钯纳米粒子及其团聚体特殊红外性能的CO分子探针红外光谱

以聚乙烯吡咯烷酮(PVP)为稳定剂, 用乙醇还原氯钯酸制备分散的钯纳米粒子(Pd_n). 从分散于电极表面的Pd_n出发, 以50 mV·s^−1的扫描速度, 在−0.25～1.25 V间循环扫描30 min可以制备团聚体 Pd_n^ag. 固/气和固/液界面透射和反射CO分子探针红外光谱研究结果指出, 吸附在Pd_n上非对称和对称桥位上的桥式吸附态CO(COB)在1964和1905 cm^−1给出两个红外吸收谱峰, 但CO吸附在Pd_n^ag上仅在1963 cm^−1给出一个方向倒反的异常红外谱峰. 此外, CO谱峰的半峰宽由Pd_n上的14 cm^−1变为Pd_n^ag上的24 cm^−1. Pd_n形成团聚体Pd_n^ag后, Pd纳米粒子间相互作用增强, Pd_n和Pd_n^ag红外光学性质的显著差别初步归因于纳米粒子之间的相互作用.     

GeCn±和Ge2Cn±锗碳二元团簇的产生、结构及性质

激光直接溅射样品产生了系列Ge₂C_n^±和个别GeC_n⁺锗/碳二元团簇离子, Ge₂C_n⁺系列质谱峰的相对强度没有明显的强弱变化规律, 而Ge₂C_n^-系列具有一定的奇偶性. 采用B3LYP方法对GeCn, GeC_n^±, Ge₂C_{n和Ge2Cn^±进行构型优化, 发现锗原子位于碳链一端和两端的直线构型最稳定. 电子态、绝热电离势、电子亲合势和键能变化值表明, GeCn中性分子在稳定性上存在奇弱偶强的变化规律, 而Ge2Cn存在奇强偶弱的变化规律, 两系列正负离子的奇偶性则不明显, 产生奇偶性的根本原因是价层p电子数. 理论计算与实验现象比较说明, 在Ge2Cn^±的实际形成过程中动力学因素起了一定作用.}     

一种图顶点着色DNA计算机模型

设计了一种专门用于求解图顶点着色的DNA计算机. 该计算机的主体是由一个可变温度的聚丙烯酰胺凝胶电泳构成. 可变温度的电泳由3部分组成, 分别为“解链区”、“非解区”和“解区”. 它们对应的可控温度分别为T_m1, T_m2和T_m3. 本文介绍了该计算机的基本结构与基本原理, 给出了存储库的构建方法, 特别讨论了编码问题, 并成功地对5个顶点的图给出了系统的生物操作与生化实验.     

组胺对大鼠小脑顶核神经元电活动的兴奋作用

小脑顶核在运动控制和躯体平衡中起着重要作用. 先前的研究揭示了小脑顶核接受下丘脑-小脑组胺能神经纤维的投射, 但对支配小脑顶核的组胺能神经投射的功能作用目前还没有报道. 本研究采用脑片制备观察了组胺对小脑顶核神经元放电活动的影响. 47张小脑脑片记录了65个小脑顶核细胞, 其中绝大部分细胞对组胺刺激表现出兴奋反应(58/65, 89.2%). 用低钙/高镁脑脊液灌流脑片, 不能阻断这些神经元对组胺的兴奋反应 (n = 10), 说明组胺对顶核神经元的兴奋作用是直接的突触后效应. 组胺H₂受体阻断剂ranitidine可阻断组胺对顶核细胞的兴奋效应(n = 15), 而H₁受体阻断剂triprolidine (n = 15)和chlorpheniramine (n = 10)不能阻断组胺的兴奋效应. H₂受体激动剂dimaprit可以模拟组胺对顶核细胞的兴奋效应(n = 20), 而_H1受体激动剂2-pyridylethlamine不能引起小脑顶核神经元任何反应(n = 16); 并且, dimaprit对顶核的兴奋效应能被H₂受体阻断剂ranitidine阻断(n = 13), 而不能被H₁受体阻断剂triprolidine阻断(n = 15). 以上结果说明, 组胺是经H₂受体的介导兴奋小脑顶核神经元, 提示下丘脑-小脑组胺能神经纤维可能通过其对小脑顶核神经元的兴奋性输入, 调制经小脑顶核介导的感觉-运动整合过程.     

