Fe(Ⅱ)介导针铁矿活化氧气催化As(Ⅲ)氧化过程与作用机制

水稻土砷形态转化是影响水稻砷累积的关键因素,其中铁矿物在砷的环境化学行为中扮演着重要的角色.本文以针铁矿为对象,模拟稻田土壤根际圈反应体系,考察Fe(Ⅱ)介导针铁矿固定和氧化As(Ⅲ)的过程及其作用机制.结果表明,针铁矿在有氧条件下对Fe(Ⅱ)催化氧化As(Ⅲ)具有显著的促进作用; As(Ⅴ)含量随着针铁矿投加量和Fe(Ⅱ)初始浓度的增加而提高,生成的As(Ⅴ)主要位于固相上.一方面,吸附态Fe(Ⅱ)可能直接活化氧气产生活性氧物种进而促进As(Ⅲ)氧化;另一方面,针铁矿上的氧空位可能通过促进Fe(Ⅱ)活化氧气产生的H_2O_2的分解以及Fe(Ⅱ)循环进一步促进As(Ⅲ)氧化.进一步研究发现,·O_2~-和H_2O_2是As(Ⅲ)氧化的主要活性物种.本研究的发现对于土壤砷形态调控及污染防控具有重要的理论指导意义.     

A/SDS复配体系中管状结构的自发形成

利用透射电子显微镜(TEM)、扫描电子显微镜(SEM)和动态光散射(DLS),研究了磷酸三酯(PTA)与十二烷基硫酸钠(SDS)混合体系在水溶液中囊泡的自发形成及其向管状结构的转化.当PTA/SDS摩尔比为3︰7,总浓度为0.01mol/L时,观察到球状囊泡聚结成直径约100nm,长度约7000nm的管状结构.而且管状结构的直径、长度及数量均随表面活性剂总浓度及样品放置时间的增加而显著增长.     

PTA/SDS复配体系中管状结构的自发形成

利用透射电子显微镜(TEM)、扫描电子显微镜(SEM)和动态光散射(DLS), 研究了磷酸三酯(PTA)与十二烷基硫酸钠(SDS)混合体系在水溶液中囊泡的自发形成及其向管状结构的转化. 当PTA/SDS摩尔比为3︰7, 总浓度为0.01 mol/L时, 观察到球状囊泡聚结成直径约100 nm, 长度约7000 nm的管状结构. 而且管状结构的直径、长度及数量均随表面活性剂总浓度及样品放置时间的增加而显著增长.     

热液管状蠕虫的早期矿化机制及微生物在矿化过程中的作用

热液喷口动物群是现代海底热液体系的重要组成部分, 它们依赖于热液无机环境生存, 与无机环境之间存在着密切的相互作用, 并可参与现代热液点的成矿过程. 热液喷口动物群(特别是Vestimentiferan和Polychaete管状蠕虫)矿化后的产物常以化石的形式保存于各时代的地质体中. 开展热液大型动物的早期矿化过程研究, 对于理解热液环境中矿物与生物的相互作用以及地质化石的形成和保存机制具有重要的意义. 以胡安·德富卡洋脊热液场中采集的管状蠕虫Vestimentiferan Ridgeia piscesae为对象, 对它的早期生物矿化特征和机制进行了研究. 研究表明, 大量的丝状微生物不均匀地分布在Ridgeia piscesae管状蠕虫的内壁表面和壁内空隙层中, 并在一些部位形成微生物薄层. 微生物细胞表面和降解后的产物在管状蠕虫矿化早期起着重要的作用. 在矿化程度较低的管状蠕虫管壁, 普遍发现有半透明的含硫有机质薄层和球粒状颗粒硫的存在. 这种含硫有机薄层的降解产物在管状蠕虫早期矿化过程中的作用可能同样不容忽视. 微区化学分析表明, 管状蠕虫管壁对成矿元素的富集具有选择性, 主要从周围热液环境中富集Fe, P, Ca和Si等元素, Fe与P, Ca和Si等元素具有共变关系. 由于S主要来源于管状蠕虫组织体中共生微生物对H₂S的生物氧化的作用, 它可作为研究管状蠕虫管壁矿化过程的一种很好的生物标志物. 根据不同矿化程度管状蠕虫的矿化特征, 提出管状蠕虫的早期矿化过程主要受微生物诱导生物矿化作用和管壁降解生物矿化作用控制.     

