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相似文献
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1.
基于商用V2O5/TiO2催化剂,通过模拟SCR脱硝试验装置的宏观试验及原位傅里叶变换红外的微观分析手段,对SO2催化氧化机理及硫酸氢铵(ABS)的形成机理进行了研究。结果表明,SO2吸附在催化剂表面后先与V5+-OH基团反应生成了金属硫酸盐中间产物(VOSO4),继而转化为SO3,O2与温度都对该反应有促进作用。催化剂上ABS生成主要有2种机理:一是由吸附态NH3与气相或弱吸附态SO2反应生成,二是由金属硫酸盐(VOSO4)与气相NH3直接反应生成。催化剂上ABS大约在200℃生成,在450℃分解。且NO能与ABS中的NH4+反应而促进其分解,但此反应与脱硝反应共存且为竞争关系。  相似文献   

2.
基于商用V_2O_5/TiO_2催化剂,通过模拟SCR脱硝试验装置的宏观试验及原位傅里叶变换红外的微观分析手段,对SO_2催化氧化机理及硫酸氢铵(ABS)的形成机理进行了研究。结果表明,SO_2吸附在催化剂表面后先与V~(5+)—OH基团反应生成了金属硫酸盐中间产物(VOSO_4),继而转化为SO_3,O_2与温度都对该反应有促进作用。催化剂上ABS生成主要有2种机理:一是由吸附态NH_3与气相或弱吸附态SO_2反应生成;二是由金属硫酸盐(VOSO_4)与气相NH_3直接反应生成。催化剂上ABS大约在200℃生成,在450℃分解,且NO能与ABS中的NH_4~+反应而促进其分解,但此反应与脱硝反应共存且为竞争关系。  相似文献   

3.
担载型镍基催化剂上甲烷二氧化碳重整反应机理的研究   总被引:2,自引:0,他引:2  
采用TPSR、TPD和脉冲反应等方法对担载型镍基催化剂上甲烷二氧化碳重整反应过程中二者的吸附和解离行为进行了详尽的研究.结果表明:CH4在镍基催化剂表面被吸附时至少可解离为三种表面碳物种——Cα、Cβ和Cγ.其中完全脱氢的Cα物种是活泼的反应中间体,而石墨态的Cγ物种则可能是造成催化剂积碳的前身物.高温下部分脱氢的Cβ物种可与H2或CO2反应生成CH或CO.另一方面,CO2仅在该催化剂表面发生弱吸附且只形成一种吸附态.在此基础上推测出甲烷二氧化碳重整反应的协同作用机理.  相似文献   

4.
以1,4-双(三乙氧基硅基)苯和苯基膦钯有机金属硅烷为混合硅源,在表面活性剂导向组装下共缩聚制得Pd(Ⅱ)-PMO—KIT-6非均相催化剂,并利用NMR、XPS、XRD、TEM和氮气吸附等手段对催化剂进行了表征.考察了该催化剂在水介质Sonogashira反应中的催化性能,结果表明:所制备的Pd(Ⅱ)一PMO—KIT-6具有优异的催化活性和选择性,这主要归因于催化剂的高比表面积、双连续介孔结构有利于提高Pd(Ⅱ)活性位分散度,减少传质阻力;同时苯基桥联PMO构建形成的微环境增强表面疏水性,有利于反应底物的吸附和扩散.此外,催化剂还可以重复使用多次后活性没有明显降低.  相似文献   

5.
活性炭处理含氰废水机理研究:吸附和催化氧化机理   总被引:2,自引:0,他引:2  
通过实验探讨了含氰废水在活性炭表面上的吸附和氧化历程,提出了以化学吸附为特征和在氰化物的氧化过程中铜化合物起催化剂作用的观点.实验研究了金属离子、溶液pH值及溶解氧对活性炭处理氰化物容量的影响,分别用热力学和动力学实验来计算吸附热和吸附活化能,从而提出吸附机理和催化氧化反应机理.结果指出,氰化物在活性炭上的催化氧化反应与活性炭的表面含氧基因、催化剂Cu2+和吸附的溶解氧有关.这一机理对实际处理合氰电镀废水有指导意义.  相似文献   

