改性SAPO-34分子筛催化剂的SCR脱硝性能

采用浸渍法负载Cu,Mn及Cu-Mn双金属,制备以菱沸石分子筛SAPO-34为载体的低温、廉价、高效的负载型选择性催化还原(SCR)脱硝催化剂.考察了不同活性组分、负载量及煅烧温度对氨选择性催化还原(NH_3-SCR)催化剂活性的影响,并通过BET,XRD,NH_3-TPD,TEM,XPS等多种表征手段对催化剂进行分析.活性测试结果表明,Cu-Mn双金属共同负载的催化剂活性明显优于Cu或Mn单金属负载的催化剂活性,当Cu,Mn的负载量分别为2%和6%,煅烧温度为450℃时,催化剂的活性最佳,在温度为180~330℃之间脱硝效率均能达到90%以上.分析结果表明,Cu-Mn双金属共同负载与单独负载Cu或Mn相比,能够减弱活性组分与分子筛载体的作用,在催化剂表面促进活性组分分散得更加均匀,同时Cu的引入增加了高价态Mn~(4+)和Mn~(3+)的比例,有利于提高催化剂的活性,引入Mn可适当调节Cu~(2+)与Cu~+的比例,有利于拓宽催化剂的活性温度窗口.     

Zr-Mn-Fe/Al_2O_3的低温脱硝性能

采用浸渍法用ZrOCl2.8H2O,Mn(NO3)2.6H2O和Fe(NO3)3.9H2O制备了Zr-Mn-Fe/Al2O3复合催化剂.通过调节质量分数分别为2%,5%和10%金属元素锰和锆的负载量制备了不同的催化剂,测试了其在NH3条件下的低温脱硝活性,研究了不同组分配比和氧气含量对催化剂脱硝性能的影响.通过在载体上分别单独负载Mn,Fe和Zr来探究脱硝过程中起主要作用的催化活性组分.实验结果表明,在体积分数φ(NO)=0.05%,摩尔比n(NH3)∶n(NO)=1∶1和φ(O2)=3.6%的条件下,制备的催化剂5Zr-5Mn-10Fe/Al2O3表现出很高的催化活性,在180℃时脱除效率超过了98%,是一种良好的低温SCR催化剂.Mn在脱硝过程中是主要的活性组分,而Zr和Fe是助催化组分.此外,在反应过程中通入一定的氧气,可以明显提高NO的脱除效率,能促进NO的转化.     

活性炭负载Fe_2O_3催化臭氧降解丁香酚

应用制备的活性炭(AC)负载活性组分催化剂催化臭氧处理丁香酚模拟废水,通过扫描电镜、X-射线衍射仪和比表面积分析仪对制备的催化剂特性进行表征,考察了AC负载活性组分的种类和初始pH值、负载量、催化剂加入量对催化臭氧氧化降解丁香酚模拟废水过程中COD_(Cr)(重铬酸盐指数)去除效果的影响,并对降解过程中COD_(Cr)的去除反应动力学进行研究.结果表明:AC表面成功负载了活性组分Fe_2O_3、CuO/Cu_2O、CeO_2、NiO,制备的催化剂(Fe/AC、Cu/AC、Ce/AC、Ni/AC)具有明显的催化活性,显著提高了臭氧氧化降解丁香酚模拟废水过程中COD_(Cr)的去除效果,催化活性从大到小依次为Fe/ACCe/AC Cu/AC Ni/AC;制备的Fe/AC具有最高的催化活性,在pH值为11、负载量为3%、Fe/AC加入量为0.3g/L条件下,反应60 min后COD_(Cr)去除率达到88. 90%,分别比AC催化臭氧处理和单独臭氧处理提高了21. 13%和29. 95%.动力学分析表明,臭氧氧化、AC、Fe/AC、Ce/AC、Cu/AC、Ni/AC催化臭氧氧化处理丁香酚模拟废水过程中COD_(Cr)的降解符合表观二级动力学规律,活性炭负载的活性组分有效提高了反应的动力学速率.     

