高次谐波与阿秒脉冲的回顾与展望

高次谐波产生(High-order Harmonic Generation,HHG)使激光脉冲脉宽突破到阿秒量级成为可能.2001年第一次在实验上利用高次谐波产生的方法获得了650 as的脉冲,揭开了阿秒时代的序幕.根据介质的不同大致可以分为气体高次谐波、固体体材料高次谐波和固体等离子体高次谐波.气体高次谐波经过了二十多年已经发展得很成熟,并能通过气体高次谐波获得最短43 as的脉冲.固体体材料高次谐波和固体等离子体高次谐波因为转化效率高、光子能量高等独特优势已经成为产生阿秒脉冲的研究热点.本文主要介绍了高次谐波的发展历史,气体高次谐波、固体体材料高次谐波和固体等离子体高次谐波的发展现状以及阿秒脉冲测量和表征技术的发展,并对未来的发展趋势进行了总结展望.     

He^＋离子在啁啾激光和高频脉冲组合场中产生的单个阿秒脉冲

利用数值求解含时薛定谔方程的方法,从理论上研究了一维模型He＋离子在波长为1064nm的线性啁啾激光和高频脉冲形成的组合场中产生的高次谐波以及由这种高次谐波构造的阿秒脉冲特征.发现在组合场中,由于啁啾脉冲的作用和在适当的时刻加入了高频脉冲,不仅使高次谐波谱的平台区域能得到很大的扩展,而且谐波转化效率也得到有效地提高,当对第二平台区域的不同范围内高次谐波迭加都可得到单个阿秒脉冲,最短可达21阿秒.最后通过经典分析和时频分析解释了这种高次谐波展宽与阿秒脉冲发射过程的特点.     

一维Ar~+在组合激光脉冲作用下的高次谐波辐射

提出一种产生超宽相干极紫外连续谱的新方法。利用少周期的基频光超短脉冲叠加上其倍频光驱动Ar+,产生的高次谐波出现双平台结构。结果表明:利用该方法可以有效地对电子在激光场中的短轨道进行选取,使得第二个平台的超连续谱辐射时相位几乎是锁定的,将这部分谐波谱进行叠加可以得到脉宽短至58 as的单个脉冲;合成的单个阿秒脉冲受两激光场参数的影响较小,即改变两束激光的相对光强、延迟时间等仍然可以获得相似脉宽的单个阿秒脉冲。     

中红外非均匀组合场产生单个超短阿秒脉冲

目的 提出一种直接获得单个超短阿秒脉冲的新方法.方法 通过数值求解一维含时薛定谔方程,研究中红外非均匀组合场驱动氦离子产生的高次谐波辐射.结果 这种时空组合场不仅实现了单一量子路径的控制,而且产生了一个频带极宽的超连续谱.结论 对连续谱上一些适当的谐波直接进行滤波,在没有任何相位补偿的情况下可获得脉宽仅为19.3 as的单个脉冲.     

阿秒科学前沿开拓与强场量子相干控制研究

该研究产生更短脉宽、更高光子能量与更高亮度的阿秒相干光源以及原子分子中阿秒电子波包的探测和控制,预期目标主要包括:(1)实现亚飞秒时间尺度和原子级空间尺度内实时观测和控制电子动力学行为;(2)在多电子弛豫过程中,电子重排、电子-电子碰撞动力学等多电子复杂动力学研究中取得若干突破;(3)揭示有重要意义的化学反应的电子动力学物理本质。探索阿秒脉冲作用下物质的电子动力学新规律及其应用。开展中红外激光与气体介质相互作用产生高次谐波的实验和理论研究,采用双色场方法获得高次谐波连续谱,为进一步将阿秒脉冲宽度测量和光子能量推进到"水窗"做准备。从理论上深入了解分子结构和反应通道和分子高次谐波之间的联系,以及和激光参数之间的关系,为实验研究做准备。获得了一些系列研究成果,包括发现太赫兹辐射波形可以通过改变驱动激光脉冲的CEP而实现控制,在光丝等离子体中太赫兹辐射发生极性反转,利用周期量级极端超快激光脉冲光场自身的不对称性获得增强的太赫兹辐射;发现基于独立电子近似的遂穿模型不能解释次序双电离中的许多现象等。     

利用不对称极化门方案增强阿秒脉冲的强度

理论提出了一种利用不对称极化门方案来增强阿秒脉冲强度的方法.结果表明,当两束圆偏振激光场采用不对称的强度时,不仅谐波干涉减小,而且谐波辐射强度明显增强,呈现了一个带宽在85 eV几乎由单一量子路径贡献产生的超长连续平台区.最后,通过叠加该平台区的谐波辐射光谱可以获得一个半高全宽在52 as的超短单个阿秒脉冲.     