水蒸气相中CuCl2溶解度的实验研究

近年来地质证据的积累, 使人们认识到铜在气相中迁移是一种重要的地球化学过程, 但目前关于铜在气相中溶解反应机理的研究还相当缺乏. 采用溶解度法, 在330~370℃, 压力为4.2~10.0×10⁶ Pa的条件范围内, 实验研究了CuCl₂在不饱和水蒸气相中的溶解度. 结果表明: 水蒸气的存在, 大大增强了铜在气相中的溶解能力; 恒定温度下, 铜在气相中的溶解度随着水蒸气压的增加而增大, 两者呈正相关关系. 气相中铜以水合物的形式存在, 铜在气相中的溶解可由以下反应表述: CuCl₂^solid+nH₂O^gas=CuCl₂(H₂O) _n^gas其中水合数随着温度升高而下降, 温度为: 330℃水合数n约为4.0, 350℃水合数n约为 3.6, 370℃水合数n约为3.3.     

墨西哥湾沉积物中PMID系列生物标记物及其碳同位素组成

在墨西哥湾海底沉积物中检测到一组含有1~5个不饱和双键、不规则2,6,10,15,19-五甲基二十烯烃(PMIΔ)系列化合物, 其在色谱图上分布在nC₂₂ ~ nC₂₄之间. 这些化合物具有极负的碳同位素组成, δ ¹³C比值在−86.7‰ ~ −115.5‰之间, 而与其伴生的正构烷烃化合物碳同位素比值在−28.4‰ ~ −34.6‰之间. 这些化合物是海底甲烷古细菌厌氧氧化活动所产生的特征生物标志物, 指示着海底存在天然气渗漏或有天然气水合物的产出.     

陨星体的中子俘获效应和大气层前的半径

在一些陨石中观察到由次级宇宙射线产生的中子效应, 即由⁷⁹Br和⁸¹Br俘获次级中子产生的⁸⁰Kr和⁸²Kr过剩. 根据⁷⁹Br(n, gb)⁸⁰Kr, ⁸¹Br(n, gb)⁸²Kr及²⁴Mg(n,a)²¹Ne反应, 分别导出超热中子通量 (J_n (30 ~300 eV))和快中子通量(J_n ( > 5 MeV)). 对中国的一些降落型普通球粒陨石的宇宙成因稀有气体分析发现, 这些陨石的超热中子(30 ~ 300 eV, 来自80Kr_n)与快中子(>5 MeV, 来自21Ne)的通量比值随J_n(30 ~ 300 eV)值增高而增大, 表明它们在进入大气层前具有较大的质量, 并有相当一部分次级中子慢化为超热中子. 根据Jn(30 ~ 300 eV)/J_n (> 5 MeV)值与陨星体大小的函数关系, 估算陨星体进入大气层前的最小半径和最小质量, 计算结果为: 肇东球粒陨石 60 cm, 3200 kg; 老城镇 32 cm, 490 kg; 随州 31 cm, 450 kg; 西乌珠穆沁22 cm, 160 kg; 东台 21 cm, 140 kg.     

新型钒氧吡唑配合物的合成与表征

在室温条件下, 用相同的原料合成了两种新的以简单吡唑(C₃H₄N₂简写为pz)为配体的不同钒氧配合物, VO(pz) ₄ (SO₄)·H₂O (1)和V₂O₂ (m-pz) (m-OOSO₂)(m-OCH₃)(pz) ₄ (2). 配合物1是单核的以4个吡唑为端配的钒氧配合物; 配合物2是以吡唑阴离子、硫酸根和甲氧基为桥基的三元异桥双核配合物. 对两个配合物进行了元素分析、红外光谱表征, 并用X单晶衍射测定了配合物1和2的晶体结构. 此外, 进行了非等温热分解动力学研究. 配合物1的晶体属于正交晶系, 空间群: Pna2₁, a = 14.547(2) Å, b =10.895 (2) Å, c =11.835 (2) Å; a = b = g = 90°, V = 1875.8(5) ų, Z = 4, R₁ = 0.0485, wR₂ = 0.1092. 对于配合物2: 三斜晶系, 空间群: Pī, a =8.377(2) Å, b =9.928(2) Å, c = 16.527(3) Å, a = 85.54(3)°, b = 80.92(3)°, g = 87.92(3), V =1352.7(5) Å₃, Z = 2, R₁ = 0.1461, wR₂ = 0.4444. 非等温热分解动力学研究表明, 配合物1的第一阶段和第二阶段热分解反应可能的反应机理分别为成核与生长n = 1/3, 三维扩散n = 2. 配合物2第一阶段和第二阶段热分解反应可能的机理分别为化学反应, 三维扩散n = 2.     