白云石质凹凸棒土负载Cr的低温脱硝实验研究

以白云石质凹凸棒土(DPC)为载体,采用浸渍法负载Cr制备Cr Ox-DPC催化剂,并考察其低温脱硝活性。探究所制备催化剂Cr负载量和焙烧温度对脱硝活性的影响,利用BET、XRD等表征手段对催化剂分析,并考察脱硝工艺条件(空速和氨氮比)对脱硝效率的影响。结果表明:在Cr Ox负载量10%,焙烧温度为500℃时,催化剂的脱硝效率表现最佳,且在反应温度300℃时脱硝效率达到91%以上;在最佳条件下,Cr主要以Cr2O3和无定形态Cr Ox形式存在,催化剂中白云石结构受到破坏而凹凸棒石结构仍较好的存在;催化剂脱硝最佳工艺条件空速为10 000 h-1、氨氮比为1.0。     

助剂改性镍铈负载橄榄石焦油裂解催化剂的研究

以镍为活性组分,二氧化铈为助催化剂,橄榄石为载体研究了橄榄石负载镍催化剂的催化性能,实验还考察了不同助剂(Cu,Fe,Mg)的添加对催化剂活性的影响,结果表明,Cu,Fe,Mg都能提高Ce-Ni/Olivine催化剂焦油裂解活性和燃气质量,其中Cu效果最佳.     

汽车尾气净化用负载型La_(0.8)Sr_(0.2)MnO_3催化剂的试验研究

以蜂窝状堇青石为第一载体 ,涂覆γ-Al2 O3作为第二载体 ( washcoat) ,La0 .8Sr0 .2 Mn O3为设计的活性组分 ,制备出负载型燃烧催化剂 .用 XRD、BET、二甲苯完全氧化、台架试验等技术研究了载体及催化剂的性能 .结果表明堇青石载体经 γ-Al2 O3涂覆后 ,可有效地增大其比表面积 ,增加活性组分的负载量 ;催化剂比表面积也有所增大 ,活性提高 ,台架试验显示对汽车尾气中 CO和 HC化合物的转化具有优异的催化能力     

改性活性炭纤维负载锰铈复合氧化物低温选择性催化还原脱硝

采用Ce-MnOx/ACFN对烟气进行低温选择性催化还原脱硝实验,分别考察了活性炭纤维(ACF)改性、Ce-MnOx负载量和Ce/Mn摩尔比以及操作条件对脱硝效率的影响.在70～110℃条件下,Ce-MnOx/ACFN作为选择性催化还原脱硝的催化剂具有良好的活性,其脱硝效率随烟气温度升高而升高.催化剂载体活性炭纤维经硝酸改性后脱硝效率有明显提高.随着Ce-MnOx负载量增加和Ce/Mn摩尔比增加,脱硝效率先升高后降低.随着入口烟气NH3/NO摩尔比增加,脱硝效率先升高后趋于稳定.当入口烟气中水蒸气体积分数大于8%时,脱硝效率随其增加而降低.     

Cr--MnOx/TiO2--ZrO2低温选择催化还原NO的活性及抗毒性能

采用溶胶凝胶法制备TiO2-ZrO2载体,然后采用柠檬酸溶液浸渍法制备Cr-MnOx/TiO2-ZrO2复合催化剂.通过X射线衍射、比表面积测试( BET)、扫描电镜、X射线光电子能谱等测试方法对催化剂的物化性能进行表征分析,并进行NH3选择性催化还原NO实验,考察催化剂在低温下的活性及抗硫抗水性能. Cr元素介入到MnOx 中,形成了新型的CrMn1.5 O4活性物相,其中的Mn元素多以Mn3+和Mn4+存在.高价态的Cr5+使Mn元素由Mn3+向高氧化态的Mn4+转化,有利于低温选择性催化还原反应的进行.鉴于Cr元素第一电离能和电负性均低于Mn元素,能优先于Mn与SO2-4和SO2-3结合,保护MnOx 不被硫酸化,从而提高Cr-MnOx/TiO2-ZrO2催化剂的抗毒性能.制备的五种不同Cr/(Cr+Mn)摩尔比的催化剂中,Cr(0.4)-MnOx/TiO2-ZrO2的性能最优,其颗粒分散均匀,具有较大比表面积,在180℃时脱硝效率能够达到95.8%,同时通入5% H2 O和10-4 SO2,脱硝效率缓慢下降,反应8 h后,下降到73%,并保持稳定.     

