分子动力学模拟Ag-Pd 双金属团簇中不同位置Ag 原子偏析诱导的异常熔化

在双金属团簇中任意两种元素表面能的差别都会在团簇形成时产生偏析, 从而影响团簇的熔化、原子排布和结构. 因此双金属团簇中原子偏析行为的研究可以为新型纳米结构的可控制备提供理论基础. 本文用分子动力学结合嵌入原子方法研究了分布在团簇的核心层和亚表面层的Ag 原子偏析对(AgPd)₁₄₇ 团簇熔化的影响. 结果表明Ag 在Pd 团簇的不同位置时能量不同,在表面层时最稳定, 其次是核心层, 最后是亚表面层. 这造成了核心层的Ag 原子偏析到团簇的亚表面层时, 团簇原子能量随温度的增加而增大. 而亚表面层Ag 原子的偏析会使团簇原子能量随温度的增加而减小. 这种异常熔化的程度与偏析原子个数有关. 这为双金属团簇熔化行为的调节提供了有效途径.     

集输管道热水清蜡相变传热特性及影响因素

热洗清蜡是目前油田解决集输管道结蜡最常用的方法.掌握热洗清蜡过程的相变传热及清蜡时间的影响因素对于提高热洗清蜡效率至关重要.本文根据大庆原油中石蜡的成分组成,对结蜡层进行分层处理,利用焓法及VOF模型模拟了集输管道内石蜡的熔化过程.研究发现在自然对流作用下,管道上部石蜡熔化速率最快,左右两侧次之,下部石蜡熔化速率十分缓慢,是整个熔化过程的薄弱环节.石蜡完全熔化所需的时间随水温并非呈线性变化,随着水温的增加,其对缩短石蜡的熔化时间效果变弱.管内石蜡完全熔化所需时间与蜡层厚度成正比,但两者并不呈现线性增加关系,随蜡层厚度增大,石蜡完全熔化所需时间急剧增加.     

非晶硫熔化过程中的链环转变

熔化通常表现为吸热和体积膨胀,对放热或体积收缩的反常熔化现象的研究在凝聚态物理中具有重要的科学意义.本文研究了非晶硫反常放热熔化的机理,进行了加热过程中特别是放热熔化前后非晶硫的拉曼光谱分析,表明熔化前的非晶硫中含有大量聚合链结构的团簇,熔化后的液态硫则主要为S8环团簇结构,非晶硫放热熔化过程中应该伴随着链环转变.分子动力学模拟的结果表明链环转变过程是放热的.文中提出非晶硫的反常放热熔化过程是链环转变和熔化过程的耦合,还进一步讨论了非晶硫反常熔化过程中的链环转变与非晶硫晶化过程中链环转变的不同.     

预应力作用下双层石墨烯低温热振动

热振动对纳尺度器件动力学特性有着重要的影响.为此,建立了预应力作用下,考虑量子效应的双层矩形石墨烯的等效连续介质模型.计算了不同预应力作用下,不同温度时双层石墨烯的固有频率和均方根振幅.双层石墨烯层间存在范德华相互作用,其同向振动固有频率与相同尺寸单层石墨烯固有频率相等,双层石墨烯存在大于同向振动频率的反向振动频率.考虑量子效应板模型得到的均方根振幅值小于结合能量均分原理板模型得到的结果.且随着温度的降低,两种板模型结果之间的差值增大,量子效应越来越明显.随着预应力的增加,双层石墨烯的固有频率值增加,均方根振幅值降低,量子效应的影响逐渐增加.预应力对同向振动的影响远大于对反向振动的影响.分析了零点能量对双层石墨烯热振动的影响,当计入零点能量后,石墨烯均方根振幅大于结合能量均分原理板模型预测的结果,且在零温时依然存在不为零的振幅.     

底质粒度信息的空间分异与代表性: 以杭州湾舟山岛-金山卫断面为例

对杭州湾舟山岛-金山卫断面沉积物柱状样进行了高密度采样, 并用激光粒度仪进行了粒度分析. 结果显示, 在不同站位沉积物平均粒径具有不同的垂向分布. 由于该断面所在区域海底活动性强, 短时间尺度的活动层厚度的量级远高于长时间尺度的净沉积速率的量级, 平均粒径的垂向分布特征更多地反映了同一沉积环境中形成的不同类型沉积记录, 很难代表沉积环境的长时间尺度演化. 粉沙为主和沉积物粒径的垂向平均值随着厚度的增加而呈现收敛趋势的底质粒度特征, 说明物源因素控制着研究区总体的沉积物分布规律, 而水动力因素造成了一定程度的沉积分异. 沉积物的垂向分异使表层底质粒径的断面分布不同于活动层内垂向平均底质粒径的断面分布. 对于强潮、粉沙环境的沉积物输运模拟而言, 如果涉及的时间尺度较大, 则采用活动层的平均值作为模型的粒度参数较为合适.     

