阿秒脉冲驱动激光发展现状及展望

阿秒光源是21世纪新兴的光源,其由于短脉冲、宽光谱、高时空相干性、可调谐等特点而被广泛应用于多学科领域,可以同时从阿秒时间尺度和纳米空间尺度对微观超快过程进行观测.阿秒脉冲的产生机制与一般超快激光不同,目前较为成熟的途径是通过超快激光与气体作用的高次谐波极端非线性过程来获得,因此,阿秒脉冲产生从根本上依赖于驱动源的性能.本文全面分析了基于高次谐波原理的阿秒脉冲驱动源的特点及发展现状,并介绍了阿秒脉冲驱动源的发展趋势.     

动态

动态补偿阿秒脉冲啁啾的新方法强场高次谐波与阿秒脉冲是重要的前沿科学研究领域.阿秒脉冲能以前所未有的精度探测超快电子动力学,引起了人们的极大关注.目前,该领域最重要的科学目标之一就是要获得尽可能短的高次谐波阿秒脉冲.但是变换极限     

多电子动力学的强场调控与阿秒探测

作为一种新型的超短极紫外/软X射线相干光源,阿秒脉冲推动了物质科学的新发展.它使得人们可以深入物质内部,对各种原子尺度的微观过程,以电子运动的自然时间尺度(1 as～10–18s)实现前所未有的时空分辨和超快调控.阿秒脉冲的产生和应用与强激光脉冲驱动的物质内电子亚周期的超快动力学密切相关.对其的研究,有助于在时域、相位、纠缠等方面理解电子关联如何影响物质性质和动力学,回答光是如何被原子、分子或者固体吸收的,光电离时间、隧穿时间、电子迁移时间是否存在等基本科学问题.虽然未来阿秒脉冲光源发展仍有待进一步增大光强和压缩脉宽,但是目前结合超强的激光脉冲和超短的阿秒光源,有可能在新的能量域、时间域、空间域实现电子动力学的强场调控和阿秒探测,为未来拍赫兹光电子学、阿秒瞬态光谱等新的物质科学与信息技术奠定基础.本文将回顾强场和超快物理在实验、理论、技术和应用上带来的推动,聚焦电子和多电子动力学的强场效应和时域探测,介绍部分相关领域的发展.     

阿秒光源在材料领域的应用

21世纪以来,阿秒(attosecond, 1 as=10–18s)技术从诞生逐渐走向快速发展,为我们带来了前所未有的时间分辨(time-resolved)探测能力.以往飞秒(1 fs=10–15s)泵浦-探测(pump-probe)超快光谱技术被广泛应用于材料的超快动力学研究,其脉宽和光子能量可以很好地研究由外层电子决定的材料物性.阿秒技术的出现使我们有可能研究更快的物理过程以及由内层电子决定的物性.本文介绍阿秒瞬态吸收谱(attosecond transient absorption spectroscopy)、阿秒时间分辨角分辨光电子能谱(attosecond time-resolved angular-resolved photoelectron spectroscopy)和中红外超快光谱(mid-infrared ultrafast spectroscopy)等三种超快泵浦-探测技术及其在材料领域的典型应用实例,并对阿秒光源在材料领域的应用前景进行展望.     

阿秒激光脉冲的产生与操控

随着激光技术的发展,激光的脉宽不断减小. 21世纪初,研究者首次突破飞秒的界限,在实验室产生了孤立的阿秒脉冲,由此打开了阿秒科学的大门.目前最短的激光脉宽达到了43 as,这为超快光学测量带来了前所未有的时间分辨率,阿秒科学也成为近20年来超快光学领域最重要的成就之一.虽然少周期驱动光、偏振选通、双色光等多种方案已经被用于调控阿秒脉冲的产生,许多调控阿秒光源椭偏率的方法也得到了证实,但如何提升阿秒脉冲的能量及产生圆偏振阿秒脉冲仍然是当前研究的热点.     