活性炭负载Fe,Ni催化氨分解的研究

以Fe,Ni为主活性组分,K,Mo,Co等为助催化成分,采用多步浸渍、直接高温分解、再分步还原的办法,使其负载于国产活性炭载体上,研究了Ni,Fe两类催化剂对氨的催化分解性能.结果表明,活性炭负载的Fe催化剂比负载的Ni催化剂的活性高.Fe-Mo/C的催化活性最好,在650℃时就能使氨气基本分解完全.助催化成分对Fe催化剂活性促进作用大小顺序是Mo>K>Co,而K,Mo对Ni催化剂活性的促进作用很小.XRD研究表明,Fe-Mo/C催化剂的主要晶相为FeMo,Fe2(MoO4)3,Fe2O3及少量的Fe3O4和石墨化C;催化反应后,出现了-αFe和较多的石墨C晶相,Fe2(MoO4)3及Fe2O3,Fe3O4衍射峰基本消失,表明铁化合物已被还原,且活性炭进一步石墨化了.FeMo化合物的形成是Fe-Mo/C活性高的一个重要因素.     

金属负载活性炭催化氧化处理印染废水

用自制金属负载活性炭催化剂（Cu／AC、Fe／AC、Ni／AC、Mn／AC）对印染废水进行了空气和ClO2催化氧化实验比较，并对影响催化氧化效果的几个因素：不同活性成分、pH值、反应时间、催化剂投加量进行了分析。结果表明：在pH为5．7、反应时间为60min、载铜活性炭催化剂投加量6g／L、ClO2投加量40mg／L时，催化氧化效果最佳，CODCr去除率可达80％以上。     

煤基活性炭上K-Cu-Fe混合物的催化活化造孔及机理

采用浸渍法将混合催化剂KNO31%、Fe（NO3）347%、Cu（NO3）252%负载在经HF脱灰处理的商品活性炭（5F）上,并采用水蒸气二次活化的方法制备了改性活性炭（5F-AC-cat）,商品活性炭和5F样同条件活化作为对比,所得活性炭分别记作M-AC和5F-AC.测定了M-AC、5F-AC及5F-AC-cat的碘值、亚甲蓝值和孔径分布;借助XRD、SEM和EDX等手段分析了5F-AC-cat上催化剂的形态、形貌和分布情况,探讨了混合催化剂的催化造孔机理.结果表明,相同活化条件下,M-AC、5F-AC及5F-AC-cat的烧失率相近,碘值相近;5F-AC-cat的亚甲蓝值分别高于5F-AC和M-AC的亚甲蓝值20,mg/g、31,mg/g;孔径分布结果显示负载混合催化剂后活性炭3.5～4.0,nm的孔明显增加;证实了混合催化剂的催化造中孔能力.结合SEM和EDX结果发现,有催化气化造孔作用的活性成分主要是Cu和Fe,而且Cu的比例高达90%以上;值得注意的是,Cu、Fe催化剂只要和煤中其他无机矿物质结合就会失去催化造孔性能;K主要是以和灰分相结合的状态存在.含Cu、Fe催化剂的催化造孔机理为氧传递机理.     

