Zn掺杂g-C_3N_4的制备及其可见光催化性能研究

以三聚氰胺为前驱体,采用热聚合法在马弗炉中制取了类石墨相氮化碳(g-C_3N_4)催化剂;然后以含有一定质量ZnCl2的三聚氰胺为前驱体,采用相同的方法制备了Zn/g-C_3N_4复合催化剂。采用X射线衍射光谱(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、电子扫描显微镜(SEM)对制备的样品进行了表征,通过可见光催化降解亚甲基蓝溶液(MB)实验研究了Zn掺杂浓度对光催化活性的影响。实验结果表明,掺杂量为0.5%的Zn/g-C_3N_4效果最好。同时探索了亚甲基蓝浓度、催化剂用量、反应温度等对复合催化剂光催化性能的影响。     

热解法制备g-C_3N_4及其可见光降解有机污染物

在580℃下热解单氰胺的方法合成石墨型碳氮化合物g-C_3N_4,并采用X-射线衍射(XRD),扫描电子显微镜(SEM),紫外可见漫反射(UV-Vis DRS),红外光谱(FT-IR),光致发光光谱(PL)对该催化剂进行了表征.通过对罗丹明B(Rhodamine B,RhB)及水杨酸(Salicylic acid,SA)的降解来研究其催化活性,同时探讨了光催化降解RhB体系中g-C_3N_4的用量和溶液pH对RhB降解的影响.结果表明,在可见光(λ≥420nm)照射下,g-C_3N_4为1.2g/L,pH 5.35时,g-C_3N_4对RhB的光降解活性最好,150min后可使RhB褪色完全.在光催化反应条件下降解SA,45h时降解率达到35.09%.采用外加异丙醇、苯醌、EDTA等捕获剂试验,推测其催化机理主要为超氧自由基(O2·-)氧化历程.     

Ag/α-Fe_2O_3/g-C_3N_4光催化降解罗丹明B

为了使g-C_3N_4光生电子和空穴容易复合,改善可见光响应低等缺点,该实验中采用溶胶-凝胶法将g-C_3N_4和α-Fe_2O_3进行复合形成g-C_3N_4异质结光催化剂,再采用光沉积法将Ag沉积在α-Fe_2O_3/g-C_3N_4上,构建Z型机制Ag/α-Fe_2O_3/g-C_3N_4催化剂材料,改善光生电荷的分离和传输能力及可见光响应,进一步增强其光催化降解污染物活性.最后通过XRD、FT-IR、XPS、SEM、TEM、紫外-可见漫反射光谱表征光催化剂结构和性能,并以染料罗丹明B溶液模拟废水,研究催化剂的降解动力学特性,通过活性基团捕获实验探究光催化机制.实验结果表明:(1)α-Fe_2O_3和g-C_3N_4复合形成异质结,当α-Fe_2O_3负载量为3%时,α-Fe_2O_3/g-C_3N_4光催化性能比纯的g-C_3N_4有了明显的提高,光催化性能降解罗丹明B达到79%.(2)Ag负载在α-Fe_2O_3/g-C_3N_4,当Ag的负载量为3%时,在可见光下3.5 h能够对罗丹明B达到95%以上的降解.(3)Ag/α-Fe_2O_3/g-C_3N_4增强的光催化剂性归因于α-Fe_2O_3和g-C_3N_4形成异质结以及Ag加入后形成Z型异质结结构.     

Bi_2MoO_6/g-C_3N_4Z型异质结的合成及其光催化性能的研究

本研究制备了Bi_2MoO_6/g-C_3N_4 Z型异质结光催化剂。通过XRD和紫外-可见漫反射光谱表征来测试样品的晶体结构和光吸收性能等性质。结果表明:掺杂Bi_2MoO_6形成异质结后,g-C_3N_4的禁带宽度变窄,增强了光催化活性。以罗丹明B为目标污染物,在可见光下研究了pH对Bi_2MoO_6/g-C_3N_4的光催化降解性能的影响,研究显示Bi_2MoO_6/g-C_3N_4光催化性能优于g-C_3N_4,在光照1 h内基本可将污染物100%完全降解。最后通过捕获实验验证在光催化过程中起主要作用的是O~-_2·自由基,并推测出可能的光催化机理。     

光诱导合成氮化碳负载的银纳米催化剂

为提高g-C_3N_4的光催化活性,采用光诱导法将银纳米颗粒与g-C_3N_4复合在一起制得氮化碳负载的银纳米催化剂(Ag/g-C_3N_4)。产品分别采用紫外-可见分光光度计、X射线衍射仪与傅里叶变换红外光谱仪进行表征,其光催化活性通过在可见光照射下降解罗丹明B得出。结果表明,光诱导法可以将硝酸银还原成单质银并将其负载到氮化碳表面上,只用0.1 g的Ag/g-C_3N_4对罗丹明B能达到91.6%的降解率,并且循环使用5次后还有高达87.9%的降解率。Ag/g-C_3N_4具有催化活性高、耗量少、稳定性好的特点。     

