Ti-MCM-41分子筛对苯酚羟化反应的催化性能研究

本文用自合成的Ti-MCM-41分子筛为催化剂,苯酚和H2O2直接氧化法合成苯二酚。用化学分析和色谱分析来确定H2O2的分解率、利用率、苯酚的转化率、苯二酚的选择性。反应温度70℃、反应时间7h、进料比：n（苯酚）In（H2OM2）=3：1;n（苯酚）／n（Ti-MCM-41）=10：1是较为理想的条件。     

Ti-MCM-41的合成表征及处理焦化废水初探

分别以水热法和负压附载法将TiO2附载到介孔分子筛MCM-41上,使用XRD和红外光谱对制得的Ti-MCM-41进行了表征,并分别用两种不同途径制得的Ti-MCM-41处理了焦化废水。     

乙二胺介质中Ti-MCM-41分子筛的合成与表征

在乙二胺介质中以TBOT为钛源,TEOS为硅源合成了Ti-MCM-41中孔分子筛.采用TEM、XRD、FT-IR、TG-DTA等技术对其结构进行了表征.结果表明,EDAL/SiO2摩尔比在0.5～9.0的范围内均可制得结构规整的Ti-MCM-41分子筛;当EDA/SiO2=1.0时,分子筛样品的结晶度最高.由TG曲线可知,随着EDA/SiO2摩尔比的增加,分子筛的失重量呈现增大趋势.     

FeMCM-41的合成及表征

采用水热合成法,以十六烷基三甲基溴化铵作模板剂,直接合成ＦｅＭＣＭ－４１中孔分子筛,并研究不同合成条件对产物的影响。通过ＸＲＤ、ＳＥＭ、ＩＲ及穆斯堡尔谱等技术测试,表明铁处在分子筛骨架上。对ＦｅＭＣＭ－４１的热稳定性、比表面积及酸性进行考察。     

MCM-41/7-Al203复合材料的合成和表征

采用在γ-Al2O3表面附晶生长的方法合成了MCM-41／γ-Al2O3复合材料,考察了表面活性剂用量、投料硅铝比、合成母液pH值等对复合材料中MCM-41结晶度的影响。结果表明,在n（CTMABr）／n（SiO2）大于0．32、硅铝比大于4．68及合成母液pH值为10．5的条件下,合成的MCM-41／γ-Al2O3复合材料中MCM-41的结晶度接近Si-MCM-41。X射线衍射、扫描电子显微镜、透射电子显微镜和低温N2吸附-脱附表征结果表明,MCM41／γ-Al2O3是由MCM-41生长于γ-Al2O3的表面而形成的复合材料。MCM-41／γ-Al2O3复合材料中的MCM-41具有较高的热稳定性。     

MCM-41/γ-Al2O3复合材料的合成和表征

采用在γ-Al2O3表面附晶生长的方法合成了MCM-41/γ-Al2O3复合材料,考察了表面活性剂用量、投料硅铝比、合成母液pH值等对复合材料中MCM-41结晶度的影响.结果表明,在n(CTMABr)/n(SiO2)大于0.32、硅铝比大于4.68及合成母液pH值为10.5的条件下,合成的MCM-41/γ-Al2O3复合材料中MCM-41的结晶度接近Si-MCM-41.X射线衍射、扫描电子显微镜、透射电子显微镜和低温N2吸附-脱附表征结果表明,MCM-41/γ-Al2O3是由MCM-41生长于γ-Al2O3的表面而形成的复合材料.MCM-41/γ-Al2O3复合材料中的MCM-41具有较高的热稳定性.     

中孔MCM-41分子筛的合成与表征

用廉价的工业品表面活性剂十八烷基三甲基氯化铵作模板剂，在Ｎａ２－Ｏ－ＳｉＯ２－Ｃ１８ＴＭＡ－Ｈ２Ｏ的四元水热体系中合成出中孔ＭＣＭ－４１分子筛，并考察了反应物配料比对产物相对结晶度的影响，同时用ＸＲＤ，ＳＥＭ，ＩＲ，ＴＧ／ＤＴＡ，Ｎ２吸附等温线及其孔径分布曲线等测试手段对其物化性能进行了表征。实验结果表明：用工业品表面活性剂代替试剂作模板剂同样能合成出高质量的中孔ＭＣＭ－４１分子筛。     

Ce-MCM-41介孔分子筛的合成与表征

以十六烷基三甲基溴化铵为模板剂、正硅酸乙酯为硅源,采用水热法制备了不同Si/Ce比的介孔分子筛.通过X射线衍射、红外光谱和透射电镜等方法对其进行了表征.结果表明,铈原子成功引入介孔分子筛骨架.铈的负载量较小,分子筛具有典型的二维六方结构.随着铈含量的增加,介孔结构的有序度下降.     

