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《科学通报》2021,66(7):713-727
随着工业化的迅速发展,大气中CO_2含量逐步增加并造成日益严重的环境问题.合理利用CO_2并将其转变为有用的燃料或化学品,成为国际学术界和工业界共同关注的热点.电化学还原CO_2因反应条件温和、反应产物可调,且利用可再生或分布式电能,而受到研究者青睐.在CO_2电化学还原体系中,电解质为CO_2分子的传输及电化学还原提供了重要的环境,且作为导电介质,构成了闭合电路.研究表明,电解质种类、浓度和pH等均会改变电极表面反应环境的性质,影响产物的电流密度和选择性,在CO_2电化学还原过程中起到重要的作用.本文针对国内外CO_2电化学还原过程中各类电解质的研究现状及性能等进行了论述,重点总结了碱金属盐和离子液体两类电解质对电化学还原CO_2反应的电流密度、产物选择性和过电势等的影响,分析了CO_2还原生成不同产物的机理,展望了CO_2电化学还原电解质体系的研究和发展趋势. 相似文献
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利用电化学方法还原二氧化碳(CO2RR)制备高附加值化学品是实现碳中和的重要途径.开发具有低成本、高性能的电催化剂是该技术发展的核心关键.在众多CO2还原候选材料中,过渡金属卟啉、酞菁等大环分子化合物因具有结构明确和功能可调等特点,在实现高效CO2RR催化性能和探究结构-性能内在关系等方面表现出良好的发展潜力.基于此,本文总结了过渡金属大环分子催化剂电化学CO2还原制备碳一(C1)产物的最新研究进展.首先,重点讨论了不同改性策略及电解池设计对于生成一氧化碳的选择性、稳定性、单位催化活性以及电流密度等性能的影响.随后,探讨了分子催化剂在生成甲醇和甲烷等多电子还原产物的催化潜力.最后,聚焦该材料体系在实际应用中面临的关键挑战,对该领域未来的研究发展方向进行了讨论与展望. 相似文献
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电催化二氧化碳(CO2)还原有望实现温室气体的回收,还能合成一系列有经济价值的产物,实现碳循环.从已报道的法拉第效率和电流密度方面考虑,最具经济前景的产物包括一碳产物(一氧化碳和甲酸)以及二碳产物(乙烯和乙醇)等.不同于一碳产物,二碳产物的生成涉及碳-碳偶联步骤,其机理更为复杂,因此对催化剂的设计提出了更高的要求.本文综述了近年来电催化CO2还原合成二碳产物的主要进展,简要介绍了电催化CO2还原的基本原理,阐释了目前最为广泛接受的3种碳-碳偶联反应机理,并按催化剂体系分类讨论了如何通过催化剂设计提高二碳产物的选择性.在催化剂设计方面,主要围绕Cu基催化剂展开讨论,强调了其暴露晶面、尺寸、形貌、担载密度、表面原子氧化态,与其他金属合金化和复合对产物选择性的影响.经过设计优化的催化剂可以有效提高CO中间体的局域浓度,或降低碳-碳偶联反应的活化能垒,从而促进二碳、多碳产物的生成. 相似文献
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高温熔盐电化学反应具有反应动力学快、选择性好的优点,可用于能源存储与转换、金属材料的提取和纯化、二氧化碳的捕集和转化利用、退役金属材料的循环利用等领域,利用清洁电能驱动的高温熔盐电解技术可实现从源头、过程和末端全流程降碳减排.本文简要回顾了近20年来武汉大学在高温熔盐电化学方向的主要研究工作,包括熔盐电解固态化合物冶金(低碳提取)、熔盐捕集-电解转化CO2(碳捕集与转化)、熔盐电化学制备功能材料(材料低碳制备)、熔盐电解回收能源金属材料(低碳绿色循环)和高温电解器关键材料(析氧阳极),形成了固态化合物还原反应动力学“三相界线”理论,丰富了高温惰性合金析氧阳极选材数据库,揭示了阳极氧化膜稳定服役机制,发明了熔盐电化学阳极氧化冶金新方法,提出了“熔盐电解质酸碱性-电极反应调控”新策略,并为新能源产业可持续发展所需的“前端原材料清洁提取”和“末端退役能源材料回收利用”提供新方法和新技术.以此为线索,评述了面向碳中和的高温熔盐电化学所面临的机遇与挑战,讨论了高温熔盐电解基础理论和应用技术的发展趋势,展望了清洁电能驱动的熔盐电解技术在实现碳达峰、碳中和目标中的潜在贡献. 相似文献
