二氧化碳还原技术助力构筑碳中和循环社会

<正>温室效应与能源危机是21世纪人类社会面临的两大根本难题^[1].随着全球人口的持续增长以及经济高速发展,煤、石油、天然气等不可再生的化石能源燃烧产生大量CO₂,加剧了温室效应,导致全球变暖与极端天气等问题频发. 2023年发布的《世界能源统计年鉴》数据显示, 2022年全球对一次能源的需求相较2021年同比增长1.1%,因能源消耗产生的CO₂排放量超过393亿吨,达到历史新高点.     

“四脚兽穿新装”——创碱性析氢新纪录

<正>自工业革命以来,人类经济社会发展依赖于过度消耗化石燃料,导致严重的能源危机;产生的大量CO₂排放到大气中,也给生态环境带来巨大的威胁^[1].在这种背景下,利用间歇式可再生电力驱动水电解获得“绿氢”,进而发展氢循环经济,将为加快实现“双碳”目标提供一种重要的解决方案.     

植物碳汇系统与中国碳中和之路

<正>1碳达峰与碳中和研究的紧迫性1975年,Broecker^[1]在Science上发表一篇文章“Climat change:Are we on the brink of a pronounced global warming?”使得大气中CO₂增加导致气候变暖的概念第一次走进人们的视野.大气CO₂增加主要是由于人类对化石能源的利用及人类活动导致的土地利用改变^[2].目前,大气CO₂浓度约为415 ppm(1 ppm=1μmol/mol,Global Carbon Budget 2020https://www.globalcarbonproject.org/carbonbudget/index.htm)     

固态胺吸附剂的CO2诱导性失活难题研究进展

CO₂捕集与封存是实现碳达峰、碳中和目标的重要措施,贡献全行业15%的CO₂减排量.固态胺吸附剂具有CO₂选择性强、CO₂吸附量高、再生能耗低、对CO₂浓度要求低等优点,近十几年来被广泛研究,是一种极具应用潜力的CO₂捕集材料.通过对制备方式的改进、有机胺种类的拓宽以及基体材料的设计与开发,固态胺吸附剂的CO₂吸附性能得到显著提升.然而,固态胺吸附剂在CO₂气氛下再生时,会因大量形成尿素基团而产生CO₂诱导性失活,导致吸附剂无法循环多次使用,限制了其在CO₂捕集领域的工业化应用.本文对固态胺吸附剂的技术原理、CO₂诱导性失活过程、失活关键因素和失活形成机制进行总结;同时,归纳、梳理了固态胺吸附剂在抗尿素循环稳定性方面的相关研究,并且探讨了固态胺吸附剂在提高抗尿素循环稳定性方面面临的问题和可能解决的方案.     

显生宙长时间尺度碳循环演变的模拟:现状与展望

长时间尺度碳循环演变控制了大气CO₂的含量.显生宙以来,大气CO₂含量的变化及其对地表气温的控制,是古气候地球化学研究的前沿领域.地球系统箱式模型被广泛用于揭示长时间尺度碳循环和古气候变化的过程与机制.以COPSE(Carbon-Oxygen-Phosphorus-Sulphur-Evolution)和GEOCARB模型为代表的早期长时间尺度碳循环模型,在应用于显生宙大气CO₂含量变化研究上成效显著,但因无法表达地球三维地表的影响,制约了其进一步发展.新发展的SCION(Spatial Continuous Integration)模型基于COPSE模型,结合了GEOCLIM模型中运用的FOAM(Fast Ocean-Atmosphere Model)气候模型数据集,实现了大陆风化的动态表达,进而更准确地表征了长时间尺度的碳循环演变.然而,最新版SCION模型模拟的大气CO₂含量变化,仍与大气CO₂的地质指标记录存在不一致之处.采用多箱式海洋替代单一箱式海洋,区分硅酸盐岩性对风...     

