载钒量对蜂窝状V2O5/ACH催化剂同时脱硫脱硝活性的影响

蜂窝状活性炭(ACH)经850°C水蒸气活化、用等体积的偏钒酸铵和草酸的混合溶液浸渍,经干燥、煅烧和预氧化后制得新型V2O5/ACH催化剂。考察了V2O5担载量对蜂窝状V2O5/ACH同时脱硫脱硝反应活性的影响,并采用BET、FT-IR和TPD等手段表征了不同V2O5担载量时V2O5/ACH催化剂的物理化学特性。结果表明:V2O5担载量(质量百分数)为1%~5%时,随担载量的增加,新鲜催化剂的脱硫活性增加,脱硝活性降低。NH3气氛再生提高了较低担载量(1%~3%)时催化剂的脱硫活性,降低了较高担载量(5%)的脱硫活性。但NH3再生显著提高了催化剂的脱硝活性,且随V2O5担载量的降低这种促进作用愈加显著。为获得理想的同时脱硫脱硝活性,催化剂的适宜V2O5担载量为1%~3%。     

SnOx-CeOx/沥青基球形活性炭催化剂选择性催化还原NO的脱硝性能

以高软化点石油沥青原料制备的沥青基球形活性炭(PSAC)为载体，采用浸渍法负载锡、铈氧化物制备SnO_x-CeO_x/PSAC系列催化剂，考察催化剂在低温下的脱硝性能，并采用N₂吸附/脱附、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)等方法对催化剂进行表征。结果表明，在CeO_x/PSAC催化剂中添加SnO_x后催化剂的脱硝活性显著增加，但随着金属担载量(质量分数)增加，脱硝活性呈现先升高后降低的趋势，Sn、Ce担载量分别为5%和13%的SnO_x-CeO_x/PSAC(以Sn(5%)Ce(13%)/PSAC表示)催化剂具有最高的脱硝活性，在该催化剂条件下，100～300℃时可得到最高的NO转化率(98%)。添加SnO_x后，CeO₂在载体表面的分散性得到提高，由于Sn⁴⁺替代Ce⁴⁺掺杂于立方相CeO₂晶格中形成固溶体，因而催化剂的脱...     

纳米银催化的甲烷选择还原NO反应研究

采用浸渍方法制备银担载量为3％－15％的Ag/H-ZSM-5催化剂，考察其在CH4选择还原NO反应中的活性和选择性。结果表明分子筛中3％－5％银的引入对催化剂活性提高较小；在银担载量高于7％的催化剂样品上，NO转化率显著提高，通过XRD、UV－vis和TEM技术对催化剂样品的表征，发现在担载量高于7％的催化剂样品上有聚集的纳米银颗粒的形成，并且银颗粒的大小随银担载量增加而增大。将表征结果与反应数据相结合，说明了分子筛外表面纳米银颗粒的形成，提高了银催化剂在CH4选择还原NO反应中的活性。银催化剂上NO／O2共吸附后的TPD和TPR研究揭示了纳米银颗粒参与选择还原反应的机制。     

颗粒尺寸效应对碳纳米管负载镍氨分解制氢催化性能影响

采用超声浸渍法制备出不同Ni担载量的Ni/CNTs催化剂,并以其进行氨分解反应测试制氢性能.实验结果表明:催化剂的活性先随着担载量的升高而增大,当Ni含量为5%时,催化活性达到最高(氨转化率为90.5%).其后,活性则随Ni担载量升高而大幅下降.为了研究其影响机理,对催化剂采用X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、程序升温还原(H2-TPR)等表征技术进行了表征.实验结果表明,在各催化剂表面Ni金属颗粒都均匀地负载在碳管表面,但随着担载量的升高,催化剂颗粒尺寸也随之增大,特别在高担载量下,催化剂表面Ni颗粒的粒径迅速增大和出现一定团聚,导致催化活性明显下降.     

制备条件对蜂窝状MnO_x/ACH催化剂低温脱硝性能的影响

以酚醛树脂为黏结剂,在活性炭(ACH)表面担载MnO_x制备蜂窝状MnO_x/ACH催化剂,考察了制备工艺条件对MnO_x/ACH催化剂低温脱硝活性的影响。结果表明,酚醛树脂质量分数越高,所制ACH的机械强度越大,对孔道堵塞越严重;脱硝活性随着酚醛树脂质量分数的增加而逐渐降低。当载锰量(Mn的质量分数)为3%~15%时,随载锰量的增加脱硝活性增加;继续增加载锰量,脱硝活性变化不大。在300~600℃内,脱硝活性随煅烧温度的升高呈先增加后降低的趋势。此外,由于空气氧化使得低价态的锰氧化物转化为高价态的锰氧化物,从而导致脱硝活性大大提高。其中,在酚醛树脂质量分数为25%、载锰量为10%、400℃煅烧并经空气氧化的最佳工艺条件下,该催化剂在200℃下NO转化率达95%左右。     

