MgSO4微液滴表面和内部结构的微区拉曼研究

利用疏水的聚四氟乙烯为基底, 在其表面得到球形的硫酸镁液滴. 利用微区拉曼技术, 实现了在硫酸镁液滴表面和球心两次聚焦, 由此获得了来自表面和内部组成不同的拉曼信号, 初步认定MgSO₄液滴形成的胶态结构为具有一定厚度的膜状结构. 这种膜状结构覆盖在液滴表面, 阻碍液滴内部水分蒸发, 导致MgSO₄液滴表面和内部的结构差异.     

超疏水表面微液滴的电致振动

微流体控制技术在生物、化学、微机械等领域具有广阔的应用前景.微液滴作为微流体的一种表现形式,其运动形态与控制技术已经成为最热门的研究领域之一.本文以铜基十四酸铜表面(具有二级粗糙结构的超疏水表面)为基底,首先研究了微液滴在直流电场下的电湿润现象,其次研究了交流电场下微液滴的电致振动特性,然后讨论并分析了外加电场频率、电压幅值、液滴体积等因素对液滴振动特性的影响.     

高温锯齿表面自推进液滴的动态特性

利用铝片制备了不同倾角和高度的锯齿状结构表面,采用高速摄影仪对高温锯齿状表面自推进液滴的动态行为特征进行了研究.结果表明,液滴在锯齿结构表面随温度变化会呈现不同的动态行为,只有当表面温度达到Leidenfrost温度时,才会形成稳定的Leidenfrost液滴和自推进现象.对于一定几何尺寸的锯齿状结构表面,随着其表面温度的升高,自推进液滴的初始加速度先增大然后减小,即液滴存在最大加速度及其对应的最佳温度值.此外,在相同温度的不同锯齿状结构表面,当锯齿高度相同时,锯齿倾角对液滴加速度影响显著,锯齿倾角越大,液滴自推进加速度越大,并且液滴自推进加速度和温度的变化关系与液滴体积无关.建立了模型对高温表面液滴自推进现象的动态特征进行了机理分析.     

纳米颗粒表面活性剂对T型微通道中液滴分裂的影响

液滴分裂是微通道中获得单分散小尺寸液滴的重要方法,纳米颗粒表面活性剂能够包裹液滴,是制备功能胶囊的潜在技术手段,研究纳米颗粒表面活性剂作用下的液滴分裂行为对于获得尺寸更小、分散性更好的功能液滴具有重要意义.本文通过微流体可视化实验和理论分析方法,研究纳米颗粒表面活性剂对液滴分裂的影响规律.在纳米颗粒表面活性剂作用下,液滴分裂存在阻塞分裂、过渡态分裂、非阻塞分裂、不分裂4种状态;通过分析液滴颈部宽度随时间的变化关系,得出纳米颗粒表面活性剂对液滴分裂的影响机理,即通过降低界面张力影响挤压颈缩速率;通过分析基于液滴尺寸与毛细数的液滴分裂状态分布相图,建立了液滴阻塞分裂与非阻塞分裂的临界转化理论模型.     

仿荷叶微凹凸表面的疏水机理与判据

根据液滴在有限液固界面上接触角恒增大原理,提出仿荷叶微凹凸表面提高疏水性是众多小尺寸有限液固界面所集成的结果.建立了液滴在类荷叶结构表面的稳定性数学方程,推导出微凹凸表面空隙的理论临界半径与固体、液体性质之间的关系,阐述了实现疏水性的3个条件.计算结果表明,当微凹凸表面空隙半径小于理论临界半径rc时,液滴在固体表面均可呈现接触角大于90°的稳定状态,而液固界面面积的最小化以及低的固体表面能是实现疏水性的重要因素.提出用有效黏附功W′a作为衡量固体表面疏水能力的判据.     

硫酸铵/硝酸铵混合液滴风化过程的时间-空间分辨研究

利用共聚焦拉曼技术结合高速显微摄像系统, 开展等摩尔硫酸铵/硝酸铵混合气溶胶液滴风化过程的时间-空间分辨研究, 获得其形貌变化动力学过程以及风化产物的非均相分布信息. 初步认定过饱和硫酸铵/硝酸铵混合液滴在相对湿度为50%时率先析出3NH₄NO₃·(NH₄)₂SO₄ 复盐结构, 过量的(NH₄)₂SO₄ 不均匀地沉积在该复盐表面, 形成一种包覆结构. 整个风化过程未形成2NH₄NO₃·(NH₄)₂SO₄ 复盐结构.     

