HZSM-5载体对甲烷无氧芳构化反应影响

将不同物化性质的HZSM－5作为甲烷无氧芳构化反应催化剂的载体，系统研究了载体性质对反应的影响，研究发现，不同硅铝物质的量比的HZSM－5担载Mo催化剂具有不同的催化反应性能，在一定硅铝物质的量比范围内，随着硅铝物质的量比的降低，HZSM－5酸量增加，甲烷无氧芳构化反应甲烷转化率提高，表明HZSM－5对该反应起酸催化作用，载体酸性南是影响反应性能的主要因素。而HZSM－5结晶度对甲烷无氧芳构化反应影响不大。     

含铌硅磷铝双功能分子筛催化剂的合成及结构表征

合成了铁磷铝(FeAPO-5)、铁硅磷铝(FeSAPO-5)和铌铁硅磷铝(NbFeSAPO-5)分子筛催化剂,并采用XRD、红外光谱和固体魔角旋转核磁共振等方法对合成的催化剂进行了结构表征。结果表明:合成的分子筛具有AlPO4-5的骨架结构,并且铁、硅和铌金属杂原子进入了分子筛骨架。以丙酮醛和甲醇作为合成丙酮酸甲酯的原料,考察了NbFeSAPO-5分子筛催化剂的催化氧化及催化酯化性能,结果表明铁元素进入分子筛骨架使催化剂具有良好的催化氧化性能,而硅和铌的引入提高了分子筛的酸性和催化酯化性能,使NbFeSAPO-5分子筛催化剂成为同时具有催化氧化和催化酯化性能的双功能催化剂。     

改性的高硅铝比的HZSM-5催化剂上甲苯与甲醇的择形烷基化制对二甲苯

成型后的不同硅铝比HZSM-5分子筛通过浸渍法合成了Si-La,Si-Mg-La和Si-Mg-P-La多组分复合改性的催化剂,采用X射线衍射(XRD),扫描电镜(SEM),NH3程序升温脱附(NH3-TPD)和低温N2吸附等手段对改性前后催化剂的孔道结构和酸性的变化进行了表征.在小型固定床上考察了催化剂在甲苯与甲醇烷基化反应中的性能.在反应温度为440℃,液质空速2h-1,甲苯(T)/甲醇(M)=2的条件下,高硅铝比的Si-Mg-P-La-modified A-200催化剂显示了最高的对二甲苯的选择性(87%以上),并且在测试时间内,甲苯转化率和对二甲苯的选择性基本不变.其性能明显优于低硅铝比的Si-Mg-P-La-modified A-28催化剂.     

二氯二茂钛/金属氢化物催化烯烃硅氢加成反应

以二氯二茂钛/金属氢化物为催化剂,考察其催化烯烃硅氢加成反应性能.发现二氯二茂钛/四氢锂铝在室温下即可有效催化烯烃硅氢加成反应,对于直链烯烃,产物只有β加成和加氢产物.溶剂对催化剂催化性能有影响,乙醚为最佳溶剂.     

正丁烷水蒸气重整反应NiO/Si-Al催化剂制备

以开发液化石油气水蒸气重整催化剂为目的,利用沉淀法制备Si-Al系载体,并用浸渍法制备NiO/Si-Al催化剂.以正丁烷为模型化合物,在连续流动固定床反应器中考查了催化剂组成及制备方法对其性能的影响.通过XRD、TG-DTG、TEM、X荧光光谱等分析手段对催化剂进行了表征.实验结果表明,硅铝沉淀次序制备的催化剂优于铝硅沉淀次序;催化剂的焙烧温度对其活性有很大影响,773K焙烧时的催化剂活性要高于973K高温焙烧时的催化剂活性;催化剂失活的原因有催化剂积碳(片状积碳和须碳)和表面烧结而导致活性组分分散度下降.NiO/Si-Al催化剂适宜的催化剂床层温度为1023～1073K,并在水碳比为2.0的反应条件下仍保持较好的反应活性.     