产生和测量阿秒及飞秒软X-射线脉冲方法

报告了产生和测量阿秒及飞秒软X-射线脉冲的方法, 研究了高次谐波产生与激光相位之间的关系, 得到了时域内两个不同的辐射能量分布曲线. 这些结果有助于理解高次谐波产生的动力学过程. 可用脉冲光子能量的带宽值和两个参数化公式, 计算能量分布曲线的时间宽度. 为了更好地研究和模拟脉冲的传输及与介质的相互作用, 往往需要指定脉冲的光子能量和带宽等参数. 这两个公式在实验上可用于分析所选择脉冲的能量带宽值和时间宽度之间的关系. 所提出的变换方程和相关的光电子激光相位确定法, 能用来直接从光电子能谱得到阿秒及飞秒软X-射线脉冲的时间结构, 而不需要预先假设脉冲的频率分布和强度分布形状, 也不需要与实验测量数据进行拟合计算. 这些方程和方法是超快速测量的基础, 能用于评估超短X-射线脉冲光源的技术参数, 推动新一代光源技术和应用研究的进一步发展. 它们具有很宽的时间测量范围和极高的时间分辨率, 将使超快速测量以及飞秒和阿秒定时技术达到计量学的精度, 并使之发展成为标准化的测量方法, 进一步促成物理、化学及生物学新的研究高潮. 同时, 对阿秒和飞秒X-射线脉冲的应用及测量方面的理论和技术难题作了简要的讨论.     

高重复频率高次谐波驱动源技术

超快驱动光源技术的不断进步激发了极紫外阿秒脉冲在原子分子的精密光谱学及超快动力学研究中的巨大潜力.本文回顾了高重复频率飞秒激光驱动高次谐波产生的发展历程,并以高重复频率极紫外光源的应用为切入点梳理了钛宝石激光系统、掺镱光纤激光系统以及掺镱全固态激光系统等驱动光源的参数特点、适用范围以及发展趋势等.最后,提出了用以驱动兆赫兹量级重复频率高次谐波产生的紧凑型全固态放大方案.     

阿秒脉冲产生的技术原理及进展

随着超短脉冲激光技术的快速发展,人们观察超快动力学的视野从飞秒领域跨入到阿秒领域.由于电子绕氢原子核转1圈的时间大约为1.5×10–16s,即150 as,因此阿秒激光脉冲的出现为人类提供了打开原子内部动态世界大门的钥匙,成为21世纪激光物理与技术最重要的进展之一.经过多年的不断创新和突破,阿秒脉冲产生技术从最初只能用少周期飞秒脉冲作为驱动光源,已发展出多种空间及时间选通技术,所能产生的最短激光脉宽已达43 as.本文通过总结这些技术方法,介绍了产生阿秒激光脉冲的原理及主要进展.     

利用两束同色激光场与中红外场形成的组合场驱动氦原子产生单个阿秒脉冲

提出了使用两束同色激光场与中红外场形成的组合场驱动一维氦原子产生单个阿秒脉冲的方法. 通过数值模拟研究了氦原子在组合场驱动下发射高次谐波的特点, 谐波谱的截止位置可以拓展到I_p+12.6U_p, 对第二平台区域不同范围内高次谐波叠加均能得到单个阿秒脉冲, 最短脉宽达42 as, 尤其是对平台区域的前端进行叠加, 不仅可以得到单个阿秒脉冲,而且与截止位置附近高次谐波构造的阿秒脉冲相比, 强度提高了3 个数量级. 经过经典和小波分析发现, 中红外场的加入不仅使高次谐波谱平台区域得到了扩展, 同时还抑制了电子长路径对高次谐波的贡献.     

超快速测量实验方法研究

电子显微镜和扫描隧道显微镜使人们能看到原子尺寸的微观世界图像, 极大地促进了化学、生命、材料、表面等学科的发展. 通过提高时间分辨率, 利用特定能量的飞秒和阿秒X射线脉冲来探测超快速化学反应, 如光合作用、DNA和蛋白质分子的合成和分解过程, 已经成为科学发展的前沿研究领域之一. 经过多年的探索, 作者在有关超短X射线脉冲产生(发光)、超快速测量(时间分辨率达到飞秒量级, 1 fs = 10^-15 s, 即1千万亿分之一秒, 和阿秒量级, 1 as = 10^-18 s, 即100亿亿分之一秒)等前沿领域取得了一些原创性的研究成果, 发现了原子在强激光场中产生飞秒和阿秒X射线脉冲的发射特性(即激光相位与X射线光子能量之间的关系), 揭示了发射特性的激光脉冲宽度依赖性和载波-包络相位(CEP)依赖性及其180°周期结构, 在理论上计算出了飞秒和阿秒X射线光电效应的量子增强现象及光电子能谱的干涉图像等. 提出了测量和应用CEP的新方法, 建立了应用于超快速测量的光电子能谱相位确定法, 找到了重建脉冲时间结构的光电子能谱微分变换方程、积分变换方程和比例变换方程. 利用这些先进的方法和变换方程, 能极大地提高超快速测量的实验效率和时间精度(理论均方根时间偏差为2 as). 这些研究成果为超快速测量实验研究和分子电影技术的发展奠定了重要的理论和技术基础.     

