甲烷/空气燃烧NOx排放数值模型对比

为明确不同NO_x数值模型对甲烷/空气燃烧NO_x生成特性的适用性和差异性，以射流扩散火焰、旋流预混火焰、燃气轮机燃烧室为研究对象，分析了NO_x后处理模型法、解耦详细反应机理法和附加NO_x输运方程法对甲烷/空气燃烧NO_x生成特性模拟的适用性和差异性。结果表明：火焰后方N₂O的生成量较少，NO₂的生成量极少，NO含量占总NO_x的95.00%以上；NO_x后处理模型法可准确模拟火焰附近的NO_x生成位置和火焰后方的NO_x生成速率，但该模型低估了火焰位置的NO_x生成量和生成速率，并且不能再现火焰锋面附近N₂O浓度先升高后下降的变化规律；附加NO_x输运方程法对火焰锋面处的NO_x生成位置、生成量和生成速率的计算精度最高，但该模型低估了火焰锋面后方的NO_x生成...     

生物质成型燃料热解气化在锅炉中的应用研究

研究了供热锅炉专用的生物质成型燃料3室热解气化炉运行和输出功率特性.3室气化炉底部进气炉排设置有左、中、右3个不同方向的气流通道,气化剂经过炉排喷向燃料时形成3向进风,对燃料形成扰动避免堆积.以空气-水蒸气(体积比7:3)为气化剂,热解可燃气中的氢气含量较空气气化方式得到了提升,对试验用6 t供热锅炉系统采用SNCR进行NO_x脱除,喷入质量分数为15%的尿素溶液,NO_x脱除效率达85%,排放烟气中NO_x含量114 mg·m^-3,满足排放要求.     

淬熄高度和空气分配比例对RQL燃烧室燃烧特性的影响

基于富油/淬熄/贫油(RQL)技术原理,设计一种燃气轮机低排放燃烧室.在保持燃烧室进口参数不变的前提下,研究不同淬熄结构高度及空气流量分配比例对燃烧室内流场、温度场及污染物生成特性的影响.结果表明：淬熄结构高度和空气分配比例是影响燃烧室燃烧性能的重要参数,随着淬熄结构高度的降低,燃烧室出口氮氧化物NO_x的排放量增加;随着富油区主燃孔与淬熄空气质量流量的空气分配比例降低,燃烧室出口NO_x的排放量先降低后增加,存在一个最佳的空气分配比例使NO_x排放量最低;热力型NO_x的生成量与温度高于1 900 K的区域大小和最高燃气温度存在直接关系.基于此设计的燃烧室在所研究的工况下,最低NO_x排放量可低于35 mg/m³,达到了低污染燃烧室排放标准.     

CuO/Al2O3作为载氧剂的流化床化学链燃烧数值模拟

以欧拉-欧拉双流体模型和气固非均相化学反应动力学为基础,嵌入了气固化学反应速率方程和反应内热源项的UDF(自定义函数)程序,对化学链燃烧燃料反应器——鼓泡流化床内气固两相流动及化学反应过程进行了数值模拟,并分析了甲烷进气速度对床内气固两相流动、传热及化学反应速率的影响.结果表明:随着甲烷进气速度增加,床内气固混合更加剧烈,气泡的产生、碰撞和破碎使得气固分布不均,流化质量下降,导致反应器内化学反应速率以及温度分布不均,床内局部存在的高温区域将使颗粒温度过高而烧结,降低了甲烷燃烧效率.     

异型热管反应器硅烷分解过程流场的数值模拟

基于异型热管传热机理,设计出一套适用于硅烷法生产电子级高纯多晶硅的反应器,利用Fluent软件对反应器内流场进行了研究.结果表明:反应器内温度场比较均匀,异型热管的加入改善了温度分布,各截面温度随进料气进口速度增加而降低,进口速度由10,m/s提高到50,m/s,反应器内温度降低了4.64%;各截面温度随硅棒增粗而逐渐升高,硅棒从60,mm增粗至140,mm,反应器内温度升高了9.44%,;反应器内各截面硅烷浓度大致保持均匀,各截面硅烷浓度随进料气进口速度增加,随硅棒增粗而降低;硅棒表面沉积速率随进料气进口速度增加而提高,随硅棒增粗而降低.     