基于BGK方法的液滴静态和动态特性

采用BGK方法对液滴在疏水表面上的静态和动态特性进行了研究,通过数值模拟发现对于带有微结构的疏水表面,在保持非浸润状态的基础上,固体面积分数越小(即微结构间距越大),表观接触角越大,表面越疏水,但是较小的固体面积分数会使液滴非浸润状态变得不稳定.当表面具有微-纳二级结构时,不仅会增加表面的疏水性,使液滴具有较大的表观接触角,而且会使液滴的Cassie状态更稳定.当液滴下落到超疏水表面时,数值计算发现液滴将经过多次反弹、变形,最终静止在超疏水表面上,这与实验现象吻合.当相同尺寸的液滴从同一高度下落到具有相同表面自由能的超疏水表面时,与平超疏水表面相比,具有微/纳结构的超疏水表面将增加液滴的反弹高度;对于平超疏水表面,表面自由能越小,液滴的反弹高度越大,因此液滴的反弹高度依赖于液滴在表面的表观接触角.     

湿润转变对超疏水表面上撞击液滴结冰影响的研究进展及展望

表面超疏水性是液滴撞击固体表面反弹的基础,利用超疏水表面的液滴反弹特性可从源头上抑制撞击液滴结冰,但湿润转变的发生会使表面的超疏水性失效.本文重点关注湿润转变对超疏水表面上撞击液滴结冰的影响.首先,分别从湿润转变对表面上撞击液滴动力学行为的影响、湿润转变对撞击液滴结冰形式的影响和撞击液滴湿润转变遵循的能量路径及转变机理3个方面梳理当前研究现状.然后,在总结上述研究现状的基础上,对通过表面微结构拓扑设计,实现抑制Cassie-Wenzel不可逆湿润转变,促进Cassie-Wenzel-Cassie可逆湿润转变,以此强化超疏水表面的液滴反弹特性进而抑制撞击液滴结冰的新思路进行了展望.     

倾斜超疏水管外滴状冷凝液滴特性的可视化

含不凝气的混合蒸汽冷凝广泛存在于化工、石油、电力和海水淡化等领域.在空气环境下超疏水表面具有较大的接触角,有可能实现冷凝强化传热的目的.但在纯蒸汽冷凝环境中,液滴会完全润湿超疏水表面的微纳结构,使表面的超疏水性"失效".而在含不凝气的混合蒸汽冷凝过程中,若不凝气充满超疏水表面的微纳结构,液滴呈Cassie或过渡态润湿模式,保持或部分保持表面的超疏水特性.对于倾斜表面,冷凝液滴的脱落直径和冲刷周期都会发生变化,进而影响冷凝传热.因此,深入认识混合蒸汽在不同倾斜角的超疏水竖管表面上的冷凝特性,分析液滴的运动特性,对探究冷凝机理和研发先进强化传热技术有重要意义.本文利用氧化刻蚀-自组装的方法制备了紫铜管超疏水表面,系统地研究了不同倾斜角度时混合蒸汽冷凝过程中液滴的接触角滞后、临界脱落直径以及冲刷周期,并与纯蒸汽、疏水表面的情况进行了对比.结果表明,在铜管顶部(沿铜管圆周方向),超疏水表面冷凝时接触角滞后小于疏水表面,而在铜管中部和底部超疏水表面的接触角滞后则较大;在超疏水表面条件下,液滴的脱落直径随着倾斜角度的增加而增大;冷凝液对超疏水表面的冲刷周期均大于疏水表面,且随着倾斜角增加,冲刷周期略有减小.     

电场抑制纳米液滴的Leidenfrost现象

Leidenfrost现象是指液滴与过热表面接触时,快速汽化的蒸汽层将液滴与表面隔离,使液滴在表面悬浮的现象.为揭示表面润湿性对纳米液滴Leidenfrost现象的影响机制并实现纳米液滴的强化换热,本文采用分子动力学模拟研究了纳米液滴在不同润湿性表面上的Leidenfrost现象.结果表明,纳米液滴的Leidenfrost温度与表面润湿性密切相关,即表面越亲水, Leidenfrost温度越高.本文进一步研究了电场作用下纳米液滴在不同润湿性表面上的相变换热过程,发现施加电场可有效抑制Leidenfrost现象,电场增加液滴与表面的相互作用力是其抑制Leidenfrost现象的机理.     