非均匀组合场驱动He原子获得高强度keV阿秒脉冲

理论提出了一种利用非均匀组合场驱动He原子产生高强度keV高次谐波光谱和阿秒脉冲的方法.结果表明,适当叠加多周期双色中红外场与一束少周期近红外场时,谐波截止能量可以得到有效延伸,并且谐波光谱呈现由单一量子路径贡献而成的平台区.随后,适当引入一束紫外光源,在共振增强电离的影响下,谐波辐射效率可以增强500倍.最后,通过叠加平台区的谐波,可获得多个脉宽持续范围在35 as以下的单个阿秒脉冲.     

利用啁啾场与单极场的组合场驱动He+发射高次谐波

数值研究了He~+在啁啾场与单极场下发射高次谐波及阿秒脉冲的特点.计算结果表明,当He~+的初始波函数布局在基态与激发态的叠加态时,其谐波强度比单基态时增强7个数量级.随后在啁啾场及单极控制场的作用下,谐波发射的截止能量明显增强,谐波的干涉结构也明显减小.引入空间非均匀效应,谐波截止能量得到进一步延伸,形成一个320eV的平台区.通过叠加谐波,可获得3个持续时间在45~48as的X射线脉冲.其强度比单基态输出的脉冲增强5~6个数量级.     

激光等离子体相互作用下高次谐波特性研究

相对论激光与等离子体相互作用中形成的纳米电子束在强激光场中的相干同步辐射是产生相干极紫外线和X射线辐射的独特方式.相对论激光脉冲的宽度和等离子体的各种参数决定了产生单个阿秒脉冲还是阿秒脉冲串.在激光脉冲持续时间只有少数几个光学周期下,其载波包络相位对阿秒脉冲有重要影响.通过控制载波包络相位在合适的范围,可以得到孤立阿秒脉冲.除了驱动激光的载波包络相位,等离子体密度分布梯度和等离子体厚度也会影响阿秒脉冲的特性.     

不同啁啾调制对光谱连续区的影响

利用啁啾场调控激光波形,理论研究了不同啁啾场对高次谐波光谱的影响. 结果表明：当采用对称中间啁啾调控时,谐波截止能量的延伸及光谱连续区来自于激光中间区域. 当采用不对称负向啁啾调控时,谐波截止能量的延伸及光谱连续区来自于激光下降区域. 虽然,谐波截止能量在不同啁啾调控下都可以得到延伸,但是,不对称负向啁啾场下光谱连续区的强度要比对称中间啁啾场下光谱连续区强度高2个数量级. 最后,通过叠加光谱连续区上的谐波可以获得2个脉宽在38 as的单个阿秒脉冲. 并且,负向啁啾场下获得脉冲强度要比对称中间啁啾场下获得脉冲强度高2个数量级.     

调节X2+同位素分子电荷共振增强电离时刻获得高强度阿秒脉冲

利用X_2~+同位素分子(H_2~+、D_2~+、T_2~+)谐波辐射的特点,提出一种有效获得高强度谐波连续区和孤立阿秒脉冲的方法.研究表明,在不同脉宽激光作用下,H_2~+、D_2~+和T_2~+分子可分别进入电荷共振增强电离区域.当激光振幅区域的半个周期正好处于电荷共振增强电离区域时,具有最大辐射能量的谐波能量峰正好具有最佳的辐射强度.随后,在此区域引入半周期单极激光场,被选择出来的谐波能量峰可以继续延伸,进而获得一个仅由单一能量峰贡献而产生的高强度谐波连续区.通过叠加连续区上的谐波可以获得脉宽仅为42 as的孤立阿秒脉冲.     

强激光场中高次谐波研究内容及进展

介绍强场高次谐波的概念和产生过程及研究进展,说明强场高次谐波是获得更短波长射线的主要手段之一.     

中红外啁啾激光驱动CO分子产生单个软X射线阿秒脉冲

采用中红外啁啾激光和单极脉冲组合场驱动定向的CO分子产生了能量高达6 keV(～0.2 nm)的软X射线高次谐波.研究结果表明,用啁啾激光可实现谐波平台的显著展宽,加入单极脉冲使得谐波截止位置大幅度拓展,更重要的是在非常宽的能量范围内产生了超连续谐波.对平台区不同阶次范围的谐波进行叠加都可以合成出单个阿秒(as)脉冲,最短脉宽为26 as.结合经典轨迹模拟和量子时频分析,展示了如何通过引入啁啾和单极脉冲实现对量子路径的有效控制.     