应用协方差分析研究纳秒强场下氨的库仑爆炸过程

在约10¹² W/cm²激光功率密度条件下, 观察到了氨在532 nm纳秒激光下的库仑爆炸现象, 其主要高价产物离子为N³⁺和N²⁺, 平动能分别为110及50 eV. 这些高价离子被认为是团簇内部电子经过逆韧致吸收加热后碰撞电离产生. 通过协方差分析技术研究了产物离子N^q+ (q = 2, 3), H⁺, 团簇(NH₃)_nH⁺ (n = 2~14)离子之间的相关性, 发现高平动能的氢及氮的高价离子来源于同一爆炸过程, 而低平动能的氢, 团簇离子等可能来源于多光子电离解离过程.     

U-Pb同位素定年标准锆石的Hf同位素

利用配有193 nm激光的Neptune多接收电感耦合等离子体质谱仪(LA-MC-ICPMS), 采用新发表的Yb的同位素丰度和本研究中测定出的Yb和Hf之间的质量歧视关系, 在原位和扫描模式下, 对标准锆石91500进行了一系列的Hf同位素测定实验. 结果显示, 不同束斑直径和模式下获得的Hf同位素比值在误差范围内相同, 并与文献报道值一致. 因此, 无论是原位还是扫描模式, 均可在LA-MC-ICPMS仪器上获得可信的锆石Hf同位素组成; 同时也表明我们所采用的干扰元素的校正方法对于取得令人满意的Hf同位素测量准确度是合适的. 运用上述方法对目前微区U-Pb定年工作中常用的4种标准锆石进行系统测定发现, 91500, CZ3, CN92-1和TEMORA的¹⁷⁶Hf/¹⁷⁷Hf比值分别为0.282316±4(n = 34); 0.281704±6 (n = 16), 0.282200±6 (n = 20)和0.282684±14 (n = 24), 对应的¹⁷⁶Lu/¹⁷⁷Hf平均值分别在0.00031, 0.000036, 0.00083和0.00127左右. 研究发现, 相对CN92-1和TEMORA而言, CZ3和91500具有非常狭窄和稳定的Lu/Hf比值及Hf同位素变化范围, 是Hf同位素LA-MC-ICPMS测定的理想标准锆石.     

苜蓿根瘤菌1021外源cAMP上调glnⅡ及glnK-amtB的表达

苜蓿根瘤菌1021中多个腺苷酸环化酶基因的存在, 暗示着cAMP的重要性. 本研究用全基因组DNA微阵列分析了外源cAMP对苜蓿根瘤菌的功能. 分析结果表明, glnⅡ和glnK的转录水平在外源cAMP存在时有明显上调. 通过测定glnⅡ和glnK启动子与lacZYA报告基因融合系统在苜蓿根瘤菌体内的活性, 再次证实外源cAMP对glnⅡ和glnK启动子表达有激活作用.     