金属有机骨架MIL-100(Fe)担载CeO_2复合脱硝催化剂抗硫性能研究

在选择催化还原(selective catalytic reduction,SCR)反应中,SO_2对脱硝催化剂活性具有重要影响.通过浸渍法制备的金属有机骨架(metal-organic frameworks,MOFs)MIL-100(Fe)(materials of Institute Lavoisier,MIL)担载CeO_2的CeO_2/MIL-100(Fe)催化剂在250℃含有500×10~(-6) SO_2的条件下,对NO_x转化率在10h内可以稳定在91%以上,高于MIL-100(Fe)催化剂的83%.原位红外漫反射傅里叶变换谱实验结果表明,SO2会导致MIL-100(Fe)催化剂表面B酸性位上NH_4~+物种的吸附强度降低,由此导致了含硫SCR反应中NO_x转化率下降.CeO_2/MIL-100(Fe)催化剂中由于添加了CeO_2,有效地减弱了SO2对催化剂表面B酸性位上NH_4~+物种吸附强度的影响,提高了含硫条件下NO_x的转化率,增强了复合催化剂在SCR反应中的抗硫性能.     

活性焦烟气脱硫脱硝的静态实验和工艺参数选择

在自制活性焦烟气脱硫脱硝静态实验系统上,考察了温度、空速、二氧化硫浓度、氧气浓度、水蒸气浓度、NO浓度、氨氮体积比等工艺参数对活性焦脱硫脱硝性能的影响,探索了使活性焦脱硫脱硝效率达到较优的工艺参数.结果表明:温度在120～180℃范围内时,温度越低越有利于活性焦的脱硫性能,而温度为130℃时,脱硝效果较好;空速在小于1000/h时,随着空速的增大,活性焦的吸附性能显著增加,继续增大空速,活性焦相对质量的增加明显降低;烟气中sO2浓度小于2 L/m3时,活性焦对SO2的吸附量有明显增大的趋势,但so2浓度继续增大时,超过了活性焦的饱和吸附量,吸附性能下降;氧气、水蒸气体积分数含量均为6%时,大大促进了活性焦对So2的吸附性能,含量过高或过低都不能达到最佳效果,而氧气浓度、NO浓度对脱硝性能影响不大.通过实验得到的较优脱硫工艺参数值为反应温度120℃、空速1000/h、SO2体积比2L/m3、O2体积分数6%、H2O体积分数6%时,脱硫效率高达98%;脱硝工艺参数值为温度130℃、空速1000/h、02体积分数6%、NO体积分数500mL/m3、(4)NH3/(4)No=1时,脱硝效率为70%.     

CoMgAlO催化剂对烟道气中SO2和NO的吸附性能

采用共沉淀法和浸溃法制备CoMgAlO催化剂，并于常压下氧化吸附烟道气中的SO2和NO．结果表明，两种方法制备的催化剂对烟道气中的SO2和NO均具有良好的氧化吸附效果，且共沉淀法制备的催化剂优于浸渍法．文中同时探讨了焙烧温度、活性组分添加量和吸附温度等对吸附效果的影响．当焙烧温度为550℃、Co含量为10％（质量分数）、吸附温度为120℃时，由共沉淀法制备的催化剂对SO2和NO的吸附量最大，1g催化剂能同时吸附1．36mmolSO2和0．223mmolNO．     

固体聚合物电解池膜电极优化研究

采用催化剂直接涂膜(CCM)方法制备膜电极(MEA),研究阴极和阳极催化层中使用不同催化剂活性组分担载量对膜电极性能的影响。采用电化学阻抗谱(EIS)分析MEA的电化学特性。研究结果表明:阳极催化层中,随着Ir担载量的增加,在相同电流密度条件下,电解池的极化电压下降,当Ir担载量增加到2.5 mg/cm~2以上,极化电压趋于稳定;阴极催化层中,随着Pt担载量的增加,在相同电流密度条件下,电解池的极化电压下降,当Pt担载量增加到0.5 mg/cm~2以上,极化电压下降不明显,趋于稳定。随着电极催化层活性组分担载量的增加,MEA的欧姆阻抗R?和电荷传递阻抗RCT的减小。对于阴极催化层,当Pt/C催化层的催化剂担载量过多时,由于传质和电荷传递阻力显著增加,导致MEA的R?和RCT增大。阳极催化层Ir的最佳担载量为2.5 mg/cm~2,阴极催化层Pt的最佳担载量为0.5 mg/cm~2。     