MCM－41分子筛的合成与表征

在Ｎａ２Ｏ－（ＣＴＭＡ）２Ｏ－ＳｉＯ２－Ｈ２Ｏ与（ＴＭＡ）２Ｏ－（ＣＴＭＡ）２Ｏ－ＳｉＯ２－Ｈ２Ｏ体系中分别合成了不同硅铝比及全硅ＭＣＭ－４１分子筛作品，考察了诸因素对晶比过程的影响，同时对其酸性、热稳定性和催化性能进行了表征．     

高酸性ZrMCM-41分子筛的合成和表征

以硅酸钠为硅源、以硝酸氧锆为锆源 ,在接近中性的条件下合成出了Si/Zr比 2 0～∞的 ,具有高比表面和良好晶体性的含锆MCM - 41分子筛 .锆的引入使分子筛的B酸和L酸线性增加 .至少有大约三分之一的锆原子以 [(≡Si-O) 3Zr=O]-的形式处在表面或接近表面 ,在合成样品中它由钠离子补偿 ,经氢离子交换转变成酸性中心 .     

M/Ti-MCM-41光催化剂的制备及产氢性能研究

以正硅酸四乙酯为硅源，钛酸四丁酯为钛源，溴代十六烷基吡啶为模板剂，合成了具有中孔结构的Ti—MCM-41，并对其进行了第4周期过渡金属氧化物的负载．紫外可见漫反射光谱(UV-Vis)表明，负载金属氧化物后得到的M／Ti—MCM-41的吸收光谱较Ti—MCM-41发生了明显的红移．产氢实验结果表明，在300W高压汞灯照射下，M／Ti—MCM-41的产氢活性较Ti—MCM-41有明显的提高，前者的产氢速率最高可达后者的5．78倍．     

Ti-MCM-41制备及其催化性能

在低温强酸条件下制备了Ti掺杂的介孔材料Ti-MCM-41。经SEM，XRD，IR表征，该材料具有规则的晶体结构。同时研究了Ti-MCM-41在液相中氧化苯胺的催化行为，讨论了催化剂及反应条件对反应的影响。结果表明，在Ti-MCM-41作为催化剂时，双氧水和叔丁基过氧化氢可将苯胺氧 氧化偶氮苯和偶氮苯。     

Ni、Co、Mn（Salen）／MCM-41的制备及其催化性能的研究

直接合成法制备了NH2-MCM-41,进而负载Ni、Co、Mn（Salen）配合物制备了催化剂．采用傅里叶变换红外光谱（FT-IR）、X射线衍射（XRD）对催化剂进行了表征．将这些催化剂用于以H2O2为氧化剂的环己烯环氧化反应,结果表明：与Ni（Salen）／MCM-41和Co（Salen）／MCM41相比,Mn（Salen）／MCM41具有较高的反应活性．以Mn（Salen）／MCM41为催化剂,获得了优化的反应条件：在n（C6H10）／n（H2O2）=3、20mL乙腈为溶剂、反应时间4h的条件下,环己烯转化率为8．0％,选择性为47．5％．     

介孔分子筛MCM-41的合成、表征与催化性能

具有大孔径和大比表面的MCM-41介孔分子筛在工业催化中显示了独特的催化性能,研究它的催化性能具有替代一些大分子反应的均相催化剂的实际应用价值.本文对MCM-41介孔分子筛的合成、改性、表征与催化性能进行了扼要的评述.     

氨水介质中Al-MCM-41的合成与表征

以十六烷基三甲基溴化铵(CTABr)为模板剂,正硅酸乙酯(TOES)为硅源,水合氯化铝为铝源,采用水热晶化法在氨水介质中合成了Al-MCM-41介孔分子筛.采用XRD表征手段研究了物料配比及合成条件对合成Al-MCM-41结构的影响,同时对合成样品进行了N2吸附和IR等表征.结果表明:在体系的氨浓度为5～10mol.L-1、模板剂与SiO2之物质的量比为0.3、晶化温度为120℃、晶化时间为72h的条件下,可合成出结晶度和有序性高、BET比表面积大等特点的Al-MCM-41介孔分子筛.     

负载型高分子金属配合物的制备及其催化H2O2分解性能研究

以介孔分子筛MCM-41作载体制备了Cu()-壳聚糖(CS)高分子金属配合物为活性组分的催化剂Cu-CS/MCM-41,并利用红外光谱和低温N2吸附等手段研究了催化剂的结构特征.结果表明,Cu-CS/MCM-41催化剂的比表面积为208.6 m2/g,平均孔径和孔容分别为2.3 nm和0.27 cm3/g.将Cu-CS/MCM-41用于催化过氧化氢分解反应,当温度为20℃,pH=4.5,反应液体积为60.0 mL,H2O2的初始浓度为0.1443 mol/L,Cu-CS/MCM-41催化剂用量为0.100 0 g等条件下,反应24 h,H2O2的分解率可达84%.催化剂显示具有模拟过氧化氢酶(CAT)的作用,而且可多次重复使用,并有较稳定的催化活性.同时分别考察了温度、H2O2的浓度、pH值、反应时间及Cu-CS/MCM-41催化剂的用量等对Cu-CS/MCM-41催化性能的影响规律.     

SO42-/Al-MCM-41介孔分子筛合成与表征

采用十六烷基三甲基溴化铵作为模板剂,正硅酸乙酯为硅源,铝酸钠为铝源,用水热晶化法在乙二胺为碱性介质中合成了n(Si):n(Al)=50:1的Al-MCM-41介孔分子筛,并用浸渍法制备SO42-/Al-MCM-41。通过XRD、氮气吸附-脱附、Hammett指示剂胺滴定等方法对所合成样品进行表征。