溶解润湿动力学的物理力学

溶解润湿涉及润湿、扩散及对流多个复杂的物理过程.本文采用物理力学方法研究了溶解润湿的动态过程,分析了溶质粒子进入液体内部对于液滴铺展、溶剂结构以及液滴内部流场造成的影响,结合理论得到了溶解润湿过程中的标度律.研究结果表明在液滴铺展前期界面张力驱动占主导,标度关系满足Tanner律.随着溶解的进行,溶质粒子进入液滴内部一方面造成溶剂分子结构的变化,另一方面浓度梯度的存在加快了液滴的铺展速度并改变了液滴内部的流场,且液滴内部流场中有无对流对于液滴铺展标度律会产生显著的影响.因此,溶解润湿对于液滴的内部结构、流场及铺展过程都会产生重要的影响,其研究对于理解、控制和优化涉及溶解润湿的实际问题具有十分重要的意义.     

液晶5CB分子的表面增强拉曼散射研究

本文首次利用表面增强拉曼散射研究液晶5CB(4-cyano-,4′n-pentylbiphenyl)分子,发现5CB 分子的表面增强拉曼谱与普通拉曼谱有较大差别.本文对此作了解释,同时对5CB分子在银镜上的吸附状态作了一定的分析.5CB 是室温下非常稳定的向列型热致液晶分子.它的分子结构中没有中心桥键,因此具有较强的化学和光化学稳定性,以及很强的正介电各向异性,特别适用于显示及其它工业用     

电沉积制备钯微/纳米结构材料

利用准二维电沉积法, 通过控制不同浓度的PdCl2溶液和沉积电压, 在硅衬底上制备出了钯微/纳米结构材料, 分别用扫描电子显微镜和透射电子显微镜对沉积物的形貌和结构进行了表征. 结果表明, 随着溶液浓度和沉积电压的不同, 沉积物呈现出准阵列、“树枝”状和膜状三种形貌, 溶液的离子浓度和生长电势对于沉积物形貌具有决定性的影响, 这些钯微/纳结构材料均由钯纳米颗粒构成, 属于面心立方结构.     

变形液滴的反常形态演变

利用高速摄影技术研究了压扁液滴自由落体过程中的形态演变.实验中利用表面活性剂十二烷基硫酸钠(SDS)对液滴性质进行调控.实验发现,液滴的形态演变显著依赖于SDS浓度.有趣的是,SDS浓度为0.8 cmc时,液滴可较长时间保持压扁形态而不回复成球形.经受力分析,界面的Gibbs弹性不足以完全抵消Laplace压差所产生回复力.声场作用下产生的宏观表面浓度梯度导致强烈的Marangoni效应,赋予界面以额外弹性,从而与液滴回复力相抗衡.     

低压蒸汽滴状冷凝中液滴脱落滞后效应

利用界面结构效应实现蒸汽滴状冷凝对能源动力系统的高效化和集成化具有至关重要的作用.深入认识液滴动态特性对传热性能的影响有利于探究低压蒸汽冷凝中传热控制机理和研发高效紧凑的传热强化技术.本文系统地研究了蒸汽滴状冷凝中液滴脱落特性,提出了低压蒸汽冷凝液滴脱落滞后效应.随着蒸汽压力降低,冷凝液滴黏度增加,引起自身脉动特性下降,接触线移动受阻,接触角滞后现象明显,导致脱落尺寸明显增加而脱落速度大大降低.与常压蒸汽冷凝中液滴的快速启动连续下落不同,低压蒸汽冷凝中液滴长至脱落尺寸后表现出了"阶跃式"下落的现象,即液滴脱落滞后效应.在液滴整个生命周期中,低过冷度时液滴生长速度控制着传热过程,而高过冷度时液滴脱落滞后延缓了表面更新,降低了有效换热面积,成为了控制传热过程的因素.通过液滴脱落效应解释了传热通量随过冷度非线性增加现象的内在机理,明晰了蒸汽冷凝传热控制机制,为低压蒸汽冷凝传热强化指明了方向.     

流场中复杂液滴的变形运动与吸附

液滴动力学是多相流热物理学的重要基础研究方向.随着科学研究的逐步深入和工业技术的不断发展,人们发现液滴的界面可由多种物质分子组成且可出现复杂的结构,如石油工程中表面活性剂、固体颗粒等物质吸附于油水液滴界面,细胞等生物液滴由具有复杂分子组成和结构的膜包裹等.研究发现复杂的分子组成和结构使液滴界面具有剪切弹性、面积扩张弹性、抗弯特性等显著不同于普通液滴表面张力的力学性质,而复杂的界面力与流场黏性力、壁面物理化学吸附力等相互耦合导致液滴在流场中展现复杂的变形、运动、吸附等动力学行为.本文介绍了复杂液滴界面的力学性质及其模型描述,综述了近年来关于流场中复杂界面液滴的变形、运动、吸附行为的研究进展,并给出了后续研究的建议.     