Ni/α-Al2O3催化剂上甲烷水蒸气重整本征动力学

在消除扩散影响的条件下，在装填工业Ni/α-Al₂O₃催化剂的微分反应器内进行了甲烷水蒸气重整的本征动力学研究。实验证明在低产物浓度时H_2, CO和CO₂为主要产物，且两者的生成速率均与CH₄分压成正比，同时CO的生成速率与CO₂分压成正比关系，而CO₂的生成速率与H₂O分压成正比关系。考虑了5种可能的模型推导了本征动力学方程，通过参数估计和模型比较确定了比较满意的甲烷水蒸气重整本征动力学方程。     

弯管型微反应器内甲烷水蒸气重整制氢特性

为提高碳氢燃料的高效清洁利用,采用详细反应机理对弯管型微反应器内甲烷水蒸气催化重整制氢特性进行数值模拟,研究了速度、催化壁面温度、水碳(质量)比、隔板等因素对甲烷水蒸气催化重整反应特性的影响。结果表明,增加速度可降低甲烷重整反应;当温度T≤1 200 K时,可通过增加温度来提高甲烷的转化和氢气的生成,当T＞1 200 K以后,增加温度对甲烷重整反应起抑制作用;增加水碳比可提高甲烷转化率,却降低出口氢气质量分数。温度T=1 200 K、速度v=0.5 m/s、水碳(质量)比β=2时有利于甲烷重整反应的发生。     

黄原胶在热管生物反应器中传热数值模拟

采用计算流体力学(CFD)方法,研究了多种因素对黄原胶水溶液在传统反应器与热管生物反应器中传质与传热状况的影响,通过数值模拟得到了反应器中流动场、温度场和全釜死区分布.结果显示:经典最大叶片式桨及改进最大叶片式桨都具有"双循环"流型结构,在釜内形成了良好的主体循环流动,有利于改善反应器内的传质与传热,验证了热管的使用没有对反应器中的流动场造成严重的影响;而温度场的比较则表明:热管的使用明显提高了反应器的传热性能,使反应器中的整体温度有明显下降.     

透氧膜反应器内NiO/MgO催化甲烷重整反应的途径

在透氧膜反应器内对比分析了不加催化剂和添加 1 g 9% Ni/γ -Al2O3 催化剂的甲烷重整反应实验. 结果表明, 不加催化剂时甲烷相对较惰性; 而在催化剂的作用下, 甲烷重整活性得到了较大提高, 但是催化剂易积碳. 推测甲烷重整反应路径如下: 甲烷在催化剂活性组分上发生裂解, 产生氢和碳; 生成的氢与膜表面的氧反应生成 H₂O,从而使得膜表面侧氧分压下降, 透氧量增大. 通过设计不同 Ni 含量 NiO/MgO 催化剂下的甲烷裂解和甲烷重整反应实验, 验证了以上的反应机理模型.     

微反应器入口尺寸对甲烷自热重整暂态特性的影响

利用化学反应动力学机理研究了中温条件下CH₄/O₂/H₂O在微型直管反应器内的重整特性。讨论了反应器入口尺寸在0.5～5.0 mm范围之间变化时,重整产氢和甲烷转化效率的暂态特性。研究结果表明:在本文的研究范围内,当反应器尺寸变化时,无论反应中的其他物理量是否随之同比例缩放,均发现反应器尺寸越小,反应速率越快,反应越容易趋于稳定,且反应后氢气产量越高,甲烷转化率越高。     

悬浮态乳液聚合制备疏松多孔型丙烯腈/丙烯酸甲酯共聚物

以水为分散相,丙烯腈（AN）和丙烯酸甲酯（MA）为连续相,聚乙烯醇（PVA）为分散剂,采用悬浮态乳液聚合工艺合成了疏松多孔型丙烯腈/丙烯酸甲酯共聚物.用扫描电镜、激光衍射粒度分析仪、比表面积及孔隙度分析仪对共聚物的形态、粒径大小及分布进行了表征.系统研究了引发剂浓度、温度、水油比、分散剂用量等条件对共聚物形态与结构的影响.结果表明：随引发剂浓度的增加和温度的升高,聚合物粒径分布变宽;低的引发剂浓度对孔径分布的影响较小,但当引发剂浓度进一步升高时,虽然孔径分布并没有显著改变,但孔体积迅速增大;孔径分布随温度和水油比的升高变化并不明显.悬浮态乳液聚合工艺制得的AN/MA共聚物粒径为10—500μm.     