空心玻璃微珠/ZnIn_2S_4纳米复合微球的制备及性能

以空心玻璃微珠为载体,通过水热法实现了六方相型ZnIn_2S_4在空心玻璃微珠表面的可控自组装,从而制备出空心玻璃微珠/ZnIn_2S_4核壳复合微球.采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis)、光电子能谱分析(XPS)技术对复合微球的表征,研究了微珠表面活化处理对表面包覆ZnIn_2S_4晶体结构、形貌、光学性质及催化性能的影响.结果表明,空心玻璃微珠分别通过硅烷偶联剂γ-氨丙基三乙氧基硅烷(KH550)和双氧水活化预处理后,其表面负载ZnIn_2S_4更为均匀,呈层状纳米花瓣结构,并对有机污染物罗丹明B(RhB)有着良好的降解效果.     

纳米碳管宏观聚集体制备及非金属催化研究取得重要进展

多壁纳米碳管的批量制备大多采用化学气相沉积(CVD)工艺,在700～1100℃的高温下使用金属催化剂裂解烃类气源并形成碳原子核,继而在金属表面有序组装成空心管状结构.该工艺所得产品一般为密度轻、结构松散的粉末,后续洗涤、提纯、干燥、成型等操作难度较大.此外,纳米碳管粉体作为催化剂或催化载体使用时,粉末易在反应器内堆积,继而堵塞床层空隙、产生较大压力降、     

磁功能化石墨烯气凝胶自组装合成及吸波性能

本研究通过化学自组装和原位热解成功构建了锚定超细Fe3O4纳米颗粒的磁功能化石墨烯气凝胶复合材料.分别采用X射线衍射(XRD)和X射线光电子能谱(XPS)表征复合材料的晶体结构及元素组成;采用红外及拉曼光谱分析表征其化学结构、石墨化程度和结构缺陷;通过扫描电子显微镜(SEM)和透射电子显微镜(TEM)对复合材料的形貌及...     

用扫描隧道显微镜观察Cr12钢中马氏体

扫描隧道显微镜(STM)是80年代初研制成功的一种新型表面分析仪器,现已在物理、化学、生物等领域获得了广泛应用.与扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)及场离子显微镜(FIM)相比,STM具有结构简单、分辨率高、样品制备方便等特点.STM的横向分辨率可超过0.1nm,纵向分辨率可达0.01nm,因而STM适用于观察样品表面微观结构以及由于微观缺陷的存在而引起的原子尺度的起伏,如表面台阶、界面等.目前STM已成功地用于石墨中碳原子及单晶硅表面7×7结构的直接观察.用STM研究金属材料表面的精细组织结构,可有效地填补其它分析手段的不足,但至今由于实验技术及仪器本身的局限,扫描隧道     

2002年度诺贝尔化学评介蛋白质三维空间结构研究的里程碑

2002年度的诺贝尔化学奖授予了芬恩(John B.Fenn)、田中耕一(Koichi Tanaka)和维特里希(KurtWtithrich)三位科学家,因为他们把化学研究中的仪器分析方法应用到了生物大分子的研究中,从而能更快、更可靠地确定生物大分子的组成和空间结构,在生物大分子的研究中建立了具有革命性的分析方法.     