斜入射激光脉冲与稠密等离子体相互作用产生的阿秒脉冲

利用一维粒子模拟程序研究和比较了斜入射和垂直入射激光脉冲与稠密等离子体相互作用得到的阿秒脉冲以及激光强度对阿秒脉冲转换比率的影响.同样参数下,斜入射的阿秒脉冲转换比率明显高于垂直入射的情况,滤波后得到的阿秒脉冲振幅比较大,而脉冲串中阿秒脉冲的个数则是垂直入射时的一半.根据振荡镜面模型对两种情况进行了分析,由镜面振荡方程可以对结果给出解释.保持等离子体密度不变,增大入射激光强度时,随着滤波次数的增加,斜入射与垂直入射的阿秒脉冲的转换比率逐渐趋于相同.300次以上高通滤波后我们得到了处于X射线范围的阿秒脉冲.     

含时密度泛函方法模拟氦原子高次谐波的产生

采用含时密度泛函(TDDFT)方法,结合赝势模型和电子交换相关作用的广义梯度近似,模拟了氦原子在超强飞秒激光脉冲(2×1014W.cm-2,616 nm)作用下的高次谐波产生现象.结果表明:氦原子的高次谐波谱具有典型原子谐波谱的特征,截止频率为41.     

高重复率低能量飞秒激光脉冲与氩原子相互作用产生相位匹配高次谐波

对高重复率低能量飞秒(fs)脉冲激光和静态氩气相互作用下产生相位匹配高次谐波进行了实验研究. 在重复频率为1 kHz单脉冲能量为0.55mJ的商品化全固化飞秒激光系统上获得了相位匹配27次谐波. 这是迄今为止在静态气体盒子内获得相位匹配27次谐波所用的最低激光脉冲能量. 对不同氩气气压下的高次谐波强度变化进行了研究. 分析了高次谐波光谱的蓝移和展宽. 并且对高次谐波的源尺寸和强度空间分布进行了分析, 发现相位匹配高次谐波的源尺寸和强度空间分布与非相位匹配情况截然不同.     

2006年国家自然科学基金项目指南:跨科学部交叉项目数理科学部

1．超快、超强光物理(与信息学部交叉) (1)阿秒激光产生及超快现象; (2)相对论强场光物理; (3)超短脉冲的极端非线性光学现象; (4)超快、超强激光在介质中的传输． 2．微-纳尺度的光子学(与信息学部交叉) (1)新型光子晶体及其集成与准相位匹配; (2)突破衍射极限的光传播与控制; (3)光子晶体中的腔量子电动力学现象; (4)表面等离子激元物理．     

双色反向旋转椭圆偏振激光场下氩原子的高次谐波发射的选择定则的验证

通过数值求解二维含时薛定谔方程,研究了氩原子在双色反向旋转椭圆偏振激光场作用下的高次谐波发射,双色反向旋转椭圆偏振激光场是由2个共面的频率为rω和sω(r=1,s=2,3,4,ω是圆偏振的基频)时的激光脉冲组成.通过理论计算我们发现在不同椭偏率下的氩原子的高次谐波谱的特性与2015年Milosevic[26]提出的选择定则一致.倍频场为2倍频,驱动激光场为反向旋转圆偏振激光脉冲时,高次谐波谱的3q阶次谐波被抑制,驱动激光场为反向旋转椭圆偏振激光脉冲时,高次谐波谱中被抑制的3q阶次谐波增强;倍频场为3倍频,驱动激光场为反向旋转圆偏振和椭圆偏振激光脉冲时,高次谐波谱的偶数阶次谐波被抑制;倍频场为4倍频,高次谐波谱中与5q阶次相邻的谐波阶次产生,其余谐波阶次被抑制,驱动激光场为反向旋转椭圆偏振激光脉冲时,被抑制的谐波阶次增强.我们计算了相对应激光场下的Lissajou's图形,从图中可以看到随着椭偏率的变化,Lissajou's图形的对称性被破坏,相应的高次谐波谱的特性发生变化;Lissajou's图形的对称性不变化,相应的高次谐波谱的特性不发生改变.     

利用啁啾场与单极场的组合场驱动He~+发射高次谐

数值研究了He~+在啁啾场与单极场下发射高次谐波及阿秒脉冲的特点.计算结果表明,当He~+的初始波函数布局在基态与激发态的叠加态时,其谐波强度比单基态时增强7个数量级.随后在啁啾场及单极控制场的作用下,谐波发射的截止能量明显增强,谐波的干涉结构也明显减小.引入空间非均匀效应,谐波截止能量得到进一步延伸,形成一个320eV的平台区.通过叠加谐波,可获得3个持续时间在45~48as的X射线脉冲.其强度比单基态输出的脉冲增强5~6个数量级.     

强激光场中模型氢原子高次谐波的特性研究

通过数值计算求解含时的薛定谔方程,研究了单个激光脉冲作用下4个不同势函数对应的一维模型氢原子产生的高次谐波,并将其与三维真实氢原子的高次谐波比较。结果表明:势函数势阱的形状对一维模型氢原子的高次谐波强度产生较大影响,但是谐波的截止位置不变。