催化型颗粒捕集器的净化性能及劣化规律

基于车载排放测试系统(PEMS),测试并分析了25、20、10 g·ft~(-3)(1 ft3=0.028 3 m3)3种不同贵金属负载量催化型颗粒捕集器(CDPF)对公交车尾气的净化性能及劣化规律.结果表明:25 g·ft~(-3)贵金属负载量CDPF对公交车一氧化碳(CO)、总碳氢(THC)、颗粒数量(PN)及颗粒质量(PM)的净化性能最优.CDPF对CO、THC、PN及PM的净化效率随使用里程的增加呈对数下降趋势,25 g·ft~(-3)贵金属负载量CDPF净化效率下降趋势最为缓慢,其抗劣化性能最优.使用5万公里后,25 g·ft~(-3)贵金属负载量CDPF对CO和THC的净化效率仍分别高达74%和70%,对PN及PM的净化效率保持在90%以上.贵金属负载量对CDPF的NOx净化效率影响不显著,其随使用里程的劣化现象不明显.从兼顾成本-性能的角度考虑,20 g·ft~(-3)贵金属负载量CDPF为最佳选择.     

类水滑石负载铜基催化剂的CO还原NO催化性能的研究

采用共沉淀法制备Cu3Ce0.2Al0.8-O-HT型类水滑石,再负载不同比例的Cu O,得到一系列Cu O/Cu3Ce0.2Al0.8-O-HT催化剂。通过X射线衍射(XRD)、拉曼光谱分析(LRS)、N2吸附脱附分析(BET)、程序升温还原(H2-TPR)、原位红外漫反射(in situ DRIFTS)对样品表征,并且通过CO还原NO研究不同Cu O负载量的催化剂的催化性能。结果表明:8%Cu O/Cu3Ce0.2Al0.8-O-HT中的活性组分Cu O有较好的分散性,催化剂的还原能力最强,催化活性最好。NO转化率在200℃下就能达到100%,同时也具有较高的选择性,230℃下N2选择性达到100%。当负载量为5%时,负载的Cu O占据了载体表面一些活性位点,使得催化活性和选择性均比未负载的效果更差。当负载量8%的时候,随着负载的Cu O量的增加,Cu3Ce0.2Al0.8-O的前驱体表面的活性位点被Cu O慢慢地覆盖,比表面积减小,使得催化活性下降,还原能力降低,最终达到负载阀值时,尽管Cu O的负载量仍然在增加,但是催化剂的活性和选择性均保持不变。     

镁修饰钨铝复合氧化物在甘油催化中的应用

采用重复浸渍-焙烧法将Mg(NO_3)_2和贵金属Pt依次负载在已制备的钨铝复合氧化物WO_x/Al_2O_3(W/Al)载体上,制得负载Pt的镁修饰钨铝复合氧化物(Pt-MgO/W/Al)。使用X线衍射仪(XRD)、H_2程序升温还原(H_2-TPR)、CO脉冲吸附、H_2程序升温脱附(H_2-TPD)和NH_3程序升温脱附(NH_3-TPD)对制备的样品进行表征。用水热釜对催化剂进行水热稳定性的探究,在固定床反应器上考察催化剂催化氢解甘油的性能。结果表明:负载在W/Al表面的Mg(NO_3)_2在一定温度下焙烧后在催化剂上分解,使得催化剂有良好的水热稳定性,提高并保持了Pt在催化剂上的分散度,增强了催化剂的H_2吸附能力,并在长时间的催化氢解反应过程中提高了催化剂活性,保持了催化剂性能的稳定;在H_2压力为4 MPa、甘油的质量空速为0.2 h~(-1)、反应温度为160℃的条件下,甘油的转化率达到78%,1,3-丙二醇的选择性达到55%。     

甘氨酸燃烧法制备Co/CeO_2催化剂用于CO选择性氧化脱除

采用甘氨酸燃烧法制备了不同负载量的Co/CeO_2催化剂,考察了钴负载量和反应温度对其在富氢气氛中选择性催化氧化CO的反应性能,并与浸渍法制备的Co/CeO_2催化剂进行了对比;同时采用XRD、SEM和H_2-TPR等手段对催化剂进行了表征.结果表明,在富氢气氛下,甘氨酸燃烧法制备的Co/CeO_2催化剂,对CO的选择性催化氧化反应,具有较好的低温反应活性和较高的选择性.当钴金属氧化物负载量为30%时,在150~200℃,催化剂对CO的催化氧化率达到99%以上;并且在反应温度为150℃时,催化剂对CO催化氧化的选择性达到100%.另外,通过用XRD、Raman和TPR对催化剂进行分析表征,在甘氨酸燃烧法制备的催化剂中Co_3O_4具有较好的分散度,Co和Ce之间的相互协同作用提高了催化剂的催化氧化活性和选择性.     