定量工程生物学的化学蛋白质组学支撑性技术

定量工程生物学是一门前沿交叉学科,通过设计-合成-测试-学习-再设计路线将不同的生物元器件组合,形成可以执行特定功能的基因线路,再经过不断优化获得稳定的、可控的基因线路,最后将设计优化后的线路引入不同的生命体,以达到预设的目的.这种变革性的方法可以创建一些能够灵敏感知和响应各种环境的工程系统,但在其中的功能检测环节,化学蛋白质组学技术则成为了测试工程改造生物功能和探究其作用机制的重要工具.随着以非天然氨基酸嵌入、生物正交化学、高分辨率质谱等技术为手段的化学蛋白质组学方法的发展,在复杂环境中解析工程生物的蛋白质组时空动力学变化成为可能,为探究工程改造菌或工程改造细胞的工作原理及其在生物体内的作用机制提供了必要的技术支撑,也为定量工程生物学研究中所需的深度功能测试提供了有效方法.本文主要是概述化学蛋白质组学技术在定量工程生物学研究中的潜在应用.     

长江中下游燕山期最新的成岩成矿事件:来自宁镇地区的证据

江苏省宁镇地区位于长江中下游沿江成矿带的最东端,是长江中下游成矿带的重要组成部分,金属成矿与早白垩世岩浆作用关系密切,属于环太平洋构造岩浆成矿带的一部分.本次对宁镇地区中生代中酸性侵入岩体(主要为石马斑状花岗闪长岩和高资石英闪长玢岩)进行系统的锆石LA-ICP-MS U-Pb定年分析,得到了109.1±1.9~101.5±0.9 Ma的年龄值,对本区中酸性侵入岩的形成时代提供了精确约束.利用40Ar-39Ar阶段加热同位素定年方法对宁镇地区磁山头铁矿床中与磁铁矿密切共生的金云母进行了成矿时代研究,测得金云母的40Ar-39Ar同位素坪年龄为104±1 Ma,这代表磁山头铁矿床成矿作用发生的时间.磁山头铁矿床矿化于早白垩世,与本区安基山和铜山斑岩-矽卡岩型矿床形成于同一成矿事件.综合长江中下游地区中生代侵入岩和矿床年代学资料并结合本次研究,认为长江中下游地区中生代存在四期(152~135,135~127,127~121,109~101 Ma)成岩成矿事件,宁镇地区燕山期中酸性侵入岩和矿床为区域最晚期成岩成矿作用的产物.     

浅谈矽卡岩铁矿床的矿体赋存地段

论述了矽卡岩铁矿床的形成条件,指出矽卡岩铁矿床的成矿作用及矿床的赋存地段.     

腺嘌呤生物金属有机框架的配位化学及超分子识别

生物金属有机框架(biological metal-organic framework,Bio MOF)是近十来年发展起来的一类新型晶态多孔材料,它采用生物分子作为有机连接体,本身具有优良的生物相容性,为生物学和医学方面的应用提供新的机遇.本文总结了腺嘌呤作为有机配体与金属离子组装形成Bio MOF的配位化学和结构特点,介绍带有开放WatsonCrick位点(open Watson-Crick site)的Bio MOF及其主客体化学的研究,并展望其在化学和生物领域中的前景.     

中子衍射和生物结构测定

生物结构的测定,除化学方法外,物理技术也起着很大作用。众所周知,细胞和细菌的发现是由于光学显微镜的发明;近年来细胞细微结构的研究,倚助于电子显微镜的作用;生物大分子三维结构的测定,则是五十年代借助X射线衍射所取得的成就。然而,在电子显微镜和X射线衍射揭示生物结构的层次中,尚有空隙。例如对核糖体和染色质的结构,在电子显微镜镜里就显得太小,而对于X射线衍射来说又显得     

电晕放电等离子体增强化学气相沉积合成碳纳米管阵列

发展了具有常压、低温特点的电晕放电等离子体增强化学气相沉积合成碳纳米管阵列的技术路线. 以甲烷和氢气为原料, 在含钴多孔阳极氧化铝模板中合成了碳纳米管阵列. 扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、能量弥散X射线谱(EDS)和拉曼光谱(Raman)分析表明, 该阵列由直径约40 nm的碳纳米管构成, 长度大于4 mm. 碳纳米管主要限制生长在模板孔道中.     