多孔介质催化燃烧特性的数值分析

采用Deutschman甲烷/空气/铂氧化表面反应机理,气相反应采用GRI3.0机理,基于体积平均的双温度模型,对Pt催化的甲烷/空气在多孔介质燃烧器内的预混燃烧进行一维数值模拟,并与惰性多孔介质内预混燃烧结果进行比较.数值研究结果表明,有催化时,多孔介质内火焰面前移,且随着进口质量流率增大,火焰面前移更明显.催化使得多孔介质内温度分布更均匀,反应区内的最高温度亦低于惰性多孔介质过滤燃烧的最高值.催化剂的引入还可缩小燃烧器尺寸,有效降低污染物的排放.     

酸性条件下多壁碳纳米管负载铁基催化氧化甲烷性能

寻求绿色、安全且低能耗的转化技术是实现甲烷转化和利用的关键。采用浸渍法制备了多壁碳纳米管负载铁基的复合催化剂(Fe/MWCNTs),通过比表面积测试法(Brunauer-Emmett-Teller, BET)、X射线光电子能谱技术(X-ray photoelectron spectroscopy, XPS)、X射线衍射(X-ray diffraction, XRD)、透射电子显微镜(transmission electron microscope, TEM)和傅里叶变换红外光谱仪(Fourier transform infrared spectrometer, FTIR)等技术表征了Fe/MWCNTs的结构形态,得知Fe/MWCNTs的活性催化组分主要是α-Fe_2O_3,负载后催化剂比表面积明显增大,且在碳纳米管表面形成的是活性较强的110晶面。在冰乙酸体系中建立Fe/MWCNTs催化体系催化氧化甲烷,通过气相液相产物分析计算甲烷转化率和醋酸甲酯生成量,考察反应温度、压力、时间、催化剂投加量和氧化剂浓度对甲烷催化氧化的反应效果的影响,通过正交试验得到冰乙酸体系中催化甲烷的最佳反应条件。实验表明:在反应温度90℃,反应压力为3 MPa, Fe/MWCNTs复合催化剂0.15 g,氧化剂高锰酸钾浓度为0.2 mol/L,反应时间为4 h的最佳反应条件下,甲烷转化率可达24.78%,醋酸甲酯产量为541.72×10~(-6)。     

天然气低碳催化燃烧特性与应用

催化燃烧反应较低的活化能容许反应在贫碳氢化合物浓度下发生,因此绝热反应的温度低于NOx形成的限制,并完全氧化,不形成CO和未完全燃烧的碳氢化合物,燃烧发生在常规气相易燃极限之外,因此燃烧更加稳定。根据分步化学机理方法模拟出的结果可以得出,铂表面的异相反应抑制了气相氧化反应的程度,并且提高了单相点燃的表面温度。在此理论的指导下,进行了多种天然气催化燃烧装置的设计和研究,催化燃烧过程可达到近零污染排放。作为低碳战略,对天然气催化燃烧锅炉、烤箱和炉窑的应用前景进行了讨论。     

Pd/ZrO2-Al2O3催化剂的甲烷催化燃烧性能

用共沉淀法制备不同摩尔配比的ZrO2和Al2O3混合载体，负载贵金属Pd后，对该催化剂系列进行甲烷燃烧反应的活性表征．利用XRD.BET，BJH孔分布，CO脉冲吸附Pd分散度测定法等技术考察了ZrO2和Al2O3不同配比对混合载体的结构和催化剂性能的影响．结果表明．ZrO2和Al2O3的摩尔比为1：5．8的负载Pd催化剂活性最好，载体中单斜晶相氧化锆和较大孔径分布的催化剂都有助于催化剂活性的改善．     

