有良好的磁分离效果;样品经3次循环使用后其催化活性基本保持不变.     

医学显影剂四氧化三铁纳米颗粒制备及细胞毒性研究

采用多聚醇法制备出水溶性的超小粒径(USPIO)的Fe_3O_4颗粒,并用羧基聚乙二醇(HOOC-PEG-COOH)和氨基聚乙二醇(HOOC-PEG-NH2)对其进行表面修饰.实验优化了Fe_3O_4纳米颗粒的制备方法,用透射电镜(TEM)观测Fe_3O_4纳米颗粒的晶体粒径.测定磷酸盐缓冲溶液(PBS,p H=7.4)中的稳定分散性.测定Fe_3O_4纳米颗粒和Fe_3O_4@PEG颗粒的r2/r1值.采用MTT法检测纳米颗粒在体外条件下对人肺癌H1299细胞生长的抑制作用,确定其细胞毒性的大小.实验结果显示:Fe_3O_4纳米颗粒,在生理条件下分散稳定且粒径小于5 nm,对H1299细胞的生长没有明显的影响.其粒径、形貌、分散稳定性和弛豫性能符合显影剂要求.     

Fe_3O_4/活性炭磁性材料的合成及其对茜素红染料的吸附性能

以氢氧化钠水热法预处理的活性炭(AC)为原料,采用溶剂热法合成Fe_3O_4/AC磁性材料,通过振动样品磁强计、X射线衍射、红外光谱、比表面积及孔径分析等分析方法对所合成的磁性材料进行表征,试验着重研究了其作为吸附剂对茜素红(AR)的吸附性能。结果表明,温度、pH值和Fe_3O_4/AC用量对吸附效果有一定影响。在最佳吸附条件下,Fe_3O_4/AC对茜素红的去除率可达96%以上。等温吸附数据同时符合Langmuir和Freundlich模型,最大吸附量为344 mg·g-1. Fe_3O_4/AC对茜素红具有很好吸附性能的原因是由于Fe_3O_4/AC和茜素红之间存在较强的氢键和π-π相互作用。吸附过程是自发进行的吸热过程,符合假二级动力学模型,速率控制步骤为颗粒内扩散,再生6次后的Fe_3O_4/AC复合材料对茜素红的去除率达到65%.     

水或四氢萘介质下胜利褐煤的直接加氢液化性能

根据褐煤含水量高的特点,研究了水为溶剂下胜利褐煤的加氢液化行为,并与传统的四氢萘(THN)溶剂进行了比较。在380℃、THN为溶剂和H2气氛条件下,煤的液化转化率达到85.3%,其中油气产率和沥青质产率分别为73.2%和12.1%,液化过程中热解产生的自由基碎片是通过供氢溶剂获得活性氢,而非从气相的氢气中直接获得。相对于H2和N2气氛,在CO气氛下以水为溶剂进行的煤液化实验和胜利褐煤表现出优良的液化性能,液化转化率达到70.2%,其中油气产率58.1%,沥青质产率12.1%。在CO/H2O系统中,发生的水煤气变换反应(WGSR)能产生高活性氢,该活泼氢能与煤热解产生的自由基结合生成稳定的液化产物,从而提高了液化的转化率。实验结果表明,在CO气氛下以水为溶剂的液化工艺是可行的,是一种适合含水量较高的褐煤的直接液化工艺。