纳米结构金属晶界塑性机理的原子尺度模拟研究进展

纳米结构金属中富含晶界,对材料微观结构演化与宏观力学性能调控具有重要意义.厘清纳米结构金属晶界塑性变形的原子尺度机理,将之与材料宏观力学行为相联系,是纳米结构金属力学研究关注的核心问题.近年来,我们围绕晶界塑性变形机制及其影响因素,采用原子尺度模拟方法,探究了晶界诱导孪生与界面宏微观自由度的关联规律,揭示了晶界位错往复滑移主导的纳米晶体循环塑性机制,提出了孪晶界滑移诱导纳米晶体极端剪切变形,发展了取向依赖的晶界迁移和滑移转变模型,为纳米结构金属晶界行为预测与调控提供了新思路.本文梳理了晶界塑性原子尺度模拟的研究现状,总结了本团队从原子尺度探究晶界塑性变形机理的相关进展,指出了纳米结构金属晶界调控理论与力学表征的难点和挑战.     

碘代苯甲酸异构体的热力学研究

磺代苯甲酸是广泛用于有机分析和有机合成的基本化学试剂.近些年来在药理学和治疗学方面亦获得某些重要应用,定量研究有关这类化合物化学反应的能量关系,需要它们准确的热力学性质数据,如熔化焓,升华焓等作依据.这些重要的基础数据,对各种涉及以气态作标准参考状态的热力学研究,均是不可缺少的基本参量.     

贝壳珍珠层中文石晶体择优取向动态分析

通过扫描电子显微镜(SEM)观察, 证实了珍珠层由文石晶体与有机基质交错排列而成, 呈现出规整有序的“砖墙”式结构. 利用X射线衍射(XRD)和高分辨率透射电子显微镜(HRTEM), 对鲍鱼(Haliotis diverscolor supertexta)贝壳珍珠层中的文石晶体择优取向进行了基于贝龄的动态分析. 发现在幼年贝珍珠层的文石晶体中存在(113), (002)和(012)三种明显取向, 但随着贝壳的生长, (012)和(113)取向逐渐变弱, 在成年贝珍珠层中只有(002)取向, 即文石晶体的结晶学c轴与珍珠层层面垂直, 表明贝壳珍珠层在微米/纳米多尺度范围具有高度有序的结构.     

百年谜团:有两个熔点的奇异晶体

<正>研究人员在破解一个123年历史的谜团时发现,结构相同的结晶固体可以熔化成不同的液体。在1896年发表的一篇鲜为人知的论文中,德国化学家埃米尔·费歇尔(Emil Fischer,因为合成糖和咖啡因获得1902年的诺贝尔化学奖)指出:其实验室生产了似乎违反热力学定律的晶体。令他困惑的是,固态乙醛苯腙(APH)可以在两个非常不同的温度下熔化。他周一生产的一批产品可能在65℃时熔化,而周四生产的一批产品则可能在100℃时熔化。     

纳米生物效应与安全性研究展望

当物质达到纳米尺度时,会具有一些特殊的物理化学性质,如量子尺寸效应、表面效应以及宏观量子隧道效应等.即使化学组成相同,纳米物质的生物学效应也可能不同于微米尺寸以上的常规物质.因此,根据常规宏观物质研究所得到的生物学效应与安全性评价结果,可能并不适用于纳米物质.自2003年Science发表文章关注纳米生物效应与毒理学效应之后,各国政府先后启动了对纳米生物效应的研究,并且支持力度不断增加.我国是世界上较早开展纳米生物效应与安全性研究的国家之一,研究工作在国际上产生了重要影响.国家纳米科学中心与中国科学院高能物理研究所共同建立的"中国科学院纳米生物效应与安全性重点实验室",作为我国第一个也是国际上少有的以纳米材料生物效应与安全性为研究方向的专业实验室,在了解纳米材料的基本性质-活性关系的基础上,对更深层次的理化效应展开了深入的研究,并建立了适用于纳米生物效应与安全性评价的多层次模型,发展了高灵敏、高分辨率的适用于纳米生物效应和安全性评价的实验技术和研究方法,为保证纳米科技的可持续发展做出了重要的贡献.本文综述了本实验室近年来在纳米生物效应与安全性领域的研究进展.     

采用离散偶极子近似(DDA)方法研究渐变锥形金属纳米结构的超聚焦效应

利用离散偶极子近似(discrete dipole approximation, DDA)方法对渐变锥形金属纳米结构中的超聚焦效应进行了分析和讨论. 数值计算证明该结构能够较好地实现对入射光场能量的纳米尺度汇聚. 基于解析和数值模型进一步分析了超聚焦效应与入射光波长、结构角度、结构厚度以及材料损耗之间的关系. 计算结果表明, 通过合理设计参数, 结构尖端的场强可增至入射场强的几十到上百倍, 从而实现明显的光场超聚焦效果. 另外证明采用DDA方法建模金属纳米结构具有相当好的计算精度和速度.     

