催化燃烧VOCs的三种过渡金属催化剂的活性比较

利用浸渍法将过渡金属硝酸盐溶液沉积在γ—Al2O3上,通过焙烧制得三种过渡金属氧化物催化剂CuO／γ-Al2O3、CdO／γ-Al2O3和NiO／γ—Al2O3,通过催化燃烧销毁乙醇、丙酮和甲苯的实验,对催化剂活性进行了评价．实验结果表明,在催化剂作用下,三种挥发性有机化合物VOCs催化燃烧的起燃温度和完全燃烧温度都明显低于它们的燃点,其中CuO／γ-AlO3催化剂的催化活性优于CdO／γ—Al2O3和NiO／γ—A12O3催化剂,它对丙酮、乙醇和甲苯的催化起燃温度分别是180,190和230℃,另外对于催化燃烧VOCs,挥发性气体分子的极性越大就越容易被氧化。     

有机蒸气在金属氧化物上的催化燃烧(Ⅰ)甲醇和苯蒸气的催化燃烧

本文研究了甲醇和苯蒸气在Ａｇ、Ｃｕ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｍｎ氧化物催化剂上催化燃 烧的情况，讨论了催化剂活性变化的规律。用有机物转化率大于９９％时的反应温度 ｔｃ的倒数对各种金属氧化物的分解温度ｔｄ作图，在两种情况下都得到“火山型”曲 线． 制备了一种含ＭｎＯ_２的催化剂，在１３０°及空速１３００时－１的条件下可将空气 中的甲醇蒸气完全清除．此催化剂对于清除乙醛、丙酮和其它醇类蒸气也相当有效。     

MnCuOx／Al2O3催化剂上的催化燃烧及其动力学研究

研究了用于挥发性有机化合物催化燃烧的金属与催化层一体化催化剂，探讨了孔径对催化剂性能的影响。根据Ｌａｎｇｍ ｕｉｒ吸附理论，建立了催化燃烧反应动力学模型，得到了甲苯、二甲苯、环己烷在空气中催化燃烧反应动力学方程。     

Fe-Mn/SiO_2催化剂的制备及其催化甲苯燃烧性能

以SiO2为载体,采用浸渍法分别制备了Fe-Mn(物质的量比为1∶1)质量分数为5%~35%的Fe-Mn/SiO2催化剂,以及Fe-Mn质量分数为30%,Fe-Mn物质的量比(x=0.1~0.9)的Fex-Mn1-x/SiO2催化剂,在常压固定床反应器上评价了这些催化剂对甲苯催化燃烧的反应性能,用X-射线衍射、氢气程序升温还原等分析手段对催化剂的结构进行了研究。结果表明Fe、Mn物质的量比为1∶1、Fe-Mn质量分数为30%的Fe-Mn/SiO2催化剂具有最好的活性,在280℃的反应条件下甲苯可完全催化燃烧。在Fe-Mn/SiO2催化剂体系中,Fe-Mn质量分数小于30%时检测不到Fe或Mn的物相。Fe-Mn质量分数大于30%时只检测到了Fe2O3物相;在Fex-Mn1-x/SiO2催化剂体系中,x的值在0.5~0.9之间时只检测到了Fe2O3物相,x的值在0.1~0.3之间时只检测到了Mn2O3物相。催化剂的氧化还原性能与Fe-Mn的质量分数和Fe、Mn的物质的量比有很大的关系,这些可能都影响着催化剂的性能。     

催化燃烧法净化废气中污染物实验研究

催化燃烧是目前最有效的处理挥发性有机物（VOCs）技术之一。文章介绍了催化燃烧法净化废气中苯系污染物的实验原理、实验装置及实验方法，并将该新技术应用于本科生实验教学中。实验还考察了催化剂在不同温度下对甲苯的去除情况。     

氧化铈对Cu—Mn—O燃烧催化剂氧化还原性能的影响

利用微反－色谱技术考察了Cu-Mn-O及Cu-Mn-Ce-O催化剂的甲苯完全燃烧活性，通过改变氧的浓度，研究了CeO2对Cu-Mn-O催化剂的性能的影响，用TPR，TPOT和氢氧滴定法测定了催化剂的表面性能，结果表明，CeO2能够增加催化剂表面的贮氧量，提高吸氧能力，改进供氧性能，进而提高Cu-Mn-O催化剂在低氧比时的氧化活性，也能使还原后的Cu-Mn-O催化剂具有良好的再生氧化活性。     