晶化条件对SAPO_34结晶度及催化活性的影响

研究了硅含量、铝硅源和操作条件对SAPO-34分子筛结晶度的影响,并探讨了以不同结晶度的SAPO-34分子筛为载体的催化剂在NO转化为N2反应中的催化性能。结果表明,采用无机铝源和无机硅源、以及采用预晶化和搅拌处理均有利于提高SAPO-34分子筛的结晶度,结晶度高的SAPO-34,催化活性也高。     

聚硅酸铝铁元素配比对有机废水絮凝性能影响研究

通过不同元素配比的聚硅酸铝铁絮凝剂在模拟有机废水中的絮凝效果研究,分析了聚硅酸铝铁絮凝剂铝铁硅不同配比对其絮凝性能的影响,研究结果表明,铝铁与硅比、铝铁比对聚硅酸铝铁絮凝性能都有着显著影响,其中铝铁与硅比对絮凝性能的影响是主要因素.随着铝铁与硅摩尔比(0.25~4)的提高,絮凝性能逐渐提高,铝元素含量过高(n(铝)∶n(铁)>2)时会降低聚硅酸铝铁絮凝剂絮凝性能.对于有机废水处理,聚硅酸铝铁适宜的元素配比范围为铝铁与硅摩尔比在2~4之间,铝铁摩尔比在2左右.     

钛硅分子筛/H 2O 2体系催化汽油氧化脱硫

在钛硅分子筛/H2O2催化氧化体系下,研究了在固定床反应器上低温常压下真实汽油中硫化物的催化氧化脱除.研究结果表明,钛硅分子筛TS-1催化剂的晶粒大小对其催化氧化脱硫性能有影响,TS-1催化剂晶粒越小,催化氧化脱硫性能越高.催化剂吸附研究表明,银物种对噻吩有很强的选择吸附能力,银改性能提高TS-1催化剂的催化氧化脱硫性能.用孔径较大的含钛分子筛代替TS-1,催化剂催化氧化脱除较大分子硫化物的性能提高.汽油催化氧化脱硫处理后族组成和辛烷值没有明显变化.     

HZSM-5分子筛硅铝比对催化氯甲烷偶联制备低碳烯烃性能的影响

采用硅铝比(n(SiO_2)/n(Al_2O_3))分别为25、38、50、80、200和300的HZSM-5分子筛作为催化氯甲烷偶联制备低碳烯烃(MeXTO)的催化剂,系统地考察HZSM-5分子筛的硅铝比、结构与表面性质对催化性能的影响。利用X线衍射仪(XRD)、N_2吸附-脱附、NH_3程序升温脱附(NH_3-TPD)和O_2程序升温氧化(O_2-TPO)对催化剂进行表征。结果表明:随着硅铝比的增加,分子筛表面的中强酸酸量逐渐降低,酸强度也逐渐减弱,氯甲烷的转化率逐渐降低,而低碳烯烃的总选择性逐渐增大,催化剂的稳定性也逐渐增强,其中,硅铝比为80的HZSM-5分子筛因具有较适宜的表面酸强度和酸量,催化性能最优。在反应温度450℃、空速2.45 h~(-1)下,氯甲烷的转化率达到92.9%,低碳烯烃的选择性达78.3%,反应稳定性达28 h。     

气相聚丙烯工艺用催化剂小试模拟评价研究

通过控温预聚合手段在反应釜中原位生成种子床,实现了聚烯烃催化剂的气相聚合评价,提高了聚烯烃催化剂气相聚合评价稳定性和效率,增强了气相聚合小试评价与气相中试和工业生产的相关性.在相应装置上对两种大粒径聚丙烯球形催化剂进行了动力学研究：考察了在气相聚合中铝硅比和氢气分压对聚合性能的影响,抗静电剂Atmer163对催化剂聚合性能的影响.研究表明,大粒径球形催化剂具有更高的比表面积,更有利于高橡胶相含量抗冲聚丙烯的生产.     