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1839年,英国物理学家William R.Grove证实氢和氧的电化学结合能发电。但是,人们对基于此概念的燃料电池所持的好奇心仍只限于实验室范围内。这种状况持续了一个多世纪,直到20世纪60年代,美国国家航空航天管理局开始使用轻巧的——也是昂贵的设备作为宇宙飞船的能量来源。今天,这项可望实现清洁、高效和安静运行的技术正被竭力推荐为众多应用服务,包括移动电话、便携式计算机、汽车及家庭电源供给。 相似文献
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电化学阻抗谱(electrochemical impedance spectroscopy, EIS)已在电化学能源领域得到广泛的应用,如燃料电池、电池、超级电容器、电解水/二氧化碳等。为了更好地发挥EIS的诊断功能,文章系统地综述了EIS的基础理论、测量技术、发展趋势,以及在电化学能源技术中的应用,并着重阐明了如何理解以下四个核心问题:(1)什么是EIS(What)?(2)为什么需要EIS(Why)?(3)如何实现EIS诊断(How)?(4)EIS能力边界在哪里(Where)?为了用好EIS技术,必须清楚:EIS可以做什么,EIS不可以做什么,EIS擅长做什么。尽管EIS不是无所不能,但是如果能被合理运用,它的价值和潜力将会得到更好发挥,尤其在电化学能源技术领域。 相似文献
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巨噬细胞分化自外周血单核细胞,二者在类风湿性关节炎(rheumatoid arthritis, RA)的发病过程中起着关键性的作用。这些细胞参与了炎症的启动和维持、白细胞的黏附和迁移、基质的降解和血管新生。巨噬细胞表达黏附分子、趋化因子受体(chemokine receptor,CR)和其他表面抗原;它们还分泌趋化因子、细胞因子、生长因子、蛋白酶和其他介质。这些炎症介质是关节炎中炎症和血管新生发生的重要病理机制。近年来,巨噬细胞移动抑制因子(macrophage migration inhibitory factor, MIF)受到研究者们的广泛关注,这种细胞因子可由包括巨噬细胞在内的多种细胞产生,它反过来可以促进巨噬细胞的活化和细胞因子的产生;同时,它可以调节机体对糖皮质激素的敏感性;并且将类风湿性关节炎与动脉粥样硬化等炎症疾病联系在一起。在类风湿性关节炎发病过程中,巨噬细胞还可以产生多种蛋白酶(如组织蛋白酶G,cathepsin G),这些蛋白酶促进了炎症和血管新生的发生。鉴于巨噬细胞及其表达和分泌产物在类风湿关节炎致病机理中具有关键性作用,它们已成为治疗类风湿性关节炎的一个理想靶点。 相似文献
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人类活动引起的土地利用/覆盖变化、气候变化、大气CO2浓度增高和氮沉降加剧等使得生物有机体的性状、种间关系、分布格局与生物多样性发生改变,进而影响生态系统过程和功能,并最终影响人类的生存和社会经济的可持续发展。应用全球变化实验结合环境梯度研究方法,我们已经就我国主要的森林生态系统和草地生态系统对全球变化的响应与适应作了初步研究。基于已开展的实验研究和数据积累,以协同研究为主要手段,结合我国独特的自然条件,今后将加强以下四个方面工作:①开展长期的多因子实验;②构建动态物种分布模拟体系;③构建数据模型融合系统;④生态系统对全球变化的区域响应和适应性的集成分析。 相似文献
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