共沉淀法制备膨胀石墨基Ca_xZn_y(OH)_(2(x+y))太阳能化学蓄热复合材料

报道了通过共沉淀法制备膨胀石墨基Cax Zny(OH)2(x+y)纳米复合太阳能化学蓄热材料的过程和材料特征.以膨胀石墨为基体,将复合的Ca(OH)2和ZnO微粒加入到多孔基体中,制备出膨胀石墨基Cax Zny(OH)2(x+y)纳米复合材料,通过扫描电子显微镜、能谱仪、差热热重分析仪和X射线衍射仪对所制材料的形貌、吸附特性、复合尺度、热力学性能进行了分析测试.研究结果表明,所合成的材料大部分组分为Ca(Zn(OH)3)2,复合材料的晶体尺寸粒径在31.2~86.4 nm范围内,其脱水温度为151.38℃.     

量子尺寸效应导致的金属薄膜材料的奇异超导性质

我们在硅衬底上制备出了厚度在原子尺度上可控、宏观尺度上均匀的铅薄膜。我们观察到了随着厚度一个原子层一个原子层增加时薄膜超导转变温度的振荡现象。我们证明,这种振荡行为是量子尺寸效应的结果。在这种薄膜中,电子德布罗意波的干涉行为类同于光的法布里-玻罗干涉,会导致量子阱态的形成。量子阱态的形成改变了费米能级附近的电子态密度和电声子耦合强度,从而最后导致了超导转变温度的变化。我们的工作表明:通过精确控制这种厚度敏感的量子尺寸效应,可以调制材料的物理和化学性质。量子尺寸效应导致的金属薄膜材料的奇异超导性质@张…     

应用Raman光谱方法研究玻璃炭纳米晶体的键距畸变特征

键距(或晶格)畸变与晶粒尺寸、晶界结构一样都是纳米晶体结构研究的重要方面.有关晶格畸变对纳米晶体性能的影响已有较多研究工作发表,但关于纳米晶体的键距(或晶格)畸变特征则未见专门报道.本文从Fitzer炭键键距公式出发,建立一种键距畸变的Raman光谱分析方法.应用这种方法可以测量玻璃炭纳米晶体sp~2杂化键的最可几键距b_g、平均键距(?)_g、键距畸变△b_g以及键距膨胀率α等参量.指出,畸变可能主要存在于晶粒边界附近形成畸变键距过渡层,并对过渡层中的键距膨胀现象从电子结构角度进行了初步探讨.1 实验过程通过控制炭化温度制备具有不同晶粒尺寸的玻璃炭试样.试样的X射线分析在D/max-rA衍射仪上进行.分析结果表明经800℃至2300℃炭化得到的玻璃炭均具有乱层石墨微晶结构.试样晶粒尺寸(六元环炭原子面大小)L_a的X射线测试结果列于表1,L_a的测量误差为0.04nm.Raman光谱分析在Spex-1403型谱仪上完成.Ar~+激光器的波长为488nm、功率为500mW.试样环境为室温大气环境.测试结果如图1所示.由于玻璃炭Raman谱中G线与D线略有重叠,故图中的G线谱形已经过计算机分峰处理.     

超晶格YBa_2Cu_3O_7/PrBa_2/Cu_3O_7的X射线衍射研究

随着薄膜制备技术的发展,高质量的高温超导超晶格YBa_2Cu_3O_7/PrBa_2Cu_3O_7样品的获得为实验研究高温超导有关物性方面提供了其它试样所无法替代的可能性,其中一个非常有意义的特性是当一比较薄的YBCO超导层被PrBCO层隔开时,其T_c将随着非超导层PrBCO层的厚度增加而下降,据此在理论上也相应地提出了各种解释模型,诸如自旋极化模型、Kosterlitz-Thouless相变模型及最近临效应模型等.但所有这些理论模型都假设超晶格间     

单负材料光子晶体共振隧穿特性

利用传输矩阵方法研究了由负介电常数材料和负磁导率材料交替生长形成的一维光子晶体的共振隧穿特性. 结果表明: 这种结构的光子晶体具有2个共振隧穿模, 并且2个共振隧穿模间距能够通过改变2种单负材料厚度比和缺陷层厚度进行调节. 共振隧穿模场强随着两种单负材料的厚度比的增大而迅速增大, 而且2种单负材料的厚度比每增加0.4倍场强增大一个数量级, 场强的这种10的指数幂增加性质在非线性光学中可望得到广泛应用. 同时隧穿模场的局域性也随着两种单负材料的厚度比的增大变得更加强烈, 电场逐渐向与缺陷层两侧毗连的两个界面集中, 2个共振隧穿模的半高宽(FWHM)变窄. 此外, 这种可调的2个共振隧穿模几乎不随入射角和厚度涨落变化. 根据这些特性, 我们能够更加实际地利用单负材料制作可调的全向双通道高品质因数滤波器.     