TNTAs／g-C3 N4的制备及光催化降解罗丹明B

采用水热法制备了二氧化钛纳米管(TNTAs),以尿素为前驱体采用煅烧法制备了g-C_3N_4,然后通过超声制备了TNTAs/g-C_3N_4复合物,并研究了复合物对罗丹明B(RhB)的光催化降解活性.结果表明:TNTAs与g-C_3N_4的复合,增强了对可见光的利用率,复合物中异质结的形成,有效抑制了催化剂中光生电子和空穴对的复合,TNTAs/g-C_3N_4复合物光催化降解RhB的性能得到了明显提高,其中TNTAs/g-C_3N_4-1∶2具有最高的光催化降解活性.     

氮掺杂碳点/富氮类石墨型氮化碳复合光催化剂的制备及产氢性能研究

通过自下而上的方法,以g-C_3N_5为基质、柠檬酸为前驱体,制备了氮掺杂碳点(N-CDs)掺杂g-C_3N_5复合光催化剂.通过X射线粉末衍射仪、扫描电子显微镜、X射线光电子能谱、N_2吸附-脱附等温线、紫外-可见光漫反射光谱及荧光光谱等对材料的组成、表面形貌和化学性能进行表征,以光分解水产氢实验研究了材料的光催化产氢性能.研究结果表明:0.125%N-CDs/g-C_3N_5复合光催化剂具有较多的活性位点,促进了光催化反应的电子传递过程,从而提高了材料的光催化产氢性能;N-CDs的掺杂提高了太阳光利用效率的同时进一步将电子-空穴对的高复合率降低,从而使光催化活性提高;在模拟可见光的光照射下,0.125%N-CDs/g-C_3N_5复合光催化剂的产氢量是g-C_3N_5的3.5倍.     

Fe2O3/g-C3N4光催化降解罗丹明B性能研究

为了改善g-C_3N_4比表面积低等缺点,通过高温热聚合法制备了三维(3D)多孔g-C_3N_4,并通过与Fe_2O_3复合得到Fe_2O_3/g-C_3N_4催化剂,提高其可见光响应.Fe_2O_3/g-C_3N_4在g-C_3N_4含量为900 mg、罗丹明B(Rhodamine B,RhB)浓度为20 mg·L~(–1)、H_2O_2为15 mmol时脱色速率最快,30 min可达到100%.同时Fe_2O_3/g-C_3N_4对其他有机物也表现出较好的降解性能,在30 min内对甲基橙(Methyl orange,MO)、四环素(Tetracycline,TC)的降解率分别达到80%和90%.通过活性基团捕获实验探究Fe_2O_3/g-C_3N_4的光催化降解机制,实验结果表明h+和·OH在Fe_2O_3/g-C_3N_4光催化降解有机物过程中起到主要作用.     

Yb_2O_3/g-C_3N_4复合光催化剂的制备及光催化性能研究

为了验证可见光下Yb_2O_3/g-C_3N_4光催化剂分别降解水体中的苯酚和盐酸四环素(TTCH)的光催化效果.本研究采用热解和超声混合方法制备Yb_2O_3/g-C_3N_4光催化剂,并用多种仪器进行性能表征.Yb_2O_3/g-C_3N_4在可见光下对20 mg/L苯酚和TTCH的降解率分别为80.83%和85.01%;Yb_2O_3/g-C_3N_4复合光催化剂的光催化性能明显提高,其降解苯酚的速率是g-C_3N_4的3.80倍,降解TTCH的速率g-C_3N_4的6.57倍.结果表明,Yb_2O_3/g-C_3N_4具有更加高效的可见光响应能力,且具备更好的光催化性能.     

热缩聚法制备g-C3N4/TiO2催化剂对甲基橙降解性能研究

本文基于g-C_3N_4以及TiO_2等材料的结构特点,采用热缩聚法对TiO_2与尿素高温缩聚制备的g-C_3N_4进行处理,通过傅里叶红外变换光谱(FI-IR)对光催化剂的各元素化学键结状态进行了表征。以甲基橙染料(MO)为污染物模拟废水,研究考察不同催化剂在可见光区域下对目标降解物的降解效果。研究结果表明:将相同质量的g-C_3N_4和TiO_2,用锡纸包裹密封,500℃焙烧2小时,制备得到的g-C_3N_4/TiO_2催化剂在可见光下对甲基橙的降解度高达82%,对废水处理效果较好,适宜推广。     

