Ag/TiO2,Pd/TiO2和TiO2对庚烷的光催化氧化活性

用光沉积法制备Ag/TiO2和Pd/TiO2催化剂样品,然后用表面光电压谱(SPS)和紫外可见吸收光谱(UV-Vis)对样品进行表征.以气态庚烷为反应体系,来比较上述两种催化剂的光催化活性.与纯TiO2比较,Ag和Pd的存在提高了TiO2的光催化活性;其原因可解释为金属Ag或Pd捕获电子,从而提高了电子-空穴对的分离效率;结果还表明与Pd/TiO2催化剂相比,Ag/TiO2表现出较高的光催化活性,这主要是Ag比Pd具有较强的捕获电子的能力.     

Pt/TiO2-xNx光催化剂的制备及其产氢活性研究

以四氯化钛(TiCl4)为原料,用溶胶凝胶法制备了纳米氮杂二氧化钛光催化剂(TiO2 xNx),并利用化学还原法在纳米TiO2 xNx 的表面负载了铂单质(Pt/TiO2 xNx).X射线衍射(XRD)结果表明,Pt/TiO2 xNx光催化剂为锐钛矿型结构,由紫外可见漫反射光谱显示催化剂的能隙与纯TiO2 不同,而与TiO2 xNx 相一致.产氢实验结果表明,Pt的负载可以明显提高光催化剂的产氢活性,并且催化剂的产氢活性与Pt的质量分数之间呈现双峰现象,当Pt的质量分数为0 05%和0 35%时,产氢活性分别达到极大值.研究结果表明,当Pt的质量分数为0 05%时,表面Pt粒子的大小约为10 nm且分布均匀,显示该尺度的Pt粒子对于催化剂的产氢活性有较大的促进作用.     

复合光催化膜MoS2/Ag/TiO2同步降解有机物及产氢的研究

以玻璃纤维膜为基底制备了具有三元结构的新型MoS2/Ag/TiO2光催化膜. 该复合催化剂膜具有多层结构,能够在模拟太阳光和紫外光下进行产氢反应. 该光催化膜可以用于新型的双室光催化反应器中进行同步产氢与有机物降解. 在光催化过程中,氢气在反应器的阴极室产生,而有机物在阳极室进行降解. 当Ag负载量为1wt%, TiO2负载量为160wt%时,MoS2/Ag/TiO2复合催化膜的比产氢速率达到了最大值,在模拟太阳光下为产氢速率为85 mmol·h-1·m-2（产二氧化碳速率为88 mmol·h-1·m-2）,能量转化较率最高可达0.85%,是纯TiO2 的2.3倍;在紫外光下产氢速率为68 mmol·h-1·m-2,是纯TiO2的1.2倍. 在光照下TiO2 和 MoS2同时受光的激发产生光生电子与空穴,由于Ag功函数比TiO2 的功函数低,电子从TiO2导带上转移至Ag再转移到MoS2价带上形成TiO2→Ag→MoS2 的电子传递模式.因此,能更有效的实现电子与空穴的分离,提高产氢的效率.     

高分散负载Pd催化剂上CO氧化性能

制备高分散的负载型催化剂是充分利用在自然界中储量极为有限的贵金属资源的重要手段.采用不同方法制备一系列负载Pd催化剂,考察了不同载体负载Pd催化剂的CO氧化性能.发现以乙酰丙酮钯为前驱体制得的Pd/TiO2催化剂活性远高于Pd/SiO2和Pd/Al2O3催化剂的活性,在室温下就表现出较好的CO氧化活性,且在无气相O2条件下CO可以与Pd/TiO2催化剂表面的氧物种(晶格氧)反应生成一定量的CO2.分散度测试、CO吸附的原位红外光谱和程序升温还原的结果表明Pd/TiO2催化剂上Pd物种以高分散Pd0形式存在,并与载体之间存在强相互作用,这可能是Pd/TiO2催化剂具有低温活性的主要原因.     