La_(1-x)Ce_xMnO_3/赤铁矿催化剂的制备与低温SCR脱硝特性

采用柠檬酸络合浸渍法在赤铁矿上负载活性物质锰酸镧(LaMnO_3),并通过调节Ce离子掺杂量、活性物质负载量,制备了一系列用于烟气SCR脱硝的催化剂.实验考察了NH3还原剂条件下La1-xCexMnO3/赤铁矿催化剂的低温催化脱硝活性,采用XRD,BET,H2-TPR和NH3-TPD等表征方法对催化剂晶体结构、比表面积和氧化还原性等进行研究.结果表明,LaMnO_3/赤铁矿催化剂具有较好的催化活性,Ce的适量掺杂可改善LaMnO_3/赤铁矿催化剂的氧化还原能力、NH3分子的吸附能力和表面微观形貌,并使活性物质均匀负载在载体表面上,促使反应物NH_3,O_2,NO更容易吸附在催化剂表面发生反应,提高脱硝效率,改善LaMnO_3/赤铁矿催化剂的低温活性,La0.8Ce0.2MnO_3/赤铁矿催化剂在空速9000h-1,180℃条件下催化还原NO转化率可达98%.     

PdO与CeO_2对半焦催化烟气中甲烷脱硝性能的影响

为了探讨半焦担载PdO、CeO2脱硝催化剂对于脱硝反应的影响,以KOH活化处理的半焦作为载体,PdO和CeO2作为活性物,采用浸渍法制备了CeO2-PdO/半焦脱硝催化剂,在固定床反应器中测试了催化剂以甲烷为氮氧化物还原气体的脱硝活性。结果表明,担载PdO可以明显降低甲烷脱硝反应的温度并提高脱硝活性,当担载比例(PdO与半焦质量比)为1.5%时最适宜脱硝温度可降至约425℃;担载CeO2可以抑制积炭反应、提高催化剂的比表面积及孔容,担载比例(CeO2与半焦质量比)为2%时效果较好。在活性实验及电子显微镜表征的基础上,探讨了积炭的机理和主要影响因素的作用机制。     

Cu担载量对Cu/ACF吸附-催化氧化苯酚性能的影响

采用等体积浸渍法成功制备了活性炭纤维负载铜(Cu/ACF)催化剂,运用XRD、ICP-AES、XPS、TG-MS以及N_2吸附等方法对Cu/ACF吸附-催化剂进行表征,并探讨了催化剂中Cu担载量对苯酚催化氧化的影响.结果表明:ACF自身没有催化氧化苯酚的活性;Cu担载量分别为1%和3%的Cu/ACF在苯酚吸附饱和后的催化氧化过程中,氧化产物以某种中间化合物形态残留在催化剂表面,随着温度的升高最终将与炭纤维一起烧蚀;Cu担载量为5%的Cu/ACF所吸附的苯酚可被氧化成CO-_2和H_2O,初始氧化温度为315℃,5次循环吸附-催化氧化后苯酚吸附量趋于稳定,表现出良好的稳定性.     

K2O对V2O5-WO3/TiO2催化剂的中毒作用

实验室制备了V2O5-WO3/TiO2的脱硝催化剂,采用模拟中毒法,在此催化剂上负载碱金属氧化物K2O,通过BET,XRD,SEM等方法对微观结构进行表征.在SCR活性试验台上研究不同含量K2O对催化剂脱硝活性,N2O生成率和SO2氧化率的影响.结果发现:K2O对于催化剂的毒性较强,随着添加量的增大,NO脱除率急剧下降,SO2的氧化率大大提高;较大含量的K2O(nK/nV=1,摩尔比)使催化剂比表面积有所减少,催化剂颗粒发生轻微团聚,微观结构变化不大,但NO的脱除率小于50%(380℃),N2O的生成率和SO2的氧化率均增加;K2O通过与V2O5的活性酸性位结合,使催化剂中有效活性位数量大为降低,导致脱硝活性下降.     

分子筛催化剂制备条件对催化转化NO的影响

采用浸渍法制备Cu_Na_ZSM_5催化剂 ,用C3H6 作还原剂 ,考察了贫燃条件下不同Cu2 +担载量、不同硅铝的量比和不同焙烧温度对Cu_Na_ZSM_5催化剂上选择还原NO的活性影响 ,并与Cu_SAPO_1 1、Cu_SAPO_34和Cu_Al2 O3进行比较 .实验结果表明 ,硅铝量比为2 5、担载Cu2 +的质量分数为 3%、 5 0 0℃焙烧制得的Cu_Na_ZSM_5分子筛催化剂具有较好的催化活性 ,反应温度为 350℃时 ,NO转化率高达 94. 3% .     