脉冲梯度场自旋回波NMR和TEM研究微乳液的微观结构

研究了辛烷对CTAB/1-丁醇/水表面活性剂体系相态的影响, 随着辛烷浓度的增加, 液晶相变得不稳定, 当辛烷浓度大于10%以后, 液晶相消失, 得到从水顶角到油顶角的连续单相微乳液区, 而当辛烷浓度高于50%时, 则只在油顶角存在透明的微乳液区. 当辛烷的浓度为10%时, 其单相微乳液区的面积最大, 并通过电导测量、自扩散系数测试和冷冻透射电子显微镜成像, 研究了该微乳液区域的微观结构, 发现随水含量的增加, 微乳液的微观结构由W/O液滴结构经过双连续结构连续变化为O/W液滴结构. 同时, 还发现水在油相中较高的溶解度(13%～18.5%)导致水包油(O/W)微乳液中水的自扩散系数增高((1～6)×10-10 m2·s-1), 而辛烷插入表面活性剂的烷烃链之间造成辛烷的自扩散系数的降低.     

飞秒激光制备仿生疏水微柱阵列应用于液滴操控

仿生功能表面的制备是目前研究的热点,尤其是仿生疏水表面的制备.常用的制备方法包括等离子刻蚀、光刻等,制备过程较为复杂.本文基于飞秒激光微纳加工和模板转印技术,提出了一种制备疏水微柱阵列的简单策略,系统地研究了结构参数、表面化学修饰和润湿性之间的关系.研究发现,直径、间距和高度等结构参数对微柱阵列表面的润湿性影响较大.当微柱间距由400μm增加到600μm时,液滴滑动角从31°增加至76°.当微柱直径从100μm增加到300μm时,液滴滑动角也会相应地从40°增加到80°.微柱阵列的表面黏附性随着结构参数(直径、间距、高度)的改变而发生变化.基于这种特性,我们设计了一种具有不同间距的微柱阵列,用来实现液滴滑动行为的控制,同时还可以实现液滴微反应等应用.这种制备方式不仅操作简便,而且适用性广,在微流体芯片、生物医学和化学微反应等领域具有潜在的应用价值.     

分子束外延原位脉冲激光驱动金属Ga-droplet迁移的实现和研究

在液滴外延生长过程中金属液滴承担着生长前驱体的角色,直接决定着后续量子环、量子点、纳米线等量子结构的密度、尺寸、位置等参数.本文开展了在MBE(molecular beam epitaxy)液滴外延过程中通过原位激光作用调控金属Ga-droplet的前沿研究.首先利用MBE在GaAs(001)衬底上(150℃)沉积6 ML Ga原子以获得Ga-droplet密度约为5.7×10~(10) cm~(-2)的表面,然后原位引入单脉冲单束激光辐照衬底表面.实验观察到:Ga-droplet在激光辐照(能量密度大于10 m J/cm~2)的条件下将开始克服表面各个方向的迁移势垒发生显著而丰富的迁移行为,且这种迁移的剧烈程度与激光能量具有强烈的正相关规律.伴随这种迁移,不同Ga-droplet之间将发生随机的融合,从而强烈影响其密度以及尺寸.统计表明:当激光能量从10 m J/cm~2提高至30 m J/cm~2时,Ga-droplet的密度将迅速减小到近原来的三分之一,同时尺寸则迅速地增大,且整体分布由传统的"窄带"向"宽带"特点过渡.故通过本文的研究,证实和发现了液滴存在着极为敏感的表面"光致迁移"特性.凭借这一特性,不仅可实现对液滴整体尺寸、密度的二次修饰,获得一些在传统液滴外延中难以实现的分布特点,而且在将来我们完全有望凭借多光束干涉图形化调控液滴,最终实现人为可控的液滴外延技术,从而极大地推动整个低维纳米半导体材料的生长.     

微结构疏水表面振动液滴的动态特性

以聚二甲基硅氧烷(PDMS)材料为基底,采用光刻技术制备了微方柱状疏水表面,研究了垂直振动作用下,液滴在疏水表面的Wenzel-Cassie状态转变特性.研究表明,在某一振动频率下,随着振幅逐渐增大,不同体积液滴均能实现Wenzel-Cassie状态转变;当施加的振动频率接近某一体积液滴固有频率时,由于该液滴与振动平面发生共振,液滴发生浸润状态转变所需能量最小;该频率下其他体积液滴虽也可以实现浸润状态转变,但由于所施加振动频率偏离其固有频率,液滴发生浸润转变所需能量并非最小;振动频率偏离其固有频率越远,所需能量越大.结合表面物理化学和振动力学对该现象进行了理论分析.