Bi_(12)O_(15)Cl_6/g-C_3N_4异质结的制备及其光催化性能

采用湿式浸渍法制备了Bi_(12)O_(15)Cl_6/g-C_3N_4二元Ⅱ型异质结光催化剂,通过XRD、SEM和紫外-可见漫反射光谱表征来测试样品的晶体结构、形貌和光吸收等光化学性质。以四环素为目标污染物,在可见光下研究了掺杂比、投加量和溶液初始质量浓度对Bi_(12)O_(15)Cl_6/g-C_3N_4的光催化降解性能的影响。结果显示,当掺杂比为50%、投加量为1.6 g/L、溶液初始质量浓度为10 mg/L时,在可见光照射150 min内,四环素的去除率为96.43%.最后通过自由基捕获实验验证在光催化作用过程中起主要作用的自由基团是h~+和·O~-_2.     

乙醇辅助制备碳掺杂g-C_3N_4及增强可见光催化去除NO性能研究

【目的】以无水乙醇和尿素为原料,通过一步热聚合法制备得具有特殊物化性能的碳掺杂g-C_3N_4光催化剂。【方法】通过X射线衍射(XRD)、紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)、荧光光谱(PL)、N2吸附等手段对样品进行了表征分析。【结果】碳掺杂g-C_3N_4样品的可见光催化活性明显高于未改进g-C_3N_4,也高于用去离子水辅助改进的g-C_3N_4样品。【结论】可见光催化活性增强的原因可以归因于光吸收能力增强、比表面积和孔容增大和光生载流子复合率减小等因素的协同作用。提供了一种简易和环境友好的方法制备高活性有机光催化剂的新思路,为环境污染净化提供了一种高效降解的新材料。     

BiOBr/g-C_3N_4纳米薄片复合光催化剂的制备及性能

用化学剥离法处理石墨相氮化碳制得纳米薄片,在超声条件下与BiOBr复合制备得到BiOBr/g-C_3N_4(CNBi)复合光催化剂.采用X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、扫描电子显微镜(SEM)、紫外可见漫反射光谱(UV-vis)等测试手段对该光催化剂进行了表征和分析;以甲基橙为模拟污染物,评价样品的可见光(λ420nm)催化性能.XRD和TEM结果显示,经浓硫酸处理后g-C_3N_4被剥离为纳米薄片,并且与BiOBr成功复合形成纳米异质结.UV-vis结果显示,CNBi样品的吸收边为425nm(禁带宽度约为2.93eV),介于BiOBr和g-C_3N_4纳米薄片之间.光催化试验结果表明,与单纯的BiOBr和g-C_3N_4纳米薄片相比,CNBi复合光催化剂具有更高的催化活性,BiOBr含量为30%的催化剂在2h内对甲基橙的降解效率接近100%.     

木质素基石墨烯量子点的制备及其复合光催化剂的降解性能

以木质素为原料,采用磷酸辅助的一步水热法制备了木质素基石墨烯量子点(lignin-based graphene quantum dots,LGQDs),对其进行分析与表征,研究磷酸掺杂量对LGQDs性能的影响。将LGQDs与g-C_3N_4进行复合,构建了g-C_3N_4/LGQDs复合光催化剂,进一步评价了该复合光催化剂对亚甲基蓝(MB)的光催化降解性能。研究结果表明:LGQDs具有明亮的蓝色荧光和良好的水溶性,这主要与表面丰富的官能团和磷元素的掺杂有关;在不同的p H环境下,LGQDs具有不同的荧光强度,且不同磷酸掺杂量影响了LGQDs荧光强度的稳定性;g-C_3N_4/LGQDs复合光催化剂对MB具有良好的光催化降解能力,降解率可达96.5%,相较于纯g-C_3N_4增幅为154.6%.     

ZnIn2S4/g-C3N4异质结光催化剂的制备及可见光降解甲硝唑的研究

本研究以甲硝唑为污染底物,分析ZnIn_2S_4/g-C_3N_4光催化剂的光催化降解性能、降解动力学和反应催化机理.采用水热和超声相结合的方法将ZnIn_2S_4负载到g-C_3N_4上,通过改变ZnIn_2S_4负载量得到不同ZnIn_2S_4含量的ZnIn_2S_4/g-C_3N_4异质结光催化剂.利用多种表征手段分析样品的结构、组成、形貌和光吸收等.实验结果表明ZnIn_2S_4/g-C_3N_4的结构是分层异质结构,当ZnIn_2S_4负载量为30%时,ZnIn_2S_4/g-C_3N_4催化剂的催化活性最佳,氙灯下2 h对甲硝唑的光催化降解率达到了90%.     