6.
介质阻挡-催化降解甲苯中催化剂的表征研究   总被引:2,自引:1,他引:1  
采用介质阻挡放电作为低温等离子体的产生方式,对在低温等离子环境中反应了一段时间后的4种催化剂进行了表征.通过与反应前的表征结果对比,可以看到,催化剂在低温等离子体环境中反应,表面的铝酸盐分解成为金属氧化物;反应后催化剂表面的颗粒变小,分散度提高;有一定的有机物被吸附或沉积在催化剂表面上;Mn氧化物催化剂在发泡镍载体上分散良好,比表面积最大,在电场中Mn的铝酸盐基本完全分解为氧化物,因此催化反应活性最高.  相似文献   

7.
利用固定催化剂晶胞结构参数 ,用分子动力学方法全参数模拟优化了喹啉分子在具有不同硫原子缺陷的硫钼镍催化剂晶体表面的吸附过程 ,得到了反应物分子在催化剂晶体表面的最稳定吸附态 ,有效地判断了不同晶格催化剂对反应物吸附强弱及对反应物的活化程度。以氢、碳原子间距离为横坐标 ,其对应的能量值为纵坐标 ,建立了氢原子进攻喹啉分子的加氢坐标系及加氢反应模型 ,求出了反应活化能 ,从而判断不同催化剂晶体表面结构对催化剂活性的影响。结果表明 ,晶体上硫原子缺陷越多 ,反应物分子越易与活性中心镍原子相结合 ,越容易使反应物分子活化 ,反应所需的活化能就越小。  相似文献   

8.
利用瞬态脉冲技术考察了氨在Pt/Al2O3催化剂表面的吸附、脱附和氧化动力学.结果表明,氨在Pt/Al2O3表面存在两种吸附态:可逆吸附和不可逆吸附.吸附在催化剂表面的氧和体相中的氧促进了氨的分解和氧化.不同的氧物种和反应温度影响产物的分布.体相晶格氧物种是可能形成水的重要因素,而表面氧物种是氯氧化物NO、N2O形成的主要来源.在氧存在的条件下低温有利于氨分解形成N2、N2O,而高温有利于NO的生成.  相似文献   

9.
应用表面反应红外动态技术考察了促进型铑催化剂Rh-Ag/SiO2上CO吸附及其加氢反应的性能,结果表明:线式吸附态的CO对氢的反应性能高于桥式吸附的CO,是加氢反应的主要活性吸附态.反应条件下温度升高有利于Rh-Ag/SiO2上线/桥CO吸附态强度比值的增加.表面反应生成了表面甲酰基、甲酸盐、乙酰基、乙酸盐、乙烯酮及烯醇盐等关键的C1-2含氧中间体.助剂Ag的加入提高了铑催化剂上CO吸附态的线/桥强度比值以及线式吸附CO的加氢反应速率和C2含氧物的生成率.  相似文献   

10.
在流动脉冲吸附装置中,测定在一定实验条件下CO的不可逆吸附量,以此表征了用于CO完全氧化反应的鈣钛矿型La_(0.7)Sr_(0.3)MnO_3/γAl_2O_3催化剂的活性表面。根据簡化吸附模型进行计算的结果表明,对于含不同浸漬量活性组分的催化剂,或同一催化剂经不同条件的预处理,算得的活性表面和分散度值,都得到了合理的结果,并和催化剂CO氧化反应活性有平行关系。  相似文献   

11.
采用CCSD(T)/6-31+G(d,p)//BHHLYP/6-311++G(d,p)+0.9335×ZPE理论方法,构建了在O2/NO存在的情况下Cl原子与甲基乙烯基酮反应的势能面剖面图.该反应体系的势能面上存在多个可能的反应途径,包括直接氢抽提通道和加成-消除通道.计算结果表明:在初始反应通道中,最可行的反应途径是生成加合物CH3C(O)CHCH2Cl(IM1)和CH3C(O)CHClCH2(IM2).在大气条件下,新形成的加合物IM1和IM2可以进一步与O2/NO发生反应,生成最终的主要产物氯乙醛(CH2ClC(O)H)和甲醛(HC(O)H),这与实验中检测到的主要产物是一致的.  相似文献   

12.
本文研究了分子筛负载双金属催化剂的制备和反应条件对CO_2加氢合成甲醇、乙醇的催化性能的影响。详细考察了活性组分、分子筛种类、稀土添加剂、pH值及Cu/Ru比等的影响。讨论了反应温度、压力和H_2/CO_2比对催化剂活性和选择性的影响,并用XPS和FT-IR对催化剂进行了表征。  相似文献   