ZrO_2/SiO_2催化柠檬醛MPV反应活性的研究

研究了用浸渍法制备的ZrO_2/SiO_2样品的比表面积,ZrO_2的晶相、样品表面酸碱性质及其催化柠檬醛MPV反应的活性.研究结果表明,ZrO_2的负载量是影响催化剂活性的主要因素之一.对于350℃焙烧的ZrO_2/SiO_2样品,当ZrO_2负载量为6.37w%时,ZrO_2/SiO_2的催化活性和目标产物的选择性达到最大(柠檬醛转化率为89.3%,不饱和醇(geraniol+nerol)的选择性为89%).     

Co掺入对CeMoO_x/Al_2O_3协同催化NO、CO和C_3H_8的影响

采用挤出成型法将Co掺入CeMo_(0.15)O_x/Al_2O_3制备系列催化剂CeMo_(0.15)Co_(0.15)O_x/Al_2O_3,研究Co掺入对协同催化脱除CO、NO和C_3H_8的影响。采用X线衍射仪(XRD)、N2吸附/脱附法、NH3程序升温脱附法(NH_3-TPD)、NO程序升温脱附法(NO-TPD)、H_2程序升温还原法(H_2-TPR)和X线光电子能谱(XPS)等手段对催化剂进行表征。结果表明:Co掺入有利于CeMo_(0.15)O_x/Al_2O_3氧化CO和C_3H_8,CeMo_(0.15)Co_(0.15)O_x/Al_2O_3在空速7 200 h~(-1)条件下,NO的转化率为98.85%,CO的转化率为79.41%,C_3H_8的转化率为81.33%。催化剂中Co的掺入会提高氧化-还原性能、酸量、NO吸附-脱附能力、Ce~(3+)浓度以及化学吸附氧浓度。这些结果均有利于提高协同催化脱除CO、NO和C_3H_8的活性。     

Au-Fe/NaY催化膜的制备及其在CO选择性氧化中的应用

以NaY分子筛膜为基体,采用离子交换法制备Au-Fe/NaY催化膜,研究Fe3+前驱体浓度对催化膜上Au负载量及其对CO选择性氧化催化性能的影响,同时考察反应温度、进料O2浓度对催化膜CO选择性氧化反应的影响。结果表明:随着Fe3+前驱体浓度的增加,Au的负载量增加,当Fe3+前驱体溶液浓度为5.0 mmol/L时,所制备的催化膜催化性能最好;催化膜在12 h的反应时间内具有稳定的催化活性;产物中n(CO)/n(H2)随反应温度的升高先降低后升高,在80℃达到最小,且随进料O2浓度的增加而降低。     

Pd/La_2O_3-CeO_2-Al_2O_3/CC催化燃烧低浓度甲烷的试验研究

采用涂覆-浸渍法制备了Pd/La2O3-CeO2-Al2O3/CC催化剂,测定了其对低浓度甲烷催化燃烧活性。试验表明,Pd/La2O3-CeO2-Al2O3/CC催化剂具有良好的催化活性,Pd负载量大的催化剂活性越好,La2O3对催化剂稳定性有帮助,CeO2的加入可以提高催化活性,空速为10000h-1时,0.5%Pd催化剂的T10为309℃、T90为432℃。     

在O2和NO存在下Ir催化氧化黑烟的研究

模拟柴油机尾气中O2和NO的氛围,研究了以Ir为基础的催化剂对黑烟的催化氧化。与Pt/SiO2比较,Ir/SiO2对黑烟氧化有其相似的催化活性,但有更高的CO选择性。通过测定Ir含量对催化活性和CO选择性的影响,发现在研究的范围内(0到5%),随着Ir含量的增加,催化活性增加,CO选择性降低。此外,测定了氧化物载体对催化活性及CO选择性的影响,得到了催化活性顺序为Ir/ZSM-5>Ir/SiO2>Ir/γ-Al2O3,CO选择性顺序为Ir/ZSM-5相似文献   