原位光沉积Cu提升UiO-66-NH_2光催化制氢性能的研究

金属-有机骨架(MOFs)材料UiO-66-NH_2用于光催化分解水制氢需要负载贵金属助催化剂,如Pt,但考虑贵金属价格昂贵,笔者以价格低廉的过渡金属Cu做产氢助催化剂,采用原位光沉积方法制备Cu/UiO-66-NH_2复合光催化材料.结果表明,沉积Cu可以促进UiO-66-NH_2的可见光光催化制氢性能.在优化的Cu担载量为6.0%(m/m),Cu/UiO-66-NH_2最高产氢速率为40μmol·h~(-1)·g~(-1),与负载1.0%-Pt/UiO-66-NH_2(m/m)材料的产氢速率相当.高光催化制氢性能归因于UiO-66-NH_2中光生电子可以向Cu助催化剂传输,从而提升电子-空穴对的分离.实验结果为过渡金属用作MOFs产氢助催化剂提供了实验基础.     

Pt/TiO2催化剂上苯的光催化降解

以TiO2、Pt TiO2为光催化剂,光催化降解苯为模型反应,比较了两者的光催化活性,并利用在线气相色谱及原位红外考察了反应中间物及产物分布.结果表明铂的负载有利于反应中间产物的进一步降解,从而提高光催化降解效率.     

RuO_2/Ru/TiO_2光催化剂制备及模拟太阳光催化产氢

采用浸渍—氢气还原法制备了RuO_2/Ru/TiO_2光催化剂,并采用XRD、SEM、UV-vis漫反射光谱和荧光光谱(FS)等手段对样品进行了表征,以草酸为电子给体,研究了RuO_2的负载量对P_(25)-TiO_2光催化产氢活性的影响.结果表明,P_(25)-TiO_2表面负载RuO_2大大地提高了其光催化产氢速度,模拟太阳光下2wt%负载量下达到最佳产氢活性,6h内的产氢量达到45mmol.     

SnO2对氧还原催化剂(Ag,Pd,Pt)催化活性的增效研究

为进一步提高催化剂(Ag,Pd和Pt)对氧还原反应(ORR)的催化活性,通过原位还原法将催化剂选择性沉积在碳纳米管(CNTs)负载的SnO_2表面,制得相应复合催化剂,同时制备了将SnO_2溶解处理的催化剂以作比较.电化学测试结果显示,SnO_2可显著改善贵金属催化剂ORR催化活性,表明利用SnO_2提高表面负载金属催化剂ORR活性有普适意义.     

贵州遵义下寒武统黑色岩系中贵金属的表生活动性初探

用ICP-MS方法测定了贵州遵义中南村黑色岩系中原生富"硫钼矿\\"矿石、受风化淋滤的富"硫钼矿\\"矿石和富黄铁矿矿石及矿区矿坑水、泉井水和河沟水样品的贵金属元素.测定了3种水样的原地水温、pH值、电导率和溶氧量.矿坑水为酸性水,具高电导率和低溶氧量.原生富黄铁矿矿石铂族元素总量仅占原生富"硫钼矿\\"矿石的1/13,Ag含量占1/2强,两者Au含量基本相当.原生富"硫钼矿\\"矿石受风化淋滤后,除Au外,其他贵金属元素均有较大程度的亏损,Rh,Pd,Pt,铂族元素总量和Ag的淋出率高达66.72%～74.79%,说明在表生条件下,铂族元素和Ag都有随表生水迁移的趋势;此外,其Ag/Au,Pd/Ru,Pt/Ir,(Pt+Pd)/(Ru+Rh+Ir)等4项参数都显著减小,说明Pt,Pd相对于Ru,Rh和Ir,Ag相对于Au有更强的活动性.中南村黑色岩系中的贵金属可能是在温度低于50℃、富含SO 42- ,pH值约为2.4的"冷水"作用下活化迁移的.     

水热法合成Ni掺杂纳米Cd0.1 Zn0.9 S固溶体及其产氢性能

以水热法合成了Ni掺杂的纳米Cd0.1Zn0.9S固溶体光催化剂,采用分光光度计、X射线衍射仪和比表面及孔径分析仪对光催化剂结构进行表征,考察了Ni掺杂量(质量分数)对固溶体晶型结构及光催化性能的影响,发现Ni掺杂可以使催化剂吸收边红移、晶体粒径减小、比表面积增大.可见光产氢实验研究表明,最佳的Ni掺杂量为0.1%,此时光催化剂产氢活性达到最大.对该光催化剂负载Pt可以进一步提高其活性,当w(Pt)为0.6%时,产氢速率能够达到117 ìmol/h.