二氧化锆助剂对碳纳米管负载钴基催化剂费-托合成催化性能的影响

通过浸渍法制备了碳纳米管负载的钴基催化剂,考察了助剂ZrO2的加入方式对催化剂的费-托合成催化性能的影响.采用透射电子显微镜、氮气物理吸附脱附、X-射线衍射、H2-程序升温还原、X-射线光电子能谱等方法对催化剂进行了表征,并在固定床反应器上对催化剂的费-托合成反应性能进行了测试.结果表明:对于先浸渍钴后浸渍锆或者钴和锆同时浸渍的催化剂,ZrO2的加入提高了钴的分散度;但是先浸渍钴后浸渍锆,ZrO2覆盖了部分钴的表面,使得此种催化剂表现出最低的反应活性.先浸渍锆后浸渍钴的催化剂的钴颗粒虽然较大,但是催化剂中表面钴原子的密度最大,从而表现出最高的反应活性.     

不同载体负载的钴基费-托合成催化剂的还原过程研究

研究了不同载体(SiO2、Al2O3、TiO2)负载的钴基费-托合成催化剂在氢气气氛下的还原行为.采用原位X-射线衍射(in-situ XRD)、氢气程序升温还原(H2-TPR)技术对催化剂的还原过程进行原位表征,考察了催化剂中活性相Co3O4在还原过程中的物相变化和不同载体对Co3O4还原过程的影响.结果表明:不同载体负载的钴基费-托合成催化剂的还原均分为2步进行,2步还原过程为:Co3O4 H2→3CoO H2O和3CoO 3H2→3Co0 3H2O.不同载体负载的钴基费-托合成催化剂在氢气气氛下的还原性大小顺序为:Co/SiO2>Co/TiO2>Co/Al2O3.     

不同形貌纳米Al2O3负载的钴基催化剂费-托合成催化性能研究

通过水热法合成了不同形貌（纤维、棒、片）Al2O3纳米材料,用满孔浸渍法负载钴基催化剂（Co/Al2O3）,采用透射电子显微镜（TEM）、氮气物理吸附（N2-physisorption）、X-射线衍射（XRD）、氢气程序升温还原（H2-TPR）等方法对催化剂表征,并在固定床反应器上测试其费-托合成催化性能.结果表明：载体Al2O3形貌影响Co3O4晶粒大小、催化剂还原性能和催化活性,Al2O3纳米纤维负载的催化剂上Co3O4晶粒最小,催化剂表面的钴金属活性位数量最多,费-托合成催化活性最高.     

液相法制备铁钴合金纳米线/棒

报道了一种简单的液相还原法制备铁钴合金纳米线/棒.以十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为表面活性剂,在90℃时利用水合肼还原Fe2 和Co2 的水和正辛烷的混合溶液得到铁钴合金纳米线/棒.所得样品经X-射线粉末衍射(XRD) ,透射电子显微镜(TEM) ,选区电子衍射(SAED)和振动样品磁强计(VSM)等表征,结果表明延长反应时间,一维铁钴合金纳米结构直径增大但长度没有明显变化,一维铁钴合金纳米材料的室温矫顽力高于体相铁钴合金.该铁磁性纳米线/棒有望应用于催化、生物技术和磁记录器件等领域.     

SiO_2修饰TiO_2负载钴基费-托合成催化剂及性能研究

采用Stber法和浸渍法制备了SiO2修饰的TiO2载体,并用浸渍法制备了钴基费-托合成催化剂,考察了其费-托合成催化性能.分别采用透射电子显微镜(TEM)、X-射线衍射(XRD)、低温氮气物理吸附-脱附、氢气程序升温还原(H2-TPR)等技术对载体和催化剂进行了表征,在固定床反应器上对催化剂的催化性能进行了评价.结果表明:SiO2的引入能减弱钴物种与TiO2之间的相互作用力,提高钴物种的还原性,使催化剂的催化性能显著提高.     