含铂汽车尾气三效催化剂的研究

研究了不同负载量的含铂三效汽车尾气催化剂的催化活性,结果表明铂的负载量对催化剂的起燃温度影响很大。经1050℃老化后,在高负载量的铂催化剂上,丙烷、丙烯和一氧化碳起燃温度（T50）分别为95℃,155℃和190℃;而在低负载量的铂催化剂上,对应的值为180℃,和265℃。另一方面,添加过渡金属可以显著提高铂催化剂对氮氧化物的还原活性,在低负载量的铂催化剂上,氮氧化物的起燃温度可达250℃,这将有助于开发研制非铑贵金属汽车催化剂,更有效地降低催化剂的成本,具有重要经济意义。     

CO2加氢逆水煤气变换（RWGS）催化剂研究进展

化石能源的广泛使用，导致CO2肆意排放至大气环境，引发一系列严重的环境问题。CO2逆水煤气变换（RWGS）反应，是实现CO2资源化利用的有效途径。对RWGS反应催化剂研究情况进行了系统的总结和综述，详细地分析了Pd、Au、Pt、Cu、Fe和Mo基等催化剂的RWGS反应性能，对金属与载体间相互作用和掺杂元素的电子效应对催化RWGS反应性能的影响进行了系统的分析。Pd、Au和Pt等贵金属对CO2弱的结合能力和定向转化能力，需进一步提高贵金属催化剂对CO2分子的吸附和活化能力来提升其催化性能。非贵金属Cu、Fe和Mo基催化剂的低温活性较差，借助新的催化剂制备方法和策略，将进一步提升CO2分子的低温催化转化活性。研究结果证实，通过优化催化剂中活性组分与载体或助剂的相互作用，能实现对相应催化剂的RWGS反应性能进行调控。总结了非贵金属和贵金属催化剂上CO2 加氢机理，分析了非贵金属和贵金属催化剂RWGS反应性能间的差异，为开发制备新型的RWGS反应催化剂材料提供了可行思路和理论依据。     

负载Pd催化剂的催化氧化活性和热稳定性研究

采用流动法考察蜂窝陶瓷负载Pd催化剂催化氧化C3H8、C3H6和CO的活性和高温热稳定性，探讨了非贵金属氧化物、La改性以及水蒸气预处理等因素对Pd催化剂的氧化性能及高温稳定性的影响，为该催化剂的进一步研究提供基础参数．     

甲醇同系化:反应变数的系统研究

系统研究了催化剂组成及反应条件:I/Co、P/Co、第二金属组份、H_2/CO及反应温度等,对Co_2(CO)_8-PPh_3(或二磷)-CH_3I体系催化剂在甲醇同系化制乙醇反应中的催化性能的影响。这些变数对甲醇的转化率和乙醇的选择性的影响是强烈互相约制的。这些变数的若干优化组合,例如,对含PPh_3体系在I/Co=0.5、P/Co=1.5和H_2/CO=4;或对含二磷体系在相应比例为2、0.5和2或3时,乙醇选择性可高于85％。     

Zr-Mn-Fe/Al_2O_3的低温脱硝性能

采用浸渍法用ZrOCl2.8H2O,Mn(NO3)2.6H2O和Fe(NO3)3.9H2O制备了Zr-Mn-Fe/Al2O3复合催化剂.通过调节质量分数分别为2%,5%和10%金属元素锰和锆的负载量制备了不同的催化剂,测试了其在NH3条件下的低温脱硝活性,研究了不同组分配比和氧气含量对催化剂脱硝性能的影响.通过在载体上分别单独负载Mn,Fe和Zr来探究脱硝过程中起主要作用的催化活性组分.实验结果表明,在体积分数φ(NO)=0.05%,摩尔比n(NH3)∶n(NO)=1∶1和φ(O2)=3.6%的条件下,制备的催化剂5Zr-5Mn-10Fe/Al2O3表现出很高的催化活性,在180℃时脱除效率超过了98%,是一种良好的低温SCR催化剂.Mn在脱硝过程中是主要的活性组分,而Zr和Fe是助催化组分.此外,在反应过程中通入一定的氧气,可以明显提高NO的脱除效率,能促进NO的转化.     

La_(0.9)Mg_(0.1)Cr_(1-x)M_xO_3钙钛矿型氧化物的制备及催化性能研究

采用溶胶-凝胶法制备一系列钙钛矿复合氧化物La0.9Mg0.1Cr1-xMxO3(M为Fe、Cu和Ni),并考察其催化性能.同时利用扫描电子显微镜和X射线衍射等分析方法,表征催化剂性能与结构之间的关系.实验结果表明:750℃焙烧制得的La0.9Mg0.1Cr0.8Cu0.2O3具有良好的三效催化性能,在该催化剂上C3H6、CO和NO的起燃温度T50较低,分别为229℃、202℃和286℃;完全转化温度T90分别为325℃、247℃和348℃;500℃转化率分别高达91.1%、99.3%和93.9%.La0.9Mg0.1Cr0.8Cu0.2O3具有良好的钙钛矿晶体结构,晶粒为纳米级,热稳定性高,所以催化性能良好.     