金属基整体式催化剂上CO催化氧化稳定性能研究

以CuO-CeO_2为活性组分,Fe Cr Al为载体制备了不同Cu-Ce比例的金属基整体式催化剂,在固定床反应器上评价了催化剂的活性及稳定性.利用XRD、TEM、XPS等表征手段,对测试前后催化剂的结构进行了表征.结果表明:反应后CuO颗粒变大及表面Cu2+的百分含量的降低是催化剂失活的主要原因.     

低温SCR脱硝催化剂综述

目前氮氧化物(NOx)的污染越来越严重,低温选择性催化还原法(SCR)脱硝催化技术作为新型的、具有潜力的烟气脱硝技术,备受人们关注。综述了低温SCR脱硝催化剂的的研究现状,着重介绍了锰基催化剂、钒基催化剂以及其他金属氧化物催化剂的研究进展,阐述了不同种类的催化剂制备方法、载体,以及使用不同种类的金属氧化物活性组分对催化剂活性和脱硝效率的影响,探讨了低温SCR催化剂的脱硝机理,同时介绍了烟气中水蒸气和SO2对催化过程的影响。     

锰锆镧固溶体的制备及负载铜催化剂的性能研究

采用改进的共沉淀法制备锰锆镧复合氧化物(MnxZr1-xLayO2-σ)载体,然后采用等体积浸渍法负载活性组分Cu,制得铜基锰锆镧复合氧化物(Cuλ/MnxZr1-xLayO2-σ)催化剂.考察该催化剂催化CO、C3H6和NO转化反应的三效催化性能,并且利用XRD、TG和SEM等方法研究催化剂结构与性能的关系.实验结果表明:Mn:Zr:La摩尔比为0.9:0.1:0.06,Cu负载量为5%时,制得的Cu5%/Mn0.9Zr0.1La0.06O2-σ催化剂催化CO、NO和C3H6转化反应的活性良好;Mn、Zr和La能够形成稳定的Mn-Zr-La固溶体,可以有效提高催化剂的低温活性和热稳定性,并且不出现Cu、Mn、Zr或者La物种在载体表面富集的现象;因此,Cu5%/Mn0.9Zr0.1La0.06O2-σ催化剂具有良好的性能,在该催化剂上CO、C3H6和NO的起燃温度(T50)分别为112℃,253℃,210℃,完全转化温度(T90)分别为154℃、319℃和288℃,至500℃时转化率分别高达100%、97.5%和99.3%.     

CuCl2对催化合成碳酸二甲酯反应的影响

探讨了焙烧温度、铜含量和催化剂制备时n(OH)／n(Cu)比值等对甲醇氧化羰基化合成碳酸二甲酯反应中铜基催化剂反应活性的影响，对催化剂进行了比表面、孔分布、SEM和XRD测试。结果表明，高温焙烧降低了催化剂的比表面积，有利于活性组分铜在活性炭载体的分布，提高了反应活性。研究表明，Cu2OCl2是甲醇氧化羰基化合成碳酸二甲酯反应的活性物种。     

烟气直接还原脱硫催化剂研究

实验考察了Cr2O3、MoO3、WO3三种单组分氧化物催化剂，以及四种不同催化载体对SO2直接催化还原的影响，结果表明它们的活性相差很大，WO3的活性最差，MoO3的活性最高；具有酸碱双功能的γ-Al2O3载体是催化脱硫的最佳载体．此外，制备了三种双组分金属氧化物负载催化剂，其催化脱硫活性顺序是：Mo—Co／γ-Al2O3＞Mo—Fe／γ-Al2O3＞Mo—No／γ-Al2O3；Mo—Co双组分催化比单组分MoO3具有优越性，在250—400℃范围内，SO2脱除率达90％以上，不仅催化脱硫活性比较高，而且催化剂不易失活．     