从光电效应、波粒二象性到阿秒脉冲——2023年诺贝尔物理学奖

2023年诺贝尔物理学奖被授予皮埃尔·阿戈斯蒂尼、费伦茨·克劳斯和安妮·吕利耶，以表彰他们在阿秒脉冲的实验实现上作出的先驱性贡献。从电磁波的概念孕育之初到光电效应的揭示，再到激光与高次谐波的发现，人类渐渐揭示了光与物质交织舞蹈的深层复杂性。阿秒脉冲技术如同一把精致的钥匙，解锁了之前无法触及的物理世界的极短时间尺度的奥秘。如今，阿秒脉冲技术已广泛应用于能源、信息科技、医学等领域的研究，为我们提供了一种强大的探测手段。随着技术的不断发展和完善，我们有理由相信，在不远的将来它将在基础科学的探索和工业的革新中，产生更多意想不到的突破和飞跃。     

激光等离子体软X光发射和空间均匀性的时间分辨研究

短脉冲激光(～fs—～ns)产生的激光等离子体是一种高亮度软X光光源,它在X光激光研究和物质结构分析等方面具有重要应用。软X光发射的测量,也成为研究激光等离子体这一高温、高密度复杂现象的有效手段。由于激光等离子体是在fs—ps时间尺度下产生     

测量超紫外线阿秒脉冲时间结构的光电子能谱非线性比例变换方程方法

为了研究化学反应、原子分子发光等超快速过程中电子态的时间演化过程,需要能量越来越高、脉冲时间宽度越来越短、单色性越来越好的光脉冲作为激发和探测手段.但是,如何快速、精确地测量这些光脉冲具体细致的时间结构,一直是科学界的一个挑战.在过去的十多年时间里,人们在测量超紫外线阿秒脉冲方面作出了巨大的努力,取得了显著的成果.迄今为止,已经发展出了几种测量阿秒脉冲时间宽度和重建脉冲形状的方法,如阿秒光谱相位干涉直接电场重建法(SPIDER)和阿秒频率分辨光学快门法(FROG).然而,这些方法都是从传统的光学测量方法演变而来的,不仅需要当代最先进的实验装置,而且需要十分复杂的分析计算方法和实验数据拟合过程.为了推动阿秒计量学的发展,进一步开展阿秒测量、脉冲时域定位(定时)、实验数据评估、探测器刻度,以及对阿秒脉冲光源进行改进、优化和应用,我们提出一种直接、快速、精确的基于光电子能谱变换方程的解析方法,利用激光辅助超紫外线气体电离技术,精确地观测超紫外线阿秒脉冲.新方法利用参数化的计算公式确定每个测量得到的光电子的相关激光相位,利用解析性的光电子能谱解谱技术,一步重建脉冲的形状和具体的时间结构.新方法不需要大量的光电子能谱的时间分辨测量,也不需要冗长的迭代计算和实验数据拟合过程,能从每个测量得到的光电子能谱重建出超紫外线脉冲的时域特性.用参数化公式从脉冲的能量带宽值计算得到脉冲重建结果的时间不确定性(即时间误差).由于变换方程建立了超紫外线脉冲时间特性、重要的激光参数(峰值强度、电场包络形状、相位、载波-包络相位等)、原子或分子的电离能,以及光电子能谱之间的直接联系,可以用它从各个已知参数值计算出未知的参量.通过观测、分析某些参数和特定谱项的变化规律,可以研究超快速反应动力学过程中随时间变化的相关信息.     

封面说明

正阿秒(10~(-18)s)光源是21世纪新兴的光源,是目前人类所能掌握的具有最短时间宽度的脉冲光源,是目前唯一同时具有纳米空间分辨率和阿秒时间分辨率的全相干光源.阿秒光源的应用覆盖了物理、化学、生物、材料、能源、超快信息等领域.利用阿秒光源的超高时间分辨率,可以对微观超快过程进行跟踪拍照,从根本上揭示这些领域的微观机理,为它们提供原始创新驱动力.     