海洋“造林”的碳汇效率之争

<正>在21世纪末实现温控2～1.5℃的目标,需要全球各国政府、企业和个人共同努力,采取积极的减排和增汇措施.据Berger等人^[1]研究,在有效减排的前提下, 2050年之前每年还需从大气中去除160亿吨二氧化碳(CO₂)方能实现温控2℃之内的目标.海洋覆盖约71%的地球表面积,是地表系统中最大的碳储库,吸收了自工业革命以来约25%的人为CO₂^[2],发挥着不可替代的碳汇功能.海洋不仅有广度还有深度,平均深度约3400 m,如果能将海洋吸收的CO₂输出至1000 m以下,     

双核催化位低温高效脱除氮氧化物

<正>氮氧化物(nitrogen oxides,NO_x)是化石燃料燃烧过程中所产生的主要大气污染物之一,也是PM_2.5和臭氧的重要前体物^[1].控制NO_x的排放是国家“十四五”规划持续改善大气品质和环境质量的重大战略需求.氨选择性催化还原(selective catalytic reduction with NH₃,NH₃-SCR)技术是目前世界上应用最为广泛、最为成熟且最为有效的工业烟气脱硝技术^[2].SCR过程中主要发生如下反应:4NO+4NH₃+O₂→4N₂+6H₂O,     

基于过渡金属大环分子的电化学二氧化碳还原研究进展

利用电化学方法还原二氧化碳(CO₂RR)制备高附加值化学品是实现碳中和的重要途径.开发具有低成本、高性能的电催化剂是该技术发展的核心关键.在众多CO₂还原候选材料中,过渡金属卟啉、酞菁等大环分子化合物因具有结构明确和功能可调等特点,在实现高效CO₂RR催化性能和探究结构-性能内在关系等方面表现出良好的发展潜力.基于此,本文总结了过渡金属大环分子催化剂电化学CO₂还原制备碳一(C₁)产物的最新研究进展.首先,重点讨论了不同改性策略及电解池设计对于生成一氧化碳的选择性、稳定性、单位催化活性以及电流密度等性能的影响.随后,探讨了分子催化剂在生成甲醇和甲烷等多电子还原产物的催化潜力.最后,聚焦该材料体系在实际应用中面临的关键挑战,对该领域未来的研究发展方向进行了讨论与展望.     

过渡金属硫化物电解水析氢/析氧反应电催化剂研究进展

能源是现代工业和社会经济发展的源动力.现阶段,一次化石燃料为主体的能源结构导致人类社会的可持续发展面临能源短缺与环境问题的双重挑战.电解水技术可实现清洁可再生能源（如太阳能、风能及生物质能）与化学能之间的高效转化,是解决上述问题的有效策略.电解水由阴极析氢反应（hydrogen evolution reaction, HER）和阳极析氧反应（oxygen evolution reaction, OER）两个半反应构成,由于反应动力学缓慢,两个半反应均需使用贵金属催化剂（Pt、IrO₂、RuO₂）来提升电能与化学能之间的转换效率,但贵金属资源稀缺性及高成本限制了其在电解水系统中的大规模应用.当前,碱性电解水制氢技术发展最为成熟,其具有结构简单、不需采用贵金属催化剂、在常温下即可进行高效制氢等优势,但其存在电解液腐蚀性强、工作电流较小、电解效率较低等问题.因此,发展高效、稳定、价廉的过渡金属基电催化剂是推动电解水规模制氢的关键,也是当前的研究重点.过渡金属硫化物因具有价态多变、资源丰富、成本低廉、耐碱腐蚀等优点,在碱性电解水反应中受到了广泛关注....     