V2 O5/γ-Al2O3催化剂的乙苯混合脱氢研究

采用等体积浸渍法制备了一系列V2O5/γAl2O3催化剂,用程序升温还原反应(TPR)、X射线光电予能谱分析(XPS)、粉末X射线衍射分析(XRD)和N2物理吸附对催化剂进行了表征,并考察了催化剂在CO2气氛下乙苯氧化脱氢反应性能和在系统中通入O2对催化剂结构和催化性能的影响.结果表明,随着V负载量的增加,催化剂在CO2氧化乙苯脱氢过程中的初活性增加,但催化剂的稳定性变差;在CO2氧化乙苯过程中加入少量O2可以有效抑制催化剂表面积碳,同时使催化剂表面高价态的V物种含量增加,从而维持较高的活性和稳定性.     

Pd-Ni/HZSM-5多相催化乙酸、乙醛一步加氢酯化研究

采用浸渍法制备了负载型双金属催化剂Pt-Ni/HZSM-5,并用于催化乙醛和乙酸气相一步加氢酯化反应.X-射线衍射结果表明,双金属在催化剂表面处于高分散状态.研究了镍负载量、焙烧温度、还原温度、反应温度、氢醛比以及催化剂用量对催化性能的影响.结果表明,催化剂制备条件和反应条件对催化性能有显著的影响.微量Pt的引入使催化剂的催化活性增强.     

Al2O3 改性Co/SiO2 费托合成催化剂的制备及结构表征

采用溶液浸渍法制备不同含量Al2O3的Co/SiO2-Al2O3催化剂.采用程序升温还原(TPR)、X射线衍射(XRD)、物理吸附(BET)以及原位CO吸附红外光谱(DRIFT)对催化剂进行表征.结果表明:Al2O3的添加导致催化剂比表面积稍有下降,但对孔径分布无明显影响;随着Al2O3负载量的增加,载体表面钴粒子粒径变小,分散度提高,同时还原度逐步降低;Al2O3改性后催化剂表面CO吸附峰位发生蓝移,并且桥式CO吸附峰强度明显增大,说明Al2O3改性后钴催化剂具有更高的表面活性.     

钴基复合氧化物氧化降解甲苯的结构与催化性能

采用溶胶-凝胶法制备了钴基复合氧化物A-Co（A=Cu,Mn,Ce）,测定和评价了A-Co复合催化剂氧化降解甲苯的催化性能.结果表明,二元钴基复合氧化物氧化降解甲苯的催化活性均优于纯钴氧化物催化剂,其中,Ce-Co氧化物的t10和t90(分别为达到10%和90%的甲苯转化的温度)分别为221,238 ℃,催化活性最高.在240 ℃连续使用50 h,Ce-Co氧化降解甲苯降解转化率仍为99%以上,具有较好的催化稳定性.应用X射线衍射、氮气吸脱附、扫描电子显微镜、氢气程序升温还原和X射线光电子能谱等表征技术,研究了钴基催化剂的结构与催化性能的关系,在Ce-Co催化剂上形成的Ce⁴⁺/Ce³⁺和Co³⁺/Co²⁺氧化还原对促进了催化剂上氧的迁移,提高了表面氧的可还原性,在甲苯氧化降解过程中产生协同作用.     

磷铁摩尔比对磷酸铁结构及其催化转化2,3-丁二醇性能的影响

通过水热合成方法制备一系列不同摩尔比的磷酸铁催化剂,测试了其催化转化2,3-丁二醇的性能。利用X线衍射(XRD)、NH_3程序升温脱附(NH_3-TPD)、H_2程序升温还原(H2-TPR)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、热质量-差热分析法(TG-DTA)及N2吸附-脱附等手段表征催化剂的结构和表面性质。实验发现,低磷铁比催化剂转化2,3-丁二醇的主要产物为氧化断裂产物乙醛,而高磷铁比催化剂的主要产物则为脱水产物丁酮。表征结果表明,低磷铁比FePO_4有着更强的表面氧化还原活性和较弱的表面酸性,随着磷铁摩尔比升高,催化剂表面酸性得到增强而氧化还原性减弱。提出了一种2,3-丁二醇在酸性与氧化还原性双功能催化剂上的转化机制。