离散位错动力学算法及其在材料塑性行为模拟中的应用

晶体材料的塑性变形由位错的运动演化而引起.离散位错动力学(discrete dislocation dynamics, DDD)通过直接模拟大量位错的演化而研究材料的塑性变形,因此能够揭示材料微结构-位错微结构-塑性力学行为之间内在的物理关联,并能够自然而然地捕捉塑性变形微米/亚微米特征尺度下本征的尺度效应.它所能模拟的尺度介于微观分子动力学模拟和宏观有限元模拟之间,在多尺度算法中起到承上启下的作用.本文首先系统地发展、完善和丰富了离散位错动力学-有限元(finite element method, FEM)叠加算法、DDD-FEM直接耦合算法(discrete-continuous method, DCM)以及离散位错动力学-扩展有限元(extended finite element method, XFEM)耦合算法等框架体系.在此基础上,利用这些方法对单晶镍基高温合金的塑性变形机理、晶体材料的断裂和损伤变形行为以及塑性行为的微尺度和微结构效应3个方面开展了系统的研究.所得模拟结果指导了基于微结构和位错机制的单晶镍基高温合金晶体塑性本构模型的建立,丰富和加深了人们对材料强化、循环塑性、断裂、损伤、尺度效应和微结构效应的认识.此外,离散位错动力学可进一步应用于诸如高温、高压、高应变率、化学腐蚀环境、高辐照等极端条件下晶体材料塑性行为的研究,是材料力学行为多尺度模拟研究中的重要一环.     

静高压对块状Pd-Si-Cu纳米合金的形成及其晶粒度的影响

块状纳米材料的理论研究和实际应用已越来越引起人们的关注.目前纳米晶体的制备方法,如气相沉积等,只能生产低维的纳米材料,如粉末状纳米晶体,将这些低维的纳米晶体压制块状纳米材料,不但不方便,而且还存在着界面污染和致密度差等缺点.利用压力在结晶过程中能够控制晶体的成核速率和抑制晶体的生长速率的作用,可望通过保压急冷熔融合金(简称压淬)直接制备块状纳米晶体,并通过调整压力控制晶粒的尺度,为理论研究和实际应用提供无界面污染和致密的块状纳米材料.     

双壁碳纳米管薄膜的铺展

分别以乙醇和丙酮为铺展溶液, 实现了双壁碳纳米管薄膜的铺展, 获得了面积为100 cm2、厚度为50 nm、均匀的单层双壁碳纳米管薄膜. 研究表明, 乙醇的铺展效果略优于丙酮; 随着乙醇溶液浓度的增加, 碳纳米管薄膜的铺展速率增加. 当温度低于60℃时, 随着温度升高, 碳纳米管薄膜的铺展速率略有增加; 当温度高于60℃时, 随着温度的升高, 碳纳米管薄膜的铺展速率下降.     

气凝胶纳米多孔材料传热计算模型研究进展

对新型气凝胶纳米多孔隔热材料等效热导率计算模型在近年来的发展进行了研究总结,介绍了(1)纳米尺度下气凝胶隔热材料的气相/固相/辐射等不同传热模式的传热特点;(2)气凝胶纳米尺度多孔网络中的气相传热、固相传热以及辐射传热的理论计算、数值预测以及经验关联等不同计算模型的特点及建立方法;(3)气凝胶纳米多孔隔热材料以及气凝胶复合隔热材料的整体等效热导率计算模型的研究进展;(4)以前期开展的研究工作为例,具体说明了气凝胶复合隔热材料从纳米尺度到微米尺度的传热模型的建立过程以及整体等效热导率计算模型的建立方法;(5)对分子动力学方法在气凝胶纳米多孔材料中的应用做了简要介绍.最后指出,对于气凝胶纳米多孔材料,其纳米尺度下的气固接触界面等特殊区域的耦合传热机理研究还不完善,复杂结构的纳米颗粒的固相热导率以及整体热导率计算模型也不够准确.因而采取适用于纳米尺度下的传热计算方法对这些问题进行更细致深入的研究,可以为进一步阐明气凝胶复合隔热材料内部的热量传递机理,建立更准确的气凝胶复合隔热材料传热计算模型,探索不同影响因素对传热性能的影响规律,以及开展气凝胶复合隔热材料的性能预测及优化等方面的研究,提供理论指导帮助.