基于功能性标记和测序发掘携带有S5n基因的水稻新种质

水稻籼粳亚种间杂种具有强大的生物学优势, 但杂种F1普遍高度不育, 难以直接利用. S₅ⁿ基因可以克服由S₅基因座位互作引起的杂种不育性. 目前S₅ⁿ基因已被成功克隆, 该基因功能区存在大片段的缺失DNA, 为快速并准确发掘携带有S₅ⁿ的水稻新种质提供基础. 本文将S₅ⁿ基因序列与日本晴相对应序列进行比对, 在S₅ⁿ基因缺失DNA的两端设计引物, 对已知携带有S₅ⁿ和不携带有S₅ⁿ基因(但携带有S₅ⁱ或S₅^j)的水稻材料进行PCR扩增检测, 建立S₅ⁿ基因的功能性标记. 利用该标记对我国水稻微核心种质进行检测, 其中有10个品种的S₅座位中存在DNA片段缺失, 这些品种可能携带有S₅ⁿ基因. 这些品种包括毫补卡、小红谷、老造谷、三磅七十箩、木邦谷、魔王谷内杂、饭毫皮、飞蛾糯2、包协-7B和特青选恢等, 其中除三磅七十箩和老造谷外, 其余的8个品种均未见报道携带有S₅ⁿ基因. 对存在缺失DNA的10个品种的扩增片段进行测序, 发现全部品种S₅座位的缺失DNA片段都与02428和零轮(已知携带有S₅ⁿ)的一致, 说明这10个品种S₅座位的基因也是没有功能的, 证明确实存在S₅ⁿ基因.     

海面风向不确定性对海表面盐度反演影响的剔除

基于海面微波辐射的小斜率近似模型算法, 对海面风的影响进行了深入的讨论, 提出一个计算海面风附加效应的关系式. 该关系式表明, 风对海面亮温的附加贡献ΔT_h,v与海表面温度、海表面盐度以及海面风速呈近似的线性关系. 另外, 在较小的入射角和中低风速条件下, 风对海面亮温的附加贡献的水平和垂直极化分量之和(ΔT_h+ΔT_v) 与风向无关. 据此, 提出海表面盐度遥感反演的一个新公式, 该公式中不包含风向因子. 这有利于提高航空海表面盐度遥感的精度, 对于单入射角卫星传感器也有一定的应用价值.     

Al1-xMgx(0≤x≤0.10)合金熔体的黏度与成分的关系

利用高温熔体回转振动黏度仪测定了Al_1-xMg_x(0≤x≤0.10)(质量分数)合金熔体在973~1173 K温度范围内的黏度. 在该温度区间内, Al_1-xMg_x(0≤x≤0.10)合金熔体的黏度与温度的关系符合 Arrhenius公式. 在研究的合金体系内, 熔体黏度随镁含量的增加而增大. 合金熔体的黏度与其玻璃形成能力有着重要的关系.     

七量子位D-J算法和精确受控相移门的NMR实验实现

首次报道通过液相核磁共振(NMR)实验实现七量子位D-J (Deutsch-Jozsa)量子算法和精确受控相移门的实验研究结果. 实验表明: 使用不同脉冲序列实现了七量子位D-J算法中的U_f变换, 只对U_f变换进行一次评估就可以判断所执行的变换中函数f的性质. 此外, 提出了实验上简单可行、设计精确、任意相移的受控相移门的实验方法. 所得结果将有助于解决多量子位NMR信号的灵敏度变差问题, 由于使用大量选择性脉冲序列而增加的实验复杂性问题和由于选择性脉冲的不完善使得实现逻辑门的误差增加的问题. 并且, 可以应用于多量子位和更复杂的算法(例如量子Fourier变换和Shor算法).     

贵州红枫湖沉积物中有机质的降解与微生物作用

对红枫湖沉积物中有机碳, 孔隙水中的SO₄^2−, 以及沉积物中的DNA和类脂化合物的分布进行了研究. 红枫湖沉积物有机碳的含量(23.3~76.8 mg·g^−1)从上到下呈下降趋势, 0~8 cm含量最高. 沉积物孔隙水中SO₄^2−含量为0.89~40.50 mg·L^−1, 表层4 cm深度内迅速下降至12 mg·L^−1, 4 cm后基本不变. 硫酸盐还原指数代表硫酸盐还原细菌对硫酸盐的还原强度, 表征SO₄^2−作为一种电子受体在有机质降解过程中被利用的程度. 对硫酸盐还原指数SRI的计算表明有机质保留年限为14年, 与孔隙水中SO₄^2−含量相对应. 沉积物中微生物的总DNA凝胶图像显示, DNA在0~9 cm含量相对较高, 9 cm后相对较低, 与有机碳的变化规律和SRI值一致, 表明微生物在湖泊沉积物有机质降解过程中发挥了重要作用; 缺氧条件下, SO₄^2−是重要的电子受体被微生物利用; 沉积物中微生物的总DNA分析为分子生物地球化学研究能为湖泊营养元素循环及湖泊富营养盐化的研究提供重要手段.     