我国典型区域二氧化碳和细颗粒物精细化协同减排路径

随着碳达峰、碳中和目标的提出,我国环境保护进入减污降碳协同治理新阶段.目前研究主要探寻空气质量政策或气候政策对二氧化碳和细颗粒物的减排效益.而从二氧化碳和细颗粒物排放终端能源消费重点行业、主要能源以及主导因素等角度出发,来探究我国典型区域协同减排路径精细化方法的研究则鲜见报道.本研究基于2000～2020年我国京津冀、长江三角洲、珠江三角洲典型区域能源消耗数据,首先探明了3个典型区域二氧化碳和细颗粒物终端能源消费的重点排放行业均为工业;并进一步甄别了终端能源消费重点行业中PM_2.5排放主要能源为煤类能源,而CO₂排放主要能源由煤类能源逐渐转向煤、气类能源,但煤类仍为主导地位;随后使用因素分解模型解析了能源强度、技术进步等主导因素对单位国内生产总值的二氧化碳以及细颗粒物的影响效应;最终利用能源-环境核算预测模型,基于上述研究识别的终端能源消费重点行业、主要能源以及主导因素进行情景分析,旨在判断典型区域不同情景下碳达峰情况,进而寻找协同减排最优路径.结果发现,“技术进步”因素在前期减排效果最好;“能效提升”因素的减排效果在长时期碳污协同减排将起到...     

多极性位点的杂化氢键有机框架吸附分离CO2/CH4

氢键有机框架(HOFs)是极具研究价值的新型多孔材料,但稳定、永久多孔且富含功能位点的HOFs的构筑难题制约了其在气体吸附分离领域的应用.本文采用具有轮桨立体构型和多氢键位点的金属-核碱基构造体构筑了一类稳定的微孔杂化HOFs材料(HOF-ZJU-201、HOF-ZJU-202和HOF-ZJU-203),框架内的无机阴离子、氨基以及电荷差异性分布孔道作为多重极性位点实现了CO₂的选择性吸附和CO₂/CH₄的吸附分离.在298 K和1 bar (1 bar=10⁵ Pa)条件下,杂化HOFs材料的CO₂吸附量为2.31～3.35 mmol/g,对CO₂/CH₄(50/50, v:v)的分离选择性为7.3～9.0.通过色散矫正的密度泛函理论计算和Hirshfeld表面分析明确了杂化HOFs材料通过氢键、静电偶极作用以及范德华力选择性捕获CO₂的作用机理.固定床穿透实验进一步验证了杂化HOFs材料对CO₂     

人造卫星太阳能发电站

太阳时时刻刻向地球输送大量的光和热,地面上每年接收到太阳能量约有6×10~(17)千瓦小时,是目前全世界每年消耗能量的几万倍。利用太阳能是人类自古以来梦寐以求的理想。但由于地面上的太阳能比较分散,又不能储存,而且其日射量随昼夜、晴雨、四季而变化,利用太阳能就有很大困难。随着现代科学技术的发展,太阳能利用的前景将越来越广阔。     

古新世-始新世极热事件碳循环研究进展

发生在古新世-始新世界线附近（～56 Ma）、由巨量轻碳注入到海气系统引发的一次快速增温事件被称为古新世-始新世极热事件（PETM）.该事件发生期间的碳释放过程与当前人类燃烧化石燃料向大气中排放CO₂非常相似,因此对该事件的深入分析可为理解碳排放与气候变化的关系提供地质参考,同时有助于定量评估自然背景下生态系统、海洋和岩石圈的固碳潜力和速率.根据最新研究成果,对该事件的碳循环过程进行系统总结和分析,得到三点初步认识:（1） PETM时期巨量轻碳的释放是响应于事件前期增温的一个正反馈过程,说明巨量碳的来源可能是大陆坡水合物分解或高纬冻土消融;（2） PETM时期碳释放的平均速率要比现今人类活动的碳排放速率低一个数量级,暗示人类活动可能触发地球表层系统的正反馈过程,加剧全球变暖;（3） CO₂的施肥效应和海洋“生物泵”效率的提高加快事件的回返.     

Aulr@InGaN纳米组装体人工光合成C2+燃料联产H2O2

<正>以太阳光为能量输入,二氧化碳(CO₂)和水(H₂O)为原料,经人工光合作用合成可再生燃料和化学品,为解决能源危机和气候变化等核心挑战提供了一条有潜力的策略^[1].与电催化、热催化和生物催化等固碳方式相比,光催化具有配置简单、成本低廉或环境友好等优点.然而,在无牺牲剂和无外加热能或者电能的条件下,     