堇青石负载Mn-Zn-O复合金属氧化物的甲苯催化燃烧性能

以堇青石蜂窝陶瓷为载体、Mn(NO3)2和Zn(NO3)2为原料,采用过量浸渍法制备负载型Mn-Zn-O复合氧化物催化剂,考察Mn与Zn摩尔比、负载量及焙烧温度对甲苯催化燃烧性能的影响,并采用表面积分析仪(BET)、扫描电镜(SEM)和X线衍射仪(XRD)对催化剂进行表征。结果表明:n(Mn)/n(Zn)为2,负载量为10%,经450℃焙烧的催化剂表现出最佳的甲苯催化燃烧性能,在300℃及体积空速为10 000 h-1条件下,催化燃烧质量浓度为3.8μg/m3的甲苯,催化转化率可达91.4%。     

燃气炉低温催化燃烧研究

对燃气炉的低温催化燃烧进行了研究。研究表明，在自制的多孔陶瓷盘上的负载催化剂，可实现天然气的低温催化燃烧，降低了因高温直接燃烧引起的环境污染，同时使燃气炉的热效率提高约10％，可有效节约能源。     

DG型分子筛择形催化性能的研究

本文着重研究了用各种离子交换或浸渍的ＤＧ分子筛（属ＺＳＭ型）催化剂对甲苯歧化反应的活性和选择性。初步探讨了酸性和催化活性之间的关系。 实验证明了经磷、镁改性的ＤＧ分子筛催化剂孔径变小和弱酸中心的相对增加，而有利于提高对二甲苯的选择性，并抑制二甲苯进一步歧化产生三甲苯。尤为重要的是，在抑制异构化和裂解等副反应，以及活性稳定性等方面比已工业化的Ｈ－丝光沸石催化剂要好，且具有良好的择形催化生成对二甲苯的性能，是甲苯歧化直接台成对二甲苯的一种新型催化剂。     

铜锰基SBA-15催化剂的制备及其甲苯燃烧消除的催化性能

以介孔分子筛SBA-15为载体,采用浸渍法分别制备了Cu、Mn和CuMn（物质的量比为1∶1）的质量分数为5%～17%的Cu/SBA-15、Mn/SBA-15和CuMn/SBA-15催化剂,以及Ce质量分数为2.5%～7%、CuMn（物质的量比为1∶1）质量分数为12%的Ce/CuMn/SBA-15催化剂,在常压固定床反应器上评价了这些催化剂对甲苯催化燃烧的反应性能,用X-射线衍射、透射电镜、程度升温还原等分析手段对催化剂的结构进行了研究。活性评价结果表明,Cu质量分数大于12%时,Cu/SBA-15催化剂具有好的活性;Mn质量分数大于8%时,Mn/SBA-15催化剂具有好的活性;CuMn质量分数大于8%时,CuMn/SBA-15催化剂具有好的活性。并且相同Cu、Mn质量分数的双组分催化剂比单组分催化剂的活性要好,在Ce/CuMn/SBA-15催化剂中,Ce质量分数为2.5%～3.5%时,能提高催化剂的活性。结构研究表明,所有催化剂的SBA-15介孔结构仍然保持,并且Cu、Mn等活性组分都已分散在SBA-15分子筛的孔道中。在Ce/CuMn/SBA-15催化剂中,Ce质量分数小于5%时能促进CuMn的分散,并且提高了催化剂的氧化还原能力。     

Ag改性Mn/H-beta催化剂的甲烷低温催化燃烧

为提高Mn基催化剂的甲烷低温催化燃烧活性,以H-beta分子筛作为催化剂载体,采用浸渍法通过Ag改性制备了Mn-Ag/H-beta催化剂;在固定床反应器中研究了Mn-Ag/H-beta催化剂在低温(523~823K)时的甲烷低温催化燃烧活性和抗水耐硫性;通过X射线衍射和X射线光电子能谱等表征手段研究了Mn-Ag/H-beta催化剂中Ag和Mn的相互作用。研究表明:在温度低于823K时,Ag改性显著提高了Mn/H-beta催化剂的低温催化活性;当催化剂中Ag和Mn的质量分数均为6%时,Mn-Ag/H-beta催化剂的催化活性较好;SO2和H2O会抑制Mn-Ag/H-beta催化剂的活性;H2O对于催化剂的硫酸化无明显的促进作用;Mn-Ag/H-beta催化剂中Mn主要以Mn3+和Mn4+的氧化态形式存在,Ag的添加可促进部分Mn3+向Mn4+的转变;催化剂中Mn具有稳定Ag+活性位的作用。研究结果可为甲烷低温催化燃烧催化剂的优化设计提供参考。     