水稻肉桂酰辅酶A还原酶基因的克隆与表达分析

用现有的OsCCR 基因片段筛选水稻核DNA文库, 获得了长为3045 bp的核DNA. 它包含4个内含子和5 个外显子, 推测的可读框长为337个氨基酸. OsCCR与其他植物中同类酶在氨基酸水平上有70%的相似性和30%的相同性, 含有保守的辅酶Ⅱ(NADP)结合位点及可能为该酶催化位点的特征序列. Northern杂交证实, 该基因产物广泛存在于水稻根、茎和叶等各组织中, 在茎中表达量较高. 组织原位杂交结果表明, OsCCR 基因在维管束及新生侧根中有强烈的表达信号, 与该基因编码的酶的木质素合成特性相吻合. OsCCR 基因的克隆、组织定位及生物化学方面的研究将有助于深入了解木质素形成的分子机理, 并为通过遗传工程的手段改善植物的机械性能以获得低木质素纸浆原料打下基础.     

一个先天性小眼球家系致病基因的排除性定位

先天性小眼球是一种先天发育异常性眼科疾病. 通过基因扫描和连锁分析对一个6代常染色体显性遗传先天性小眼球中国家系的疾病相关基因进行研究. 根据已报道的与小眼球相关的5个基因座位(MITF, SOX2, PAX6, MCOP和NNO2), 在3, 11, 14和15号染色体上选取了14个微卫星标记, 以荧光标记引物的聚合酶链反应(PCR)扩增目的片段, 用ABI 377 DNA遗传分析仪对该家系成员进行基因扫描和基因分型, 并采用Linkage软件包对基因分型结果进行连锁分析. 结果显示, 该家系致病基因与这些已报道的座位均不连锁, 即该家系致病基因不是已报道的座位, 可能是一个尚未报道的对眼球发育至关重要的新基因座位.     

CopG蛋白介导的DNA弯曲对σ54依赖型启动子转录起始的调控作用

以glnAp2, nifLp和glnHp2为研究对象, 在不改变上游序列增强子元件和核心启动子之间距离的前提下, 将DNA弯曲蛋白CopG的靶位点替换插入到两者之间的不同位置, 构建了一系列的同源启动子. 在大肠杆菌中, 这些同源启动子的活性被CopG介导的DNA弯曲激活或者被抑制. 不同位置的CopG靶位点, 在具有相同调控模式的同源启动子中(无论是激活还是抑制)相距为整数个螺旋, 在具有相反调控模式的同源启动子中相距为整数加半个螺旋. 我们的实验结果表明, CopG介导的DNA弯曲可能通过改变σ⁵⁴RNA聚合酶和NtrC在DNA螺旋上的相对相位关系进而可以调控σ⁵⁴依赖型启动子的转录起始.     

好氧生物降解中烷烃单体稳定同位素分馏及其环境意义

通过气相色谱(GC-FID)监测了在好氧条件下微生物(石油降解菌GIM2.5和白腐菌Phanerochaete chrysosporium-1767)对正十二烷、正十五烷、正十六烷、姥姣烷、正十八烷以及正二十四烷烃等石油及其制品的常见组分以及原油样品的降解. 用色谱-同位素质谱(GC-IRMS)分析了降解过程中烷烃及原油中正烷烃组分(C₁₃ ~ C₂₅)的单体稳定碳、氢同位素组成. 结果发现, 在好氧微生物作用下, 上述烷烃的稳定碳 (δ ³C)、氢同位素(δ D)都较为稳定, 其同位素值变化基本上介于仪器的精确度以内, 尤其是nC₁₆以上正烷烃. 烷烃化合物δ ¹³C和δ D的稳定性和特定性可用于追索表生环境中石油类污染物的来源, 特别是当污染物风化严重, 常规的化学指纹技术难以明确判识时, 稳定同位素指纹(δ ¹³C和δ D)有望成为有效的环境污染源指示剂.