13.
以自制的Pd-Fe/SiO2为催化剂,对3-氟-4-硝基苯酚常压催化加氢得到3-氟-4-氨基苯酚,用熔点、元素分析I、R和1H NMR对其结构进行了表征,并确认为目标产物.确定优化工艺条件为:0.1 mol硝基物,催化剂2.6 g/mol硝基物,无水乙醇作溶剂,用量为60 mL,反应温度为40℃,0.1 MPa下加氢反应3 h,收率为98.1%,产物的纯度达98.4%.  相似文献   

14.
采用高聚物聚乙烯吡咯烷酮(PVP)和支载了聚乙二醇(PEG)活性链的蒙脱土(CLM)为载体,支载PdCl2-FeSO4,制备了新型催化剂PVP-PdCl2-FeSO4/Al-CLM-PEG,催化剂在水相中对芳香氯化物脱卤具有较高的催化活性和选择性,而且易分离和再生.考察了甲酸钠用量、反应温度和反应时间对催化剂催化活性的影响.  相似文献   

15.
With the rapid development of industry and agricul- ture, the nitrate contamination in groundwater becomes increasingly serious in many countries [1]. Therefore, the remediation of nitrate-contaminated groundwater is one of the targets urgently confronted…  相似文献   

16.
一类新型负载钯催化剂:[(N,N-二膦酸亚甲基)甘氨酸-磷酸氢]锆-钯催化剂由Zr(HPO4)2-x[(O3PCH2)2NCH2CO2H]x·H2O与PdCl2在甲醇中络合和水台胼还原制得.研究了催化剂在常压下对取代烯烃和硝基苯的加氢反应,催化剂的x值、Pd%含量,>NCH2CO2H/Pd比值、反应温度、溶剂和底物对催化加氢活性的影响也进行了研究.催化剂可重复使用8次而无显著失活.[(N,N-二膦酸亚甲基)甘氨酸-磷酸氢]锆;氯化钯;负载;催化活性  相似文献   

17.
以对羟基苯甲醛和丁酮为原料,经Claisen-Schmidt缩合和氢化反应得到3-甲基覆盆子酮。在Claisen-Schmidt缩合中使用丝光沸石作为酸催化剂,并对相关工艺进行了优化,确定最佳工艺条件为:HM3作为酸催化剂,用量为m(HM3):m(对羟基苯甲醛)=O.6,n(丁酮):n(对羟基苯甲醛)=6,反应温度80℃,反应NN36h,3-甲基-4-对羟基苯基-3-丁烯-2-酮收率为65.9%。在氢化反应中,使用钯炭作为催化剂,3-甲基覆盆子酮收率为95.0%,氢化时间为190min。两步反应总收率为62.6%。经IR、MS和^1H NMR分析确定了产物的结构。通过香气评定认为该化合物可望成为一种具有实用价值的新香料。  相似文献   

18.
本文用自制的0.6%(W)Pd/C催化剂在间歇水相中4.0MPa氢压附近进行了丁炔二醇连续加氢合成1,4-丁二醇的最佳反应条件研究。实验证实:在较高氢压和低碱性条件下可使选择性提高;在较高的反应温度、催化剂载量和较高的反应物浓度下可使反应速度提高。  相似文献   

19.
以不同沉淀剂制备的CeO2-ZrO2复合氧化物为载体,采用等体积浸渍法制备了Cu/Mo/CeO2-ZrO2催化剂.研究结果表明,当Ce︰Zr的摩尔比为0.65︰0.35,Mo添加量为6%,Cu负载量为5%时,制得的Cu/Mo/CeO2-ZrO2对CO、C3H6和NO的转化具有更好的催化活性,在该催化剂上,CO、C3H6和NO的T50分别为103℃、248℃和244℃,T90分别为189℃、450℃和321℃.Mo的添加能够使催化剂形成稳定的立方晶相固溶体结构,并且使其颗粒更加细化,从而有利于Cu物种高度分散在催化剂表面,提高了催化剂的性能.  相似文献   

20.
在CuO—ZrO2催化剂中引入ZnO2考察了ZnO对CuO-ZrOz物化性能及催化CO2加氢合成甲醇性能的影响,优化了CuO—ZnO—ZrO2催化剂的Zn/Zr比。结果表明,适量ZnO的添加增加了催化剂中铜的比表面积,显著提高了催化剂表面的碱性位数目,从而有利于H2的吸附解离和C02的吸附。ZnO的加入提高了催化剂的催化活性和甲醇选择性,当Zn/Zr比为2:3时,催化活性最高。  相似文献   

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