MCM-41分子筛负载Pd/La_(0.8)Ce_(0.2)MnO_3低温催化燃烧甲苯实验研究

以贵金属改性的钙钛矿为活性组分,采用等体积浸渍法制备Pd/La0.8Ce0.2MnO3/MCM-41催化剂,以甲苯为模型污染物进行催化燃烧实验,考察焙烧温度、负载量对催化反应的影响,并通过XRD、BET、SEM等手段对催化剂进行表征。结果表明:Pd/La0.8Ce0.2MnO3/MCM-41催化剂具有完整的钙钛矿型结构,Pd在钙钛矿型氧化物上得到高度的分散,同时MCM-41也发挥了很好的载体效应,有利于催化剂活性的发挥;La0.8Ce0.2MnO3负载量为20%、焙烧温度在750℃,起燃温度和完全转化温度分别为203和283℃;在加入0.05%Pd后,La0.8Ce0.2MnO3/MCM-41催化活性显著增强,甲苯完全转化温度仅为235℃;催化剂表面活性组分具有高分散性,活性组分颗粒粒径均一,分散均匀。     

氧化铈对Cu－Mn－O燃烧催化剂氧化还原性能的影响

利用微反－色谱技术考察了Ｃｕ－Ｍｎ－Ｏ及Ｃｕ－Ｍｎ－Ｃｅ－Ｏ催化剂的甲苯完全燃烧活性；通过改变氧的浓度，研究了ＣｅＯ＿２对Ｃｕ－Ｍｎ－Ｏ催化剂性能的影响；用ＴＰＲ、ＴＰＯＴ和氢氧滴定法测定了催化剂的表面性能。结果表明，ＣｅＯ＿２能够增加催化剂表面的贮氧量，提高吸氧能力，改进供氧性能，进而提高Ｃｕ－Ｍｎ－Ｏ催化剂在低氧比时的无化活性，也能使还原后的Ｃｕ－Ｍｎ－Ｏ催化剂具有良好的再生氧化活性。     

催化燃烧—等离子体协同处理挥发性有机废气

针对工业生产过程产生的有机废气,探究利用催化燃烧—等离子体降解有机废气的机理与工程应用的可行性。实验室研发了一套催化燃烧—等离子体装置,催化燃烧装置在1.5 L/min气体流量下,以纳米Fe2O3、纳米V2O5、Mn O2为混合催化剂,在200~400℃下进行催化燃烧,停留8 s,等离子体装置在放电电压16 k V,停留10 s,该废气处理装置可使苯、甲苯和二甲苯的降解率分别达到95.1%、96.8%、97.2%,实现了废气的达标排放。     

固相合成MAPO-5分子筛及其在甲苯催化燃烧中的应用

以二正丙胺磷酸盐(DPA·H₃PO₄)和四乙基溴化铵(TEABr)为双模板剂,采用简单、绿色、高效的固相研磨法合成了多级孔杂原子磷酸铝分子筛CeAPO-5和CoAPO-5;为提升催化性能,增加分子筛中铈离子的含量,制备了一系列不同铈掺杂量的CeAPO-5分子筛,包括CeAPO-5分子筛(w(Ce)=2%)、1.2CeAPO-5分子筛(w(Ce)=2.4%)和2CeAPO-5分子筛(w(Ce)=4%)。通过X-射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、N₂吸脱附测试(BET)、固体紫外可见(UV-Vis)漫反射光谱和X射线光电子能谱(XPS)等手段对所合成分子筛进行表征,同时以甲苯为目标污染物,考察了分子筛催化剂在催化燃烧反应中的催化性能。结果表明,所合成的分子筛都具有典型的AFI结构,结晶度较高,且Ce离子和Co离子被成功引入到分子筛骨架中;CeAPO-5分子筛在甲苯催化燃烧反应中较CoAPO-5分子筛具有更好的催化性能;在将金属Ce的含量从2%提高到4%的过程中,催化剂催化氧化甲苯的活性也有所提高,当反应温度为400 ℃时,2CeAPO-5分子筛的甲苯转化率接近100%;通过对催化剂在360 ℃时催化氧化甲苯的稳定性进行研究发现,2CeAPO-5分子筛在经过30 h的反应后仍保持70%左右的甲苯转化率。     