g-C_3N_4/RGO/AgI复合光催化剂的制备及性能研究

采用热聚合法制备石墨相氮化碳(g-C_3N_4),超声法制备还原氧化石墨烯/石墨相氮化碳(RGO/g-C_3N_4)二元复合光催化剂,再利用共沉淀法在二元复合光催化剂RGO/g-C_3N_4表面负载AgI,制得g-C_3N_4/RGO/AgI复合光催化剂。运用XRD、SEM、FT-IR、UV-Vis和FTIR等手段对材料进行表征,以罗丹明B(Rh B)作为目标物,用g-C_3N_4/RGO/AgI进行光催化降解实验。结果表明:光照210min后,g-C_3N_4/RGO/AgI光催化剂对Rh B的降解率为96. 52%。相同条件下,RGO/g-C_3N_4和gC_3N_4/AgI对RhB的降解率分别为58. 28%和73. 80%。g-C_3N_4/RGO/AgI复合光催化剂具有优异的光催化性能。     

复合催化剂NiS/g-C_3N_4的制备及光催化产氢性能

利用原位离子交换法制得复合催化剂Ni S/g-C_3N_4(g-C_3N_4为石墨相氮化碳),采用X射线衍射、透射电镜、紫外-可见漫反射光谱和红外光谱对该催化剂的组成、形貌和光物理性能进行了表征.以廉价的有机染料如曙红Y(EY)、中性红(NR)为敏化剂,三乙醇胺(TEOA)为牺牲剂,构建了完全不含贵金属的光催化产氢体系,考察了NiS的量、敏化剂种类与浓度、牺牲剂的体积分数及体系pH值对产氢性能的影响.结果表明,Ni S的复合和敏化剂EY的引入可使得g-C_3N_4的产氢性能显著提高.结合g-C_3N_4和Ni S/g-C_3N_4的荧光光谱性能,初步推测了该体系的产氢机理.     

富碳类石墨相氮化碳的制备及光催化性能

丙三醇与三聚氰胺的混合物通过热聚合法制得富碳类石墨相氮化碳(g-C_3N_4),着重研究丙三醇加入量对样品光催化性能的影响。采用X线衍射仪(XRD)、傅里叶红外光谱仪(FT-IR)、透射电子显微镜(TEM)分析样品的晶体结构、化学组成和形貌,紫外-可见分光光度计(UV-Vis)测定样品的光谱吸收性能,荧光光谱仪(PL)测试样品的荧光性能。结果表明:三聚氰胺缩聚形成g-C_3N_4,丙三醇碳化形成的无定形碳负载于g-C_3N_4表面。无定形碳的引入可以有效促进g-C_3N_4的可见光吸收,丙三醇的最佳加入量为0.2%(质量分数),此富碳g-C_3N_4样品可在200 min内降解90%的Rh B,是纯g-C_3N_4降解量的1.4倍。样品具有较好的稳定性,4次循环实验后依然保持92%以上的反应活性。     

C/N自掺杂提高g-C3N4光响应的理论研究

依托半导体的光催化性能对环境中的污染物进行降解是解决环境污染的一种有效途径.类石墨烯相C_3N_4(g-C_3N_4)具有稳定的化学性能和独特的电子结构,在光催化领域展现出巨大的应用潜力.采用第一性原理,本文对不同比例的C/N自掺杂g-C_3N_4的晶体结构和电子结构进行了探究.通过不同掺杂位形成能的比较,探究了单原子替位掺杂和多原子表面转移掺杂的最优化结构.通过电子结构的比较发现:C原子自掺杂较N原子自掺杂形成能更低,易于在实验中实现;随N掺杂比例的增加, g-C_3N_4的吸收光谱向红外移动; C掺杂比例为1/12时对可见光的响应最强.该理论结果除获得掺杂的微观机理解释,亦利于对后续实验的合成提供理论依据和指导.     

铈掺杂Bi_2O_3的制备及光催化性

通过微波水热辅助制备不同铈掺杂的氧化铋光催化剂。利用荧光光谱(PL)、X-射线粉末衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、紫外-可见漫发射光谱(Uv-vis DRS)等对催化剂物相和光谱特性进行了表征。结果表明,适量的铈掺杂能有效抑制Bi_2O_3由四方β相向单斜α相转变,并且能使Bi_2O_3光吸收范围拓展到更宽的可见区。甲基橙的光催化降解实验表明,铈掺杂后的Bi_2O_3具有更好的可见光催化性能,其中铈掺杂质量分数为2%的样品对甲基橙(20 mg/L)的催化效果最好,当添加量为1 g/L,中性环境中光照4 h后甲基橙的降解率可达85%。