富氧条件下In2O3/Al2O3催化剂C3H6选择性还原NO

以碳氢化合物作为还原剂的选择性催化还原法(SCR)被认为是净化稀燃汽车尾气中NO的最有效途径之一.采用溶胶-凝胶法制备了In2O3/Al2O3氧化物催化剂,对其进行了BET、XRD、XPS及TPD表征. 在固定床反应器上用C3H6作还原剂,考察了不同焙烧温度,H2O及SO2对催化剂活性的影响. 结果发现,催化剂的最佳焙烧温度为600 ℃,在反应温度为400 ℃时,NO最大转化率为95%. 水蒸汽存在下,NO转化活性温度窗口向高温方向移动,NO最大转化率下降到90%,对应的反应温度为450 ℃. 添加φ(SO2)=0.009%后,催化剂在低于350 ℃的区间还原NO的活性得到一定程度的提高,表现出促进作用. 当反应温度大于350 ℃后,催化活性明显下降,NO最大转化率下降到58%.     

担载Ni催化剂中Ni担载量及金属助剂对CH4与CO2重整反应活性的影响

考察了金属Ni担载量对Ni/Al2 O3、Ni/MgO/Al2 O3催化剂用于甲烷与二氧化碳重整反应活性的影响 ,结果表明 :Ni担载量对反应活性的影响受反应温度的制约 .在低担载量时 ,催化活性随Ni担载量的增加而增加 ,到 3%时CH4及CO2 转化率分别达到 10 0 %和88% ;但对高担载量催化剂如 2 0 %Ni/MgO/Al2 O3,高温时 (>10 73K)因Ni的聚集等使反应器堵塞 ,导致活性骤降 .与Ni/Al2 O3相比 ,Ni/MgO/Al2 O3具有更好的稳定性 .助剂对催化活性及稳定性也有一定影响 .各助剂对CH4转化的影响次序为 :La >Mn >Co >Fe .助剂的加入有助于Ni催化剂稳定性的提高 .     

氧化铜-碳纳米管催化剂的制备及其脱硝性能研究

首先成功制备了CuO负载的碳纳米管脱硝催化剂,进而探讨了CuO的负载量、煅烧温度、反应温度等对催化剂脱硝效率的影响,以及K2SO4、Na2SO4、NaCl、KCl 4种碱金属盐和SO2对该催化剂的毒化作用.结果表明:1)当CuO负载量为10%、煅烧温度为300℃、反应温度为250℃时,催化剂的催化效率最高,NO的转化率可达90.5%;2)碱金属盐及SO2对催化剂有着明显的毒化作用.     

微生物还原法制备脱硫催化剂吸附SO2的研究

在室温条件,采用大肠杆菌(Escherichia coli)与常规浸渍法制备的Cu O/γ-Al2O3相互作用制备了一种络合催化剂,并研究了催化剂在液相中的脱硫和再生性能。研究表明:该络合催化剂在Cu负载量为2%时,对SO2的饱和吸附量可达312.2 mg/g·cat,当SO2浓度为100mg/L,催化剂浓度1g/L时,其脱硫率能达到92.8%;吸附后的催化剂可通过加热再生,4次再生后其脱硫率为80.5%,是一种性能良好的脱硫剂。FTIR和XPS分析表明,在有氧和水条件下,菌粉表面的把Cu2+还原成Cu+,然后Cu+与菌粉中的羧基相互作用形成的络合物是吸附SO2的活性中心。     

MoO3对HZSM-5分子筛酸性的影响

用浸渍法制备了不同MoO3担载量的Mo/ZSM-5分子筛催化剂,并利用XRD、BET和NH3-TPD及Py-IR等分析方法对催化剂进行表征.结果表明,担载了Mo后的Mo/ZSM-5分子筛在773K温度焙烧下,仍保持了ZSM-5分子筛骨架的完整性,Mo物种已进入分子筛孔道.随着Mo担载量的增加,Mo/ZSM-5分子筛的比表面和总酸量均下降.     

Ni/AC催化甘油氢解制二元醇

采用浸渍法制备了Ni/AC催化剂,考察了后处理条件和反应条件对Ni/AC催化剂催化甘油氢解制备二元醇性能的影响,以及添加剂NaOH对反应的影响,采用H2-TPR、XRD对催化剂进行了表征.研究结果表明:以Ni/AC为催化剂催化甘油氢解,若反应体系中不加NaOH时甘油的转化率很低,而加入NaOH可以大幅度提高甘油的转化率.Ni/AC催化剂在350℃氢气直接还原3h后催化剂活性最好.