固相合成MAPO-5分子筛及其在甲苯催化燃烧中的应用

以二正丙胺磷酸盐(DPA·H₃PO₄)和四乙基溴化铵(TEABr)为双模板剂,采用简单、绿色、高效的固相研磨法合成了多级孔杂原子磷酸铝分子筛CeAPO-5和CoAPO-5;为提升催化性能,增加分子筛中铈离子的含量,制备了一系列不同铈掺杂量的CeAPO-5分子筛,包括CeAPO-5分子筛(w(Ce)=2%)、1.2CeAPO-5分子筛(w(Ce)=2.4%)和2CeAPO-5分子筛(w(Ce)=4%)。通过X-射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、N₂吸脱附测试(BET)、固体紫外可见(UV-Vis)漫反射光谱和X射线光电子能谱(XPS)等手段对所合成分子筛进行表征,同时以甲苯为目标污染物,考察了分子筛催化剂在催化燃烧反应中的催化性能。结果表明,所合成的分子筛都具有典型的AFI结构,结晶度较高,且Ce离子和Co离子被成功引入到分子筛骨架中;CeAPO-5分子筛在甲苯催化燃烧反应中较CoAPO-5分子筛具有更好的催化性能;在将金属Ce的含量从2%提高到4%的过程中,催化剂催化氧化甲苯的活性也有所提高,当反应温度为400 ℃时,2CeAPO-5分子筛的甲苯转化率接近100%;通过对催化剂在360 ℃时催化氧化甲苯的稳定性进行研究发现,2CeAPO-5分子筛在经过30 h的反应后仍保持70%左右的甲苯转化率。     

甲烷催化燃烧催化剂的研究进展

甲烷催化燃烧的目的是通过催化作用降低其起燃温度(T_(10))和完全转化温度(T_(90)),加深其氧化程度,从而提高燃料的利用率。简述了甲烷催化燃烧反应的机理,从种类、制备方法以及催化性能等方面详细介绍了甲烷催化燃烧催化剂的最新进展。贵金属催化剂的催化性能优越,但高成本以及热稳定性差等因素极大地限制了其应用;非贵金属催化剂尤其是复合金属氧化物催化剂(例如钙钛矿型复合金属氧化物催化剂和六铝酸盐系列催化剂等)拥有较高的催化活性,因其成本低,有更好的发展前景。提高非贵金属催化剂的低温催化活性和高温热稳定性是今后甲烷催化燃烧催化剂的主要研究方向。     

催化壁面对微型燃烧腔内甲烷燃烧影响的数值模拟

为研究不同催化壁面对燃烧的影响,采用甲烷和空气预混催化燃烧方式,运用连续介质层流有限速率模型和二阶离散方法对微型燃烧腔内不同催化壁面对甲烷催化燃烧的影响进行了三维数值模拟.结果表明,壁面温度、甲烷与氧气摩尔比和甲烷质量流量变化时,下催化壁面对甲烷催化燃烧效率影响最大,侧面次之,上催化壁面最小.下催化壁面单位面积催化燃烧效率约是上催化壁面的3倍,其催化剂利用率也最高.涂敷催化剂时,下底面应适当多涂,侧面适量,上底面尽量少涂.得到了不同催化壁面对甲烷催化燃烧的影响规律和贡献率,提出了涂覆催化剂的优化策略,降低催化燃烧成本.     

甲苯气相催化氧化制苯甲醛的研究

本文报导在Ｖ２Ｏ５－ＭｎＯ２－Ｐ２Ｏ５催化剂上进行甲苯气相氧化制苯甲醛的实验研究，采用正交试验确定催化剂的优化反应条件和影响反应性能诸因素的显著性顺序。结果表明该催化剂有较高的活性和选择性。     

Pd/ZrO2-Al2O3催化剂的甲烷催化燃烧性能

用共沉淀法制备不同摩尔配比的ZrO2和Al2O3混合载体，负载贵金属Pd后，对该催化剂系列进行甲烷燃烧反应的活性表征．利用XRD.BET，BJH孔分布，CO脉冲吸附Pd分散度测定法等技术考察了ZrO2和Al2O3不同配比对混合载体的结构和催化剂性能的影响．结果表明．ZrO2和Al2O3的摩尔比为1：5．8的负载Pd催化剂活性最好，载体中单斜晶相氧化锆和较大孔径分布的催化剂都有助于催化剂活性的改善．