不同Co—ZSM-5分子筛上的乙烷氨氧化反应性能

制备了各种Co—ZSM-5分子筛催化剂，通过XRD，SEM，BET等表征手段对样品进行了表征，并考察了其乙烷氨氧化反应性能。结果显示，样品的Si／Al比、分子筛晶粒尺寸及催化剂制备方法对乙烷氨氧化反应性能有较大影响。     

载体MgO/Al2O3比对CH4/CO2重整Ni基催化剂性能的影响

以ＭｇＯ、Ａｌ２Ｏ３以及其混合物为载体,研究ＭｇＯ／Ａｌ２Ｏ３ｍｏｌ比对ＣＨ４／ＣＯ２重整Ｎｉ基催化剂性能的影响．结果表明ＭｇＯ／Ａｌ２Ｏ３＝２（ｍｏｌ比）时其催化性能最好,积炭量最少．现场ＴＰＯ实验表明ＣＯ岐化的积炭量均大于相应催化剂ＣＨ４解离的积炭量,表明ＣＨ４／ＣＯ２重整Ｎｉ基催化剂的积炭,ＣＯ歧化高于ＣＨ４解离     

不同分子筛上正辛烷反应性能的研究

以正辛烷为模型化合物,在连续微型反应器装置一上考察了负载金属Ni的HzsM-5、HFER、SAPO-11、Hp和HY一系列分子筛催化剂的异构化和芳构化性能。试验到果表明,S议Al比不同而孔结构相同的N训HZSM-5具有相近的反应产物分布,液收和lI$氢异构化选择性随着S“Al比的增大而增加;孔径越大,分子筛的异构化和芳构化选择性越高,N订HY催化剂的异构化和芳构化选择性分别为41.83%和3.4%。高S订Al比的N议HzSM-5催化剂具有较高的反应活性和抗结焦能力,同时具有相时较好的异构化和芳构化性能。     

掺杂铜锌铝介孔材料的合成、表征及其在甲醇重整制氢中的应用

分别以正硅酸乙酯(TEOS)和Na2SiO3为硅源,室温合成了Cu∶Zn∶Al∶Si摩尔比为6∶3∶5∶100的类MCM-41催化剂,以XRD、N2吸附、氨吸附量热及异丙醇脱水/脱氢反应等表征了催化剂的性质.结果表明,两种催化剂均具有较好的介孔结构,以Na2SiO3为硅源的催化剂具有较强的酸性.甲醇水蒸气重整反应表明,以TEOS为硅源的催化剂对甲醇转化率和H2选择性均高于以Na2SiO3为硅源的催化剂.     

Al含量对完全液相法制备Cu-Zn-Al催化剂合成甲醇的影响

采用完全液相催化剂制备工艺,以异丙醇铝为铝源,在固定n(Cu)∶n(Zn)比例下,考察了Al含量对Cu-Zn-Al浆状催化剂合成甲醇的影响,通过X射线粉末衍射(XRD)、程序升温还原(TPR)、氮气吸附(BET)、X射线光电子能谱(XPS)等对催化剂进行了表征。研究表明,Al含量对催化剂的催化性能有显著的影响,较多或较少的Al含量都不利于甲醇合成;当n(Cu):n(Zn):n(Al)=2∶1∶0.8时催化剂具有最高的甲醇选择性。增加Al含量有利于提高Cu物种的分散性;当Al含量增加到一定量后,催化剂的比表面积会迅速增加。     

镍负载 AlMCM-41催化剂上正辛烷的加氢异构化研究

为研究镍负载AlMCM-41催化剂的催化性能,合成了一系列不同硅铝比的AlMCM-41中孔分子筛,担载活性非贵金属组分镍（ Ni）,制得烷烃异构化催化剂Ni-AlMCM-41。以正辛烷为模型化合物,在连续流动固定床反应器上评价了催化剂对正构烷烃异构化反应的催化性能,考察了催化剂不同的还原温度、反应温度、Si/Al、Ni负载量等因素对辛烷临氢异构化反应的影响。研究表明：在还原温度430℃,反应温度300℃,Si/Al为20％～30％,Ni负载量为3％～4％的条件下,其异构化选择性达到44．8％～42．0％,正辛烷的转化率达到58％～75％。     