奇偶高次谐波光谱学研究进展

不对称分子由于对称破缺在强激光场中会辐射奇次和偶次谐波.研究表明,奇偶谐波辐射在频域上具有显著不同的特性.通过建立奇偶谐波辐射理论模型,进一步的研究指出,奇偶谐波携带着系统的不同信息,可通过提取奇偶谐波各自的特征信息,整合反演出系统的全部信息.上述奇偶分辨的高次谐波光谱学研究思路和相关理论模型已被广泛地应用于不对称分子的超快探测过程中,例如,可以用于重构不对称分子轨道,探测极性分子核的动力学,标定不对称分子取向度,探测多中心分子结构等;还可以用于探测不对称分子的形状共振和电荷输运等.奇偶高次谐波光谱学的研究与发展对推动谐波辐射在阿秒科学和化学反应中的应用发挥着积极作用.     

一种新型双电流探针研究激光等离子体自发电流

激光辐照固体靶产生的激光等离子体自发电流研究是高温、高密度等离子体物理研究的一项重要内容。传统的研究方法是采用带耦合线圈的单电流探针。我们首次研制了一种新型的双电流探针研究激光等离子体自发电流。优点是在一次激光辐照靶中,不仅可以测量到激光等离子体自发电流随时间的变化,而且可同时得到电流空间分布两个点的数据。这种新方法测量精度较以往的单电流探针法高。在实验方法上,传统的实验均采用较长脉冲宽     

精密度的追求

锁模飞秒激光产生的光频梳完全革新了光频率的计数技术。有了它们，只需要一步就可以将光学频率和微波频率连接起来，它们还提供了长期缺失的光学原子钟的钟表机构。通过扩展时间和频率的度量衡学的极限，它们使基本物理定律新的检验成为可能。通过用铯原子钟的微波频率对氢原子和其他原子的光学共振频率的精密比较，将确定基本物理常数可能的缓慢变化的灵敏度极限。光学高次谐波的产生将频梳技术扩展到极端紫外，开启了精密激光光谱学新的光谱领域。频梳技术也通过对超快激光脉冲的电场的控制成为阿秒(attosecond)科学的关键。     

精确控制fs超短光脉冲的同步放大

研究飞秒脉冲的放大对于发展飞秒超短脉冲的应用是十分重要的。在低重复频率下(<10Hz),用普通的调Q Nd∶YAG激光器作为fs超短脉冲染料放大器的泵浦源,会由于固体器件的不稳定因素,影响泵浦脉冲与被放大fs脉冲之间的同步精度。同时,因为泵浦脉冲较宽(~10ns),会使一部分能量浪费在放大的受激自发辐射(ASE)上,从而降低了信噪比。因此,获得窄的泵浦脉冲并控制其与fs超短脉冲在染料盒中精确同步,     

分子阿秒超快动力学精密测量与调控

少周期飞秒脉冲激光和桌面化极紫外阿秒光源的发展为在原子分子层面探究电子和原子核超快运动提供了飞秒到阿秒时间尺度的探测标尺。围绕双光子干涉阿秒拍频重构技术、阿秒条纹相机技术、阿秒钟技术以及阿秒瞬态吸收光谱技术等不同的阿秒测量谱学方法，主要梳理了飞秒和阿秒光脉冲在分子电离解离超快精密测控领域的最新进展，探讨了分子化学键断裂重组过程中的电子跃迁、电荷转移、电子-电子关联、电子-原子核振转耦合等超快动力学行为。     

二次谐波发射的时间截止或迟后特性

我们曾报道过激光与等离子体相互作用中的二次谐波发射的时间积分特性(参见J.Appl.Phys.,Vol.54,1983,4902)及短脉冲(100ps)激光打靶中的时间分辨特性(参见中国科学,A辑,1984,8:475),本文将进一步报道,在较宽(底宽～1ns)脉冲激光打靶的条件下,我们所观察到的不同于短脉冲激光打靶时的二次谐波发射的新特性,特别是在时间分辨特性上的截止或迟后发射的行为。 实验仍用我所的六路钕玻璃激光装置中的一束激光辐照平面靶完成,但激光脉宽已改为FWHM～(300—600)ps,而其底宽则达ns量级。所用平面靶材料有低Z(如C,CH_2,Mg等)与高Z(如Au)两