低温下CO选择性催化还原NO_x的实验研究

进行了CO作为还原剂选择性催化还原低温烟气中NO_x的实验.主要考察了反应温度、活性金属负载质量比、活性金属种类3个因素对脱硝效率及CO转化率的影响.结果表明:考察温度窗口内(100~180℃),随着反应温度的升高,Cu-Co/Al_2O_3催化剂的NO脱除率逐渐升高,Cu-Mn/Al_2O_3催化剂的NO脱除率先升高后降低,CO转化率不断增大;随着活性金属负载质量比的改变,实验工况下Cu-Co/Al_2O_3和Cu-Mn/Al_2O_3催化剂活性金属负载质量比均为1.5时催化剂的脱硝性能最优;Cu-Mn/Al_2O_3的整体NO脱除率高于Cu-Co/Al_2O_3;8种催化剂中活性金属负载质量比为1.5的Cu-Mn/Al_2O_3催化剂在160℃下脱硝效果最好.     

锰锆镧固溶体的制备及负载铜催化剂的性能研究

采用改进的共沉淀法制备锰锆镧复合氧化物(MnxZr1-xLayO2-σ)载体,然后采用等体积浸渍法负载活性组分Cu,制得铜基锰锆镧复合氧化物(Cuλ/MnxZr1-xLayO2-σ)催化剂.考察该催化剂催化CO、C3H6和NO转化反应的三效催化性能,并且利用XRD、TG和SEM等方法研究催化剂结构与性能的关系.实验结果表明:Mn:Zr:La摩尔比为0.9:0.1:0.06,Cu负载量为5%时,制得的Cu5%/Mn0.9Zr0.1La0.06O2-σ催化剂催化CO、NO和C3H6转化反应的活性良好;Mn、Zr和La能够形成稳定的Mn-Zr-La固溶体,可以有效提高催化剂的低温活性和热稳定性,并且不出现Cu、Mn、Zr或者La物种在载体表面富集的现象;因此,Cu5%/Mn0.9Zr0.1La0.06O2-σ催化剂具有良好的性能,在该催化剂上CO、C3H6和NO的起燃温度(T50)分别为112℃,253℃,210℃,完全转化温度(T90)分别为154℃、319℃和288℃,至500℃时转化率分别高达100%、97.5%和99.3%.     

不同后处理装置对柴油车颗粒物减排的影响

为研究柴油机氧化催化器(DOC)、催化型颗粒捕集器(CDPF)与DOC+CDPF三种后处理装置对颗粒物的减排性能随行驶里程的变化规律,采用便携式排放测试系统(PEMS)跟踪检测三辆分别加装DOC、CDPF与DOC+CDPF的柴油公交车.结果表明:行驶里程达到7万km时DOC性能劣化,且DOC对核膜态颗粒物减排能力的劣化程度大于凝聚态颗粒物,颗粒物数量(PN)和颗粒物质量(PM)减排率大幅下降至26.29%和7.69%,应进行保养;CDPF有效工作时间短,需要定期进行保养,CDPF对PN的减排率通过及时的高温保养可维持在较稳定水平;DOC+CDPF对颗粒物减排率始终维持在较高水平,且随行驶里程的增加呈先升后降的趋势,对核膜态颗粒物减排能力的劣化程度大于凝聚态颗粒物,至12万km时样车PN和PM减排率下降至82.68%和68.41%.DOC+CDPF对颗粒物有更好且更稳定的减排效果.     

纳米Cu/γ-Al_2O_3催化剂制备与选择催化还原NO性能

采用NH4Al(SO4)2、NH4HCO3和NH3.H2O为原料沉淀制备γ-Al2O3,然后浸渍负载活性组分Cu2+,制成纳米Cu/γ-Al2O3催化剂,并考察其催化性能.SEM测试结果表明:制得的纳米Cu/γ-Al2O3催化剂粒径均小于100 nm.活性测试结果表明:在pH值为8.5时制备的γ-Al2O3负载上3%Cu2+的纳米Cu/γ-Al2O3催化剂性能最佳,在275℃时能使NO的转化率达到82.3%,与普通Cu/γ-Al2O3催化剂相比较,最佳活性温度降低了25℃,NO最大转化率提高了31.8%.