黄磷尾气中CS2净化材料制备及其性能

以工业煤质活性炭(AC)为载体,采用浸渍法制备铜金属氧化物负载型活性炭,考察不同制备条件和反应条件对CS2的吸附净化性能的影响,并采用N2物理吸附(N2-BET)、扫描电镜及能量色散谱仪(SEM/EDS)、X线衍射仪(XRD)、X线光电子能谱仪(XPS)等手段对改性活性炭(MAC)进行表征分析。研究表明:在Cu2+浓度为0.15 mol/L,焙烧温度为400℃条件下,制备的改性活性炭具有最佳的孔结构性质和比表面积,活性组分CuO负载均匀,并具有催化氧化作用。反应温度条件为20℃,氧含量为2.0%时,改性炭对CS2吸附净化效果最好,并且在吸附容量方面铜改性活性炭比空白活性炭提升了2.6倍。     

新型ACF可见光催化剂的制备与比较机理研究

利用水合肼还原法制备Cu2O,并向溶液中投入TiO2粉末的方法制备的催化剂改性的沥青基活性炭纤维(ACF-1),与经过水合肼还原法制备的Cu2O,溶胶凝胶法制备的Ti O2混合的催化剂改性的沥青基活性炭纤维(ACF-4),在反应设备中进行吸附脱除NO实验对比,证明前者吸附效率高而选择ACF-1进行下一步调整,水合肼还原法制备Cu2O过程中,先后对TiO2投入量的不同,和ACF负载时间不同进行调节,在反应设备中进行脱除NO实验,最后选定由Ti:Cu=0.5:1,负载时间为50min条件下制备的催化剂改性的沥青基活性炭纤维(ACF-1),并对ACF-1与ACF-4进行XPS表征,分析改性前后ACF表面元素含量和官能团的变化。研究表明,改性后ACF表面官能含量增加,增强了ACF对NO吸附能力,使脱硝效率达61%。     

铜锰基SBA-15催化剂的制备及其甲苯燃烧消除的催化性能

以介孔分子筛SBA-15为载体,采用浸渍法分别制备了Cu、Mn和CuMn（物质的量比为1∶1）的质量分数为5%～17%的Cu/SBA-15、Mn/SBA-15和CuMn/SBA-15催化剂,以及Ce质量分数为2.5%～7%、CuMn（物质的量比为1∶1）质量分数为12%的Ce/CuMn/SBA-15催化剂,在常压固定床反应器上评价了这些催化剂对甲苯催化燃烧的反应性能,用X-射线衍射、透射电镜、程度升温还原等分析手段对催化剂的结构进行了研究。活性评价结果表明,Cu质量分数大于12%时,Cu/SBA-15催化剂具有好的活性;Mn质量分数大于8%时,Mn/SBA-15催化剂具有好的活性;CuMn质量分数大于8%时,CuMn/SBA-15催化剂具有好的活性。并且相同Cu、Mn质量分数的双组分催化剂比单组分催化剂的活性要好,在Ce/CuMn/SBA-15催化剂中,Ce质量分数为2.5%～3.5%时,能提高催化剂的活性。结构研究表明,所有催化剂的SBA-15介孔结构仍然保持,并且Cu、Mn等活性组分都已分散在SBA-15分子筛的孔道中。在Ce/CuMn/SBA-15催化剂中,Ce质量分数小于5%时能促进CuMn的分散,并且提高了催化剂的氧化还原能力。     

汽车尾气净化用负载型La0.8Sr0.2MnO3催化剂的试验研究

以蜂窝状堇青石为第一载体,涂覆γ－Al2O3作为第二载体（washcoat）,La0.8Sr0.2MnO3为设计的活性组分,制备出负载型燃烧催化剂,用XRD、BET、二甲苯完全氧化、台架试验等技术研究了载体及催化剂的性能,结果表明堇青石载体经γ－Al2O3涂覆后,可有效地增大其比表面积,增加活性组分的负载量;催化剂比表面积也有所增大,活性提高,台架试验显示对汽车尾气中CO和HC化合物的转化具有优异的催化能力。