简单湿化学法制备八面体Sb_2O_3纳米晶及其光学特性

在没有使用表面活性剂的情况下,采用简单的湿化学方法成功制备出八面体Sb2O3纳米晶.用X射线衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、高分辨透射电子显微镜(HRTEM)、傅立叶变换红外光谱(FT-IR)、拉曼光谱(Raman)以及光致发光光谱(PL)对所制备的八面体Sb2O3的物相、微结构和光学特性进行了表征.探讨了八面体产物形成的生长机理.与块体Sb2O3相比,样品的PL光谱呈现出蓝移.     

冷冻电子显微镜:生物大分子精细结构分析的利器

介绍了2017年诺贝尔化学奖3位科学家,Jacques Dubochet,Joachim Frank和Richard Henderson采用冷冻电子显微镜(cryo-electron microscopy,cryo-EM)方法学解析生物大分子高分辨结构方面研究的发展历程,并对未来发展进行了展望.     

中空结构碳基微/纳米反应器的构筑

中空结构由于空腔的存在赋予了其特殊的物理化学性能和应用价值,因此一直是材料工作者研究和关注的焦点.纳米空心材料在结构上与实心材料对比有着表面积大、密度低、承载力高的特点.而中空结构碳基材料,由于其兼具碳材料的诸多优点,如高的比表面积、大孔容、低密度和热力学稳定性等物理性质以及较好的化学惰性、优良的导电性能和可再生性等,故纳米空心碳材料在催化、药物输运、生物影像、二次电池阴阳极上都有着相应的特殊性质和广泛应用.将空心碳材料与其他具有功能化的基团或材料进行复合,构筑具有特殊结构的微/纳米反应器是在纳米空心材料研究中比较新颖的研究方向.在微/纳米反应器的内部不同的组分间有机的结合在一起,在保持各自特性的同时,彼此之间又有着相互的辅助,从而表现出"一加一大于二"的优异性能.     

铁酸铋纳米管阵列与Y型铁酸铋纳米管的合成及表征

利用氧化铝(AAO, anodized aluminum oxide)模板技术结合溶胶-凝胶法合成了多铁BiFeO₃(BFO)纳米管(直径约100 nm, 长度约50 mm)阵列. 并用扫描电子显微镜(SEM, scanning electron microscopy)、透射电子显微镜(TEM, transmission electron microscopy)和电子能谱仪(XPS, X-ray photoelectron spectrometer)对其形貌结构和化学组成进行了表征, 结果显示合成的BFO纳米管是多晶结构. 同时, 一种新颖的Y型BFO纳米管被成功制备和表征.     

重庆老龙洞二叠系-三叠系界线地层中的管状蓝细菌化石及其意义

二叠纪末生物大绝灭后出现的微生物群落是一个异常极端环境下的产物, 不同的地区微生物的类型也不同. 研究了重庆附近著名的二叠系-三叠系界线地层连续出露地区——老龙洞的界线剖面, 在发生生物大绝灭之后的地层内, 一段以管状蓝细菌化石为主的微生物群落的地层. 根据薄片观察, 管状蓝细菌化石的长度一般在1 mm以下, 粗端直径最大0.08 mm, 几乎所有的管状化石都是向一端逐渐变细的, 管状体比较柔软, 管体的壁由隐晶到微晶的方解石组成, 横切面为圆形, 几乎所有的管状化石的内部都是空的, 并被泥晶方解石或细亮晶方解石充填. 总体上分布无规律, 但在若干视野中见到它们有呈放射状或束状排列的趋向. 通过综合对比研究认为, 该化石与蓝细菌门的胶须藻科(Rivulariaceae)的胶须藻很相似, 但是该化石是胶鞘钙化的种类, 而胶须藻科的Rivularia属种是不钙化的. 考虑到该化石保存的其他可供进一步分类的特征非常有限, 因此将其归入胶须藻Rivularia, 描述为Rivularia sp.[胶须藻(未定种)]. 因为蓝细菌是一种光合自养生物, 可以适应贫氧环境, 大绝灭后首先出现蓝细菌的群落可能说明环境是贫氧的. 由于光合作用需要浅水环境, 蓝细菌的存在也说明当时的水体是比较浅的.