改性Mo/HZSM-5在甲烷无氧芳构化反应中的性能

硅铝摩尔比(nSi/nAl)不同的HZSM-5(Hydrogen Zeolite Socony Mobile-Five)制备的催化剂在甲烷无氧芳构化反应中的性能不同。实验表明:nSi/nAl=40的Mo/HZSM-5在苯选择性、稳定性和苯生成速率等方面均优于其他硅铝摩尔比的催化剂;同时,对载体改性可以提高催化剂在甲烷无氧芳构化反应中的性能。对比不同的改性方法发现,先碱处理再酸处理改性的wMo=0.03的Mo/HZSM-5较其他催化剂具有更好的催化性能,改性后的催化剂具有更好的稳定性以及使反应具有更高的苯选择性和苯生成速率。     

WO_3/HMS分子筛的合成及其催化性能

以(NH4)2WO4为钨源,采用浸渍法,在不同pH值、模板剂种类、模板剂用量和硅钨比等条件下合成多相催化剂WO3/HMS,利用XRD手段对催化剂的结构进行了表征,研究了催化剂在环戊烯选择性氧化合成戊二醛反应中的催化性能.结果表明:在pH=4、硅源为正硅酸乙酯(TEOS)、模板剂为十二胺(DDA)、n(DDA)/n(TEOS)=0.20,n(Si)/n(W)=30的条件下合成的WO3/HMS分子筛催化活性最高,戊二醛的收率最高可达67%.催化剂具有较高的稳定性,可以重复使用5次,失活后的催化剂可通过高温焙烧的方式再生.     

正己烷在ZnNi/HZSM-5上芳构化反应的研究

研究了HZSM-5负载型芳构化催化剂中的硅铝比，锌、镍金属质量分数等对正己烷芳构化反应的影响．结果表明：催化剂的硅铝比越大，其稳定性越好，但芳构化能力弱，造成芳烃和BTX收率低；催化剂镍质量分数为1．0％，锌质量分数达到3．0％时，芳烃和BTX收率最高，分别为31．45%6和30．24％，再增大锌的质量分数芳烃和BTX产率保持不变；锌质量分数为3．0％，镍质量分数高于1．0％的情况下芳烃和BTX收率反而下降．因而催化剂中锌、镍的最佳质量分数分别为3．0％和1．0％．此外，还对催化剂的酸性变化对正己烷芳构化的过程进行了初步探讨．     

焙烧温度对Cu/Mg/Al催化剂催化纤维素转移加氢液化的影响

固定Cu/Mg/Al物质的量比15∶60∶25,采用共沉淀法制备Cu/Mg/Al水滑石前驱体,经过不同温度焙烧制得一系列用于纤维素在高温高压甲醇中转移加氢液化的催化剂.采用XRD、TG/DTG、BET、H2-TPR和FT-IR等表征手段研究了焙烧温度对Cu/Mg/Al水滑石衍生催化剂性能的影响.结果表明水滑石经过450 ℃焙烧后,热分解较为完全,CuO与载体MgO之间相互作用良好,具有优异的稳定结构,且CuO易还原,催化性能好.当焙烧温度450 ℃,催化剂结晶效果差,稳定性差,导致催化剂活性低.而焙烧温度450 ℃时,催化剂中CuO因为高温发生团聚,并且高温(≥650 ℃)焙烧后起隔离分散作用的尖晶石MgAl2O4稳定性较差,在参与纤维素液化的高温高压反应过程中会发生分解,导致CuO发生二次团聚;此外催化剂还会发生烧结现象使催化剂活性降低.