钢渣非均相类Fenton反应降解亚甲基蓝的研究

使用钢渣作为催化剂,以双氧水为氧化剂,催化降解废水中的亚甲基蓝.实验结果表明,酸性条件在整个反应中起到至关重要的作用,只有在一定的酸度下才会有较好的催化效果;其次,亚甲基蓝的去除率随双氧水浓度的提高先上升后下降;此外,钢渣剂量、钢渣粒径、反应温度等因素主要通过影响Fe的溶出影响亚甲基蓝的去除率.在钢渣(45~58μm)质量浓度为6 g/L,双氧水体积分数为0.000 6,反应温度为30℃,反应时间60 min的酸性条件下,质量浓度为200 mg/L的亚甲基蓝去除率达99.10%.根据反应前后钢渣的红外光谱,亚甲基蓝是被氧化去除而不是被吸附去除.     

多孔介质及盐度对甲烷水合物相平衡影响

为模拟自然界天然气水合物的合成与分解条件,开发了研究多孔介质中甲烷水合物相平衡特性的实验装置,利用恒定容积法测定了孔隙尺寸、盐度等对甲烷水合物相平衡条件的影响.结果显示多孔介质中甲烷水合物容易生成,诱导时间短.随着孔隙尺寸的增加,甲烷水合物相平衡曲线右移;随着盐度的增加,甲烷水合物相平衡曲线左移;盐度水平和孔隙尺寸水平...     

发动机催化燃烧多维数值模拟

将发动机三维CFD程序KIVA-3V与化学动力学程序CHEMKIN Ⅲ及DETCHEM相耦合,模拟了催化燃烧对均质压燃(HCCI)发动机燃烧过程及排放的影响.发动机以甲烷为燃料,其表面和空间氧化反应采用了详细的动力学机理.利用此模型分析了活塞顶催化剂铂(Pt)或铑(Rh)涂层对HCCI发动机着火时刻、缸内温度场及HC、CO、NOx 排放的影响,结果表明催化燃烧会使HCCI发动机着火时刻提前,同时能降低HC、CO的排放,但会提高NOx 的排放;在相同工况下,相比催化剂Pt,催化剂Rh使HCCI发动机着火时刻提前的幅度要大,同时HC的排放要低,但CO及NOx 的排放要高.     

羟基磷灰石负载Ru催化氨硼烷产氢性能研究

采用浸渍-还原法制备了Ru/羟基磷灰石(HAP)催化剂,并考察了Ru负载量、还原剂硼氢化钠的用量、还原温度以及反应条件对催化剂Ru/HAP催化BH₃NH₃水解产氢的影响.结果表明:当Ru的负载质量分数为0.3%、Ru与还原剂硼氢化钠的物质的量比为1.0:2.2、还原温度为303 K时,Ru/HAP催化剂催化BH₃NH₃水解产氢的转化频率T_OF为125 mol H₂·mol^-1Ru·min^-1.当搅拌转速为450 r·min^-1时,外扩散限制消除,产氢速率最大.产氢速率与催化剂浓度成正比,氨硼烷水解产氢反应由催化剂界面反应控制,Ru/HAP催化剂催化BH₃NH₃水解产氢反应对催化剂浓度反应级数为0.8.随着反应温度的升高,氨硼烷产氢速率系数增大,副产物偏硼酸钠越易从催化剂表面脱附,产氢速率逐渐增大.反应动力学计算表明Ru/HAP催化剂催化BH₃NH₃水解产氢反应对氨硼烷浓度为0级反应,活化能为44 kJ·mol^-1.     

Fe-Cu混合氧化物催化湿式氧化低浓度磷化氢实验研究

采用催化湿式氧化法对低浓度磷化氢净化进行实验研究,制备铁、铜单体催化剂以及Fe-Cu混合氧化物催化剂和Fe-Cu-Ce混合氧化物催化剂.研究反应温度和气体流量对磷化氢净化效率的影响.实验结果表明:当反应温度为50℃,气体流量为200mL/min,氧气浓度为0.5%-3.0%,磷化氢入口质量浓度为0.8-1.0g/m~3时,以Fe-Cu混合氧化物作催化剂,磷化氢的净化效率达到70%;当加入稀土元素铈对催化剂进行改性后,净化效率提高到76%,且催化剂的稳定性增强;当温度较高、气体流速较低时,净化效率较高;低浓度磷化氢可以用催化湿式氧化法来脱除.