BiVO4/TiO2制备与光催化性能的研究进展

目前针对TiO₂和BiVO₄的改性方法有很多,但是构建异质结是最为简单的一种优化措施之一. BiVO₄/TiO₂由于二者可以相互修饰,并且具有低成本、无毒、稳定的优点,被广泛应用于光催化领域.构建理想的BiVO₄/TiO₂异质结可以进一步推动复合材料在光催化领域的发展.本文首先从化学溶液法和物理沉积法出发阐述了常用的制备方法,主要包括水热法、溶胶凝胶法、原子沉积法、磁控溅射沉积以及脉冲激光沉积;基于此,介绍了BiVO₄/TiO₂在光催化降解、光催化分解水以及光催化还原CO₂中的应用及相关机理;然后,从质量分数比、晶面工程、形貌调控、助催化剂、元素掺杂等方面介绍了优化BiVO₄/TiO₂光催化性能的方法.通过对过去的相关研究进行整理与分析,旨在为BiVO₄/TiO₂这一类宽窄带隙半导体构成的复合光催化材料提...     

多氟阴离子功能化金属有机框架实现乙烯一步纯化

<正>乙烯(C₂H₄)是石油化工行业中最重要的基本原料,是衡量国家石油化工水平的重要标志,2021年全球乙烯产能达2.14亿吨.目前乙烯生产主要依赖于石油脑的裂解.煤制烯烃、乙烷裂解、甲烷氧化偶联等非石油路线是生产乙烯的替代技术.在生产过程中,微量乙炔(C₂H₂)和二氧化碳(CO₂)作为副产物产生,需要深入脱除以制备聚合物级(>99.996%)乙烯.     

钙钛矿太阳能电池中的卤素扩散平衡

<正>能源是人类赖以生存的物质基础,是社会发展不可或缺的基本条件.太阳能作为一种“取之不尽、用之不竭”的可再生清洁能源,实现其应用发展可推动对化石能源的有序替代,缓解人类在化石能源枯竭和环境污染方面所面临的严峻问题.太阳能电池利用半导体界面的光生伏特效应将光能直接转变为电能,是太阳能利用领域中一种理想的转换途径.目前,太阳能电池技术已经历了三代的革新,主要包括晶硅太阳能电池、多元化合物薄膜太阳能电池、有机太阳能电池、染料敏化太阳能电池、铅卤钙钛矿太阳能电池等.     

海洋储碳机制及相关生物地球化学过程研究策略

<正>1碳中和国家战略需要海洋负排放支撑工业革命以来,人类活动导致大气CO₂激增,加剧了气候变化,引发一系列社会、经济和环境问题.第75届联合国大会以来,习近平总书记在一系列重大场合多次强调,我国二氧化碳排放力争于2030年前达到峰值,努力争取2060年前实现碳中和.这个重大举措不仅大大提升了我国的国际话语权,也吹响了我国科技-产业-政策联合攻关的“集结号”.实现碳中和目标既要寻求替代能源以达到减排目的,也要增加碳汇,     

硫掺杂对析氧反应催化剂表面重构的影响

<正>析氧反应(OER)是多种能源转换过程中的重要组成部分,例如电解水制氢、金属空气电池和二氧化碳还原等.然而,OER过程中缓慢反应动力学极大地限制了能量转换效率,因此需要高效的电催化剂来加快反应动力学.虽然贵金属基IrO₂和RuO₂是目前最有效的OER催化剂,但它们大规模应用受限于其高成本和储量稀缺.近些年来,过渡金属基电催化剂被广泛地用来替代贵金属基催化剂,     

太阳能驱动二氧化碳转化

利用太阳能驱动二氧化碳（CO₂）转化有利于节能减排、缓解温室效应和解决能源短缺问题，为构建可持续发展的社会提供了光明的前景，但目前仍存在二氧化碳转化率较低、产物选择性较差等问题。文章综述了当前研究较为热门的光催 化转化、光热转化、光电协同转化和生物技术转化的反应原理、基本步骤以及催化剂类型，重点介绍了在提高二氧化碳转 化效率和反应选择性方面进行的催化剂改良、生物转化途径改进，最后对未来太阳能驱